中南大学、中国地质大学（武汉）杨华明教授团队CEJ：铁尾矿制备含铁氧化硅可有效激活PMS降解有机污染物

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固体废物和水污染是全球亟待解决的环境问题。利用工业固体废物处理有机污染物废水可能是解决两个问题的好策略。基于过硫酸盐(PMS)的高级氧化工艺(AOPs)在降解废水有机污染物方面受到了广泛关注。铁基催化剂具有高效、环保的优点，是一种有效的PMS活化策略。铁尾矿中含有大量的氧化铁和二氧化硅，可作为制备铁基催化剂的绿色材料。利用铁尾矿设计和制备铁基催化剂不仅有利于铁尾矿的回收利用，而且有利于推动基于“废物变财富”理念的催化剂的实际应用。
近日，中南大学杨华明教授团队以铁尾矿为原料，经预处理后，采用一步水热法制备出具有高比表面积、均匀孔径、分散铁活性位点和氧空位的含铁介孔氧化硅材料(MFSs)。MFSs在可见光下表现出较低的电子转移阻抗，有利于电子转移。分散的铁位点暴露出更多的活性位点，以及氧空位加速了界面电子转移，促进了PMS的活化。MFS/PMS/vis系统中存在自由基(包括硫酸根自由基(∙SO₄⁻)、羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O2−))和非自由基途径(单线态氧(¹O₂))。MFS (Fe/Si = 0.2)在较宽的pH范围(3-9)下运行，重复使用5次后，离子铁浸出浓度较低，对Orange II表现出良好的光催化性能。通过自来水和湘江水的降解试验，证实了其实用性。MFS (Fe/Si = 0.2)也能有效去除罗丹明B、亚甲基蓝、刚果红和四环素等多种有机污染物。上述研究表明，该策略具有良好的可行性。此外，原材料的成本也有优势。对MFS材料制备过程的成本估计表明，与使用正硅酸乙酯和铁盐的传统方法相比，该产品的原材料成本降低了每公斤129.8美元。该策略不仅为解决铁尾矿固体废弃物问题提供了可能，而且为多相催化剂的设计和制备提供了新的思路。将制备的材料用于废水处理，遵循以废治废的理念，实现可持续发展。该成果以“Efficient activation of peroxymonosulfate by iron-containing mesoporous silica catalysts derived from iron tailings for degradation of organic pollutants” 为题发表在《Chemical Engineering Journal》期刊上。文章的第一作者为中南大学路畅博士，文章的通讯作者为中南大学、中国地质大学（武汉）杨华明教授和唐爱东教授。 
图1 铁尾矿转化为含铁介孔氧化硅材料(MFSs)示意图。
 
图2 (a-d) MFS(0.2)的投射电子显微镜图像；(e, f) MFS(0.2)的元素谱图；(g, h) MFS(0.2)的HAADF-STEM图像。 
图3 MFS(0.0)和MFS(0.2)的(a) X射线光电子能谱全谱图；(b)Fe 2p高分辨谱图；(c)Si 2p高分辨谱图；(d) O 1s高分辨谱图。 
图4 (a) MFS在无可见光照射条件下的催化活性；(b) MFS样品在可见光照射下的催化活性；(c)无机阴离子对MFS(0.2)光催化性能的影响；(d)初始pH对MFS(0.2)光催化性能的影响。反应条件：C₀(Orange Ⅱ)= 100 mg /L，C₀(催化剂)= 0.1 g/L，C₀(PMS) = 0.5 g/L，T = 25 ± 2 ℃)。 
图5 (a)不同污染物在MFS(0.2)/PMS/vis体系中的降解效果，反应条件：C₀(污染物)= 50 mg/L，C₀(催化剂)= 0.1 g/L，C₀(PMS) = 0.5 g/L，T = 25 ± 2 ºC)；(b)在相同的MFS(0.2)/PMS/vis体系连续运行5次Orange Ⅱ的降解效果，反应条件：C₀(Orange Ⅱ)= 100  mg/L, C₀(催化剂)= 0.1 g/L, C₀(PMS) = 0.5 g/L，T = 25 ± 2 ºC)；(c)在不同天然水体中MFS(0.2)/PMS/vis体系对Orange Ⅱ的降解效果，反应条件：C₀ (Orange Ⅱ)= 50 mg/L, C₀ (catalyst) = 0.1 g/L, C₀(PMS) = 1.0 g/L，T = 25 ± 2 ºC)。 
图6 (a) 不同捕获剂在MFS(0.2)/PMS/vis体系中对Orange II降解效果的影响，反应条件：C₀ (Orange II) = 100 mg/L，C₀(催化剂)= 0.1 g/L，C₀(PMS) = 0.5 g/L， T = 25 ± 2 ºC)；(b-d) MFS(0.2)/Vis、MFS(0.2)/PMS和MFS(0.2)/PMS/ Vis系统的电子顺磁共振谱图。 
图7 有机污染物在MFS(0.2)/PMS/vis体系中的反应机理
表1 本方法与传统方法的原材料价格对比表
注:所有原料及产品的成本均按市场价格计算。
 

原文链接

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137044

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杨华明教授团队简介： 

杨华明教授团队（http://hmyang.cug.edu.cn/）瞄准国际学术前沿、面向国家重大需求、解决行业/区域的技术难题，聚焦矿物资源制备高性能材料的科学问题和关键技术，通过多学科交叉，系统开展矿物功能材料的新理论新方法新技术研究，主要研究方向包括矿物功能材料、高性能环境材料与生态修复、新能源材料、智能微纳机器人、生物医药材料、材料微结构与计算、固废资源材料化等。团队科研实力雄厚，与美国加州大学戴维斯分校、佐治亚理工学院、英国布里斯托大学、加拿大阿尔伯塔大学、加拿大国家科学研究院、澳大利亚昆士兰大学、新加坡南洋理工大学等世界一流大学保持长期交流与合作、联合培养研究生，创建世界一流的矿物材料国际科技创新合作基地（矿物材料国际联合实验室），组建了中国非金属矿行业矿物功能材料重点实验室。纳米矿物材料及应用教育部工程研究中心为中国地质大学（武汉）独立的二级机构，是融合学校优势学科、以高性能矿物功能材料为特色的创新平台，研究条件优越、仪器设备先进，学校拥有生物地质与环境地质国家重点实验室、地质过程与矿产资源国家重点实验室等研究平台。
团队现有教授、副教授10名，博士后7名，包括中组部国家“万人计划”领军人才、国家杰出青年科学基金获得者、科技部中青年科技创新领军人才、教育部新世纪优秀人才、国家“博新计划”入选者、国务院政府特殊津贴专家、湖北省“百人计划”入选者等，70%有海外留学经历，团队成员分别担任中国非金属矿工业协会副会长、全国非金属矿产品及制品标准化技术委员会委员、中国硅酸盐学会矿物材料分会副理事长、中国矿物岩石地球化学学会环境矿物学专委会副主任、国际期刊Clay Minerals副主编、Minerals编委、Journal of Earth Science编委，以及《硅酸盐学报》、《地球科学》和《材料导报》编委。先后主持国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金、国家重点研发计划、国家高技术研究发展计划（863课题）、教育部重点项目、湖南省重点研发计划项目等。在Nat. Energy、Nat. Commum.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy、InfoMat、Small、Chem. Mater.、J. Phys. Chem. Lett.、Appl. Catal. B、Appl. Clay Sci.等国际知名期刊发表SCI论文200多篇（其中自然指数期刊10篇、封面和综述9篇、ESI高被引8篇），获省部级科技创新团队奖、自然科学一等奖2项、技术发明一等奖2项、优秀图书一等奖3部，出版专著教材10部，授权发明专利56件，制定国家、行业及团队标准5项，申请美国、日本、欧盟等国际PCT专利7项，目前指导博士生和硕士生70余人，毕业的研究生先后获16项国家自然科学基金、5篇省优秀学位论文奖。
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