武汉理工大学麦立强/周亮教授团队《Adv. Funct. Mater.》：Pt团簇锚定的纸团状MXene助力高效氢析出

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近日，武汉理工大学麦立强/周亮教授团队在《Adv. Funct. Mater.》期刊上发表了题为 " Anchoring Sub-Nanometer Pt Clusters on Crumpled Paper-Like MXene Enables High Hydrogen Evolution Mass Activity "的研究论文(DOI: 10.1002/adfm.202110910)。本论文创新性的将亚纳米Pt团簇和三维褶皱状MXene相结合，构筑了高质量活性的析氢催化剂。论文要点如下：
（1）采用连续而高效的喷雾干燥方法，成功制备了新型Pt/MXene催化剂，方法简单且重复性高。采用XRD、SEM、EDX和HAADF-STEM等表征手段，证实了将MXene进行三维化能够有效的解决二维纳米片的自堆积问题，比表面积较之前提升近4倍。同时，褶皱状的MXene能暴露出更多的活性位点，促进反应的进行。此外，相较于传统的高温热处理所导致的金属团聚，本方法成功实现了亚纳米Pt团簇在三维褶皱纸团状MXene上的制备与均匀分布。
（2）通过对制备的Pt/MXene催化剂进行一系列电催化性能测试，结果表明，相较于商业Pt/C催化剂，本文设计的Pt/MXene催化剂展现出更高的催化活性，如低的过电势（34 mV）、高的质量活性（1847 mA mg_Pt^–1）、小的Tafel斜率（29.7 mV dec⁻¹）、高的转化频率（10.66 H₂ s⁻¹）和长的循环寿命。
（3）结合光谱学和密度泛函理论（DFT）对催化剂的高活性来源进行深入分析，表明该异质结构能使体系中Pt的d带中心向Fermi能级方向移动，同时所产生的“锚定效应”能够显著地诱导Pt上的电子向MXene基底转移。基于以上因素共同作用，使Pt/MXene具有更高的催化活性及循环稳定性。  
图1.  a）Pt/MXene的合成示意图；b）Pt/MXene的SEM图；c-e）Pt/MXene的HAADF-STEM及其元素分布。 
图2.  a）Ti₃AlC₂、F-Ti₃C₂T_x、S-Ti₃C₂T_x和 Pt/MXene 的XRD 曲线；b）图（a）中5-10 º的局部放大图；c）Pt/MXene 和S-Ti₃C₂T_x的Raman图；d）Pt/ MXene中Pt 4f的XPS 图谱；e）Pt L₃-edge 的XANES；f）Pt/ MXene、Pt 片和PtO₂的 FT k₃χ(R) Pt L₃-edge EXAFS。
 
图3.  a）MXene、Pt/ MXene和 Pt/C的LSV曲线；b）MXene、Pt/ MXene和 Pt/C在电流密度j₁₀ 和 j₁₀₀下的比活性；c）Pt/ MXene和 Pt/C的质量活性；d）Tafel斜率；e）MXene、Pt/ MXene和 Pt/C的双电层电容（C_dl）；f）MXene和Pt/ MXene的EIS图。 
图4.  a）Pt 和Pt/TiCO-F的PDOS；b）Pt/TiCO-F 和 Pt的Bader电子分布；c）Pt/TiCO、Pt(111)、TiCO和 Pt/TiCO-F的吉布斯自由能。 

作者简介

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麦立强教授简介：武汉理工大学材料学科首席教授，博士生导师，武汉理工大学材料科学与工程学院院长，英国皇家化学学会会士，国家重点研发计划“纳米科技”重点专项总体专家组成员、国家“十四五”材料领域重点专项指南编制专家。2004年在武汉理工大学获工学博士学位，随后在美国佐治亚理工学院（2006-2007）、哈佛大学（2008-2011）、加州大学伯克利分校（2017）从事博士后、高级研究学者研究。2014年获国家杰出青年科学基金资助，2016年入选教育部长江学者特聘教授和国家“万人计划”领军人才。主要研究方向为纳米储能材料与器件。构筑了国际上第一个单根纳米线固态储能器件，创建了原位表征材料电化学过程的普适新模型，率先实现了高性能纳米线电池及关键材料的规模化制备和应用。发表SCI论文380篇，以第一或通讯作者发表Nature 1篇，Nature子刊9篇，合作发表Nature、Science、Cell子刊7篇；获授权国家发明专利100余项。在美国MRS、ACS、ECS等重要国际会议做大会报告、主旨报告、特邀报告70余次。作为大会主席组织Nature能源材料会议、第十届中美华人纳米论坛等重要国际会议10余次。主持国家重点研发计划、国家自然科学基金重点项目等30余项。获国家自然科学奖二等奖（第一完成人）、何梁何利基金科学与技术创新奖（青年奖）、科睿唯安全球高被引科学家、教育部自然科学一等奖（第一完成人）、英国皇家化学会中国高被引作者、中国青年科技奖、光华工程科技奖（青年奖）、湖北省自然科学一等奖（第一完成人）、侯德榜化工科学技术奖（青年奖）、国际电化学能源科学与技术大会卓越研究奖，入选“国家百千万人才工程计划”，并被授予“有突出贡献中青年专家”荣誉称号，享受国务院政府特殊津贴。任J. Energy Storage副主编，Adv. Mater.、Chem. Rev.客座编辑，Natl. Sci. Rev. 学科编辑，Interdiscip. Mater.学术编辑，Acc. Chem. Res.、Joule、ACS Energy Lett.、Adv. Electron. Mater.、Small国际编委，Nano Res.、Sci. China Mater.编委。
课题组主页：http://mai.group.whut.edu.cn 周亮教授简介：武汉理工大学教授，博士生导师，国家级青年人才，入选2017中国新锐科技知社特别奖; 主要从事功能纳米材料的构筑及其电化学储能研究，在Chem. Soc. Rev., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Energy Mater.等国际知名期刊发表SCI论文150余篇，论文被引用11000余次，H因子为58（web of sci.)。现任Science Bulletin（《科学通报》英文版）工作委员会成员（Executive Board Member），Science China Materials （《中国科学：材料》）、Chinese Chemical Letters（《中国化学快报》）青年编委。

原文链接

Yucai Wu, et al. Anchoring Sub-Nanometer Pt Clusters on Crumpled Paper-Like MXene Enables High Hydrogen Evolution Mass Activity, Adv. Funct. Mater. 2022, 2110910.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202110910

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