江苏师大林雨潇副教授等 Nano Letters：锂硫电池中的纳米碳管封装硫正极 - 综合计算设计及实验验证

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将单质硫与多孔碳载体复合是抑制多硫化物穿梭效应并提高锂硫电池循环稳定性的有效手段。常见的碳载体包括微孔碳、介孔碳、壁开孔纳米碳管等。在理想情况下，碳载体中的孔应该选择性地允许锂的传输，同时隔绝溶剂分子及溶剂化结构。然而截至目前，尚未有研究揭示碳载体中最优孔径的大小，以及精确控制碳载体中孔径大小的方法。
江苏师范大学林雨潇副教授与合作者近日在《Nano Letters》期刊上发表了题为“Carbon-Nanotube-Encapsulated-Sulfur Cathodes for Lithium−Sulfur Batteries: Integrated Computational Design and Experimental Validation”的文章(doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04247)。该文章利用综合计算的方法，成功设计了具有最优孔径大小的用于锂硫电池的纳米碳管封装硫正极材料。通过计算锂离子传输能垒并将多种分子大小与纳米碳管中的管壁开孔大小进行比较，作者成功预测了周长为16~30碳原子的开孔可以选择性通过锂离子和硫气体分子，并隔绝溶剂分子及溶剂化结构。这为制备碳纳米管和硫的复合材料提供了理论指导和标准。
作者进一步模拟并分析了纳米碳管氧化过程中的管壁开孔的产生和发展情况。结果表明预测的最优管壁开孔大小可以在一定范围内控制氧化参数而获得。在计算预测的基础上，作者通过实验成功合成了纳米碳管封装硫正极。其中，在475℃下制备的正极具有更优的循环稳定性。
作为总结，由于纳米碳管的导电性，里面封装硫的空间，选择性碳开孔的大小，这一基于计算设计的纳米碳管封装硫正极尤为独特。这一独特设计为制备碳纳米管和硫的复合材料提供了理论标准，相关实验也验证了这一设计可以缓解多硫化物穿梭效应并提高锂硫电池的循环稳定性。
这项工作始于林雨潇副教授在密西根州立大学的博士时期，合作者包括马里兰大学的王春生教授，John Cumings教授，和布朗大学齐月教授（原密西根州立大学）。  
图1 文章TOC图。锂离子传输能垒与管壁开孔平均直径的关系图，及管壁开孔选择性传输作用示意图。 
图2 纳米碳管氧化过程中，孔壁开孔结构的形成和发展情况的分子动力学模拟代表性结果。

原文链接

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.1c04247

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