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东北师大吴兴隆教授团队Angew:聚酰亚胺COF/碳纳米管:钾离子电池高性能复合负极材料

化学与材料科学 化学与材料科学 2022-09-02

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有机材料由丰富的轻质元素(C、N、O、S)组成,具有可循环利用、环境友好、成本低廉等优点,是一种很有前途的电极材料。同时,有机化合物独特的柔性结构,可以可逆地存储大尺寸钾离子;丰富的官能团提供了较多的储钾位点。但是,有机小分子极其容易溶解在有机溶剂中,无法直接用作钾离子电池电极材料。为了解决这些问题,东北师范大学吴兴隆教授团队设计合成聚酰亚胺多孔共价有机骨架复合电极材料(P-COF@SWCNT),并对其储钾性能及机理进行了研究。研究表明,聚酰亚胺多孔共价有机骨架(P-COF)上的羰基和芳香萘环双活性位点,可以通过烯醇化反应和π-K+效应与K+结合,提供了高的储钾容量,在0.05 A g-1电流密度下可高达438 m Ah g-1;牢固的P-COF骨架解决了有机物在电解液中易溶解的问题;P-COF中独特的多孔结构,有效避免了体积膨胀问题,并促进了充放电过程中K+的迁移;通过引入单壁碳纳米管构建导电网络,促进了P-COF@SWCNT中的电子传输。优越的导电性促进了电子/离子迁移移,实现高效载流子运输管理。

 
P-COF和P-COF@SWCNT的结构形貌表征:(a) P-COF@SWCNT的合成路线;(b) P-COF和P-COF@SWCNT的XRD谱图;(c) P-COF和P-COF@SWCNT的孔径分布; (d)TAPA,NTCDA与P-COF的FTIR谱图;(e)P-COF@SWCNT的扫描图;(f-g)P-COF@SWCNT的透射图

 
P-COF和P-COF@SWCNT的电化学性能对比: (a)0.05 A g-1的电流密度下,P-COF@SWCNT前三圈的充放电曲线;(b)P-COF@SWCNT 0.1 mV s-1扫速下的循环伏安曲线(c) P-COF和P-COF@SWCNT在不同电流密度下的容量;(d)P-COF和P-COF@SWCNT在0.1 A g-1下的循环性能的对比;(f)在0.7 A g-1下的循环性能和相应的充放电曲线。

 
P-COF@SWCNT的动力学行为: (a)不同扫速下的循环伏安曲线(b) 不同峰值的b值(c)1 mV s-1下的赝电容占比(d)在不同扫描速率下的赝电容占比(e) P-COF与 P-COF@SWCNT的电化学阻抗谱图(f)电子和K+在P-COF@SWCNT中迁移示意图。 


P-COF@SWCNT阳极在嵌钾和脱钾过程中的结构演变表征:(a)P-COF@SWCNT在嵌钾和脱钾过程中的非原位FTIR曲线(b) P-COF@SWCNT的充放电曲线,(c-e) C 1s (f-h) O 1s的XPS结果(i)嵌钾和脱钾过程的拉曼光谱,(j) K 2p的XPS结果。 

 
P-COF与K结合之后的电荷密度图和K+存储机理示意图。 灰色代表碳,红色代表氧,白色代表氢,紫色代表钾。

作者简介

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吴兴隆,东北师范大学教授,博士生导师,教育部“青年长江学者”、吉林省拔尖创新人才。主要从事电池储能材料、废旧锂电回收与再利用等研究工作。提出并阐明了关键电极材料中大尺寸阴/阳离子稳定化脱嵌新途径与机制;发展了高效碳基电荷传导网络构筑策略,开发了系列高性能电极材料;提出了废旧锂电池电极材料的绿色再利用新思路。已在《Adv. Mater.》、《Angew. Chem. Int. Ed.》、《Energy Environ. Sci.》、《Adv. Energy Mater.》和《Sci. Bull.》等学术期刊发表通讯作者论文130多篇。14篇论文入选ESI高引论文;发表的文章被他人引用超过13000次,H指数为60;已获授权发明专利17项。主持了国家自然科学基金委重大研究计划和吉林省省科技厅等十余项研究课题。曾获得教育部自然科学研究成果一等奖和中国科学院科技成果转化二等奖等。培养的学生中,已有2人获得“博新计划”、6人获得省级优秀博/硕士学位论文、30多人次获得校优秀毕业生、国家奖学金等奖励和荣誉。

课题组相关信息:http://js.nenu.edu.cn/teacher/index.php?zgh=2013900130


原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202117661


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