中国地质大学（北京）成媛媛课题组《Appl. Surf. Sci.》：LED光照下纳米复合材料激活过硫酸盐协同降解有机污染

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中国地质大学（北京）成媛媛课题组在《Applied Surface Science》期刊上发表了题为“Synergistic degradation of organic pollutants on CoFe₂O₄/rGO nanocomposites by peroxymonosulfate activation under LED irradiation”的论文（DOI: 10.1016/j.apsusc.2021.152151）。
难降解有机污染物具有分子量大、结构复杂、理化性质稳定、可生化性差等特点，对人体有急性或慢性副作用，有的甚至具有致癌、致畸和致突变作用。高级氧化工艺（AOPs）已经被广泛研究用于去除难降解有机污染物。光催化降解（Photocatalysis）被认为是最环保的废水处理方法之一。LED光源具有能耗低、使用寿命长、成本低等优点，最重要的是在光催化过程中不会散发大量的热。基于活化过硫酸盐（Peroxymonosulfate, PMS）形成硫酸根自由基的SR-Fenton反应也受到了研究人员极大的关注。相较传统的芬顿反应来说，SR-Fenton具有更高的氧化还原电位、更长的寿命、更宽的 pH 范围和更低的成本。AOPs的耦合工艺（如photo-SR-Fenton）可以获得较单独AOPs工艺更为优异的降解性能。因此，开发既适用于光催化降解又可以激活PMS的催化剂具有重要意义。此研究合成了一系列CoFe₂O₄/rGO（CFOG）纳米复合材料，构建了CFOG/LED/PMS体系，用于在LED照射下活化PMS降解有机污染物。
首先考察了在CFOG/LED/PMS体系中去除抗癫痫药卡马西平（CBZ）的关键影响因素（PMS浓度、催化剂用量、初始pH），如图1所示。 图1. (a) PMS浓度、(b) 催化剂用量和 (c) 初始 pH 值对CBZ去除的影响；(d) 不同降解系统的比较。 自由基猝灭实验和ESR实验结果表明自由基途径（radical pathway）在CFOG/LED/PMS体系去除CBZ的过程中起主要作用，硫酸根自由基（）和超氧自由基（）是降解过程中产生的主要活性物质，如图2所示。此外，对催化反应前后的CFOG催化剂进行XPS分析，结果表明钴、铁和氧均参与了催化过程。基于上述结论，提出了CFOG/LED/PMS体系降解CBZ的合理催化机制。最后，通过HPLC-MS检测了降解过程中产生的中间体，从而推测出CBZ降解机制，如图3所示。 
图 2. (a) 自由基猝灭实验；(b, c) ESR 实验；(d, e, f) CFOG 降解前后的XPS图谱。 
图 3. CFOG/LED/PMS体系的催化降解机制。 对四环素、罗丹明B和刚果红的降解实验结果进一步证实了CFOG/LED/PMS体系在去除有机污染物方面具有广泛的适用性；此外，还对实际水体中CBZ的降解情况进行了研究，如图4所示。因此，该复合材料可用于光催化协同降解各种不同的有机污染物，此研究为有机废水处理提供了一种有前景的技术选择。 
图 4. CFOG/LED/PMS体系对有机污染物的降解以及在实际水体对CBZ的降解。 

作者简介

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本文第一作者为中国地质大学（北京）数理学院在读研究生张宇曦，通讯作者为中国地质大学（北京）数理学院成媛媛讲师和戚洪彬教授。本课题组研究方向为光电催化材料、仿生智能表界面超疏水材料的制备与应用研究。

原文链接

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2021.152151

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