广东工业大学何军教授课题组《ACS AMI》: 硫醇功能化MOF修饰碳布用于中间层-集流体一体化的锂硫电池

点击蓝字关注我们

锂硫（Li-S）电池由于高的能量密度，在新一代储能设备中有着巨大的发展前景，但电池正极中硫的绝缘性和穿梭效应限制了它们的广泛使用。使用中间层提高正极的导电性并阻隔多硫化物的扩散，被证明是一种有效的改善策略。然而，仅通过物理限域或单一的锂键作用吸附多硫化物，中间层对穿梭效应的抑制仍有待提高，而且非活性中间层的引入一定程度上会降低电池的能量密度。

广东工业大学何军教授长期专注含硫导电MOF的设计合成(Coordination Chemistry Review, 2022, 450, 214235)。近期，何军课题组在《ACS Appl.Mater.Interfaces》期刊上发表了题为“Thiol-Containing Metal−Organic Framework-Decorated Carbon loth as an Integrated Interlayer−Current Collector for Enhanced Li−S Batteries”的文章（DOI: 10.1021/acsami.2c06131）。本文第一作者是胡轩赫博士，通讯作者是何军教授。本论文通过硫醇功能化MOF修饰的碳布（CC@UiO-66(SH)₂）将中间层和集流体结合，构建了一种一体化多功能的硫正极。CC@UiO-66(SH)₂的一侧充当集流体以负载活性材料，而另一侧用作中间层以进一步抑制多硫化物的穿梭。这种二合一的集成结构不仅赋予硫正极的快速电子/离子传输，更重要的是，UiO-66(SH)₂孔隙中丰富的硫醇基团可以通过共价作用和锂键作用来共同锚定多硫化物，更有效地提高了活性物质的利用。相应地，在CC@UiO-66(SH)₂的作用下Li-S电池0.1 C时放电容量达到1209 mAh g^-1，1 C时循环寿命达到1000次，对应的平均衰减率仅0.037%，而且当硫的负载量提到至3.93 mg cm^-2时，电池也可获得良好的充放电性能。该工作为锂硫电池新型电极结构的设计以及功能化MOF材料在二次电池中的应用提供了借鉴。

示意图1. CC@UiO-66(SH)₂的合成过程

图1.（a）CC和（b，c）CC@UiO-66(SH)₂的SEM图像;（d-g）CC@UiO-66(SH)₂的EDS

图2.（a）CC@UiO-66(SH)₂、CC和UiO-66(SH)₂的XRD；（b）CC@UiO-66(SH)₂和UiO-66的红外谱图；CC@UiO-66(SH)₂的XPS谱图：（c）C 1s，（d）S 2p，（e）O 1s和（f）Zr 2p 

图3.（a）CC@UiO-66(SH)₂、CC@UiO-66和CC组装的锂硫电池的CV曲线和（b）倍率性能;（c）0.2 C时的充放电曲线；（d）EIS和（e）0.5 C下的长循环曲线；（f）硫负载量为3.83 mg cm⁻²时，CC@UiO-66(SH)₂锂硫电池的循环曲线；（g）CC@UiO-66(SH)₂锂硫电池在1 C下的稳定性测试

图4.（a）CC@UiO-66(SH)₂、（b）CC@UiO-66和（c）CC基锂硫电池在0.1-0.5 mV s⁻¹下的CV曲线；（d-f）峰电流与扫描速率平方根之间的关系曲线

图5.（a）UiO-66和UiO-66(SH)₂在Li₂S₆溶液中的吸附试验（b）经过Li₂S₆吸附试验后UiO-66(SH)₂的Li 1s和（c）S 2谱图；（d）CC@UiO-66(SH)₂在0.5 C下500圈循环前后的XRD；（e-f）CC@UiO66(SH)₂循环后的SEM图像

图6. CC@UiO-66(SH)₂作用机制示意图

原文链接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c06131

作者简介

向上滑动阅览

何军博士，教授，博士生导师，广东工业大学轻工化工学院副院长，广东省杰出青年基金获得者，广东省百千万青年工程拔尖人才，珠江人才计划本土创新科研团队核心成员，首批广东省高等学校优秀青年教师，国家基金、省基金等通讯评审专家，广东省科技咨询专家。主要围绕含硫MOF的设计合成及其在能源催化、环境保护等领域的应用探索开展研究。迄今为止，已在美国化学会志(JACS) 等刊物上发表SCI论文九十余篇。

相关进展

化学与材料科学原创文章。欢迎个人转发和分享，刊物或媒体如需转载，请联系邮箱：[e-mail]

扫二维码｜关注我们

微信号 : Chem-MSE

诚邀投稿

欢迎专家学者提供化学化工、材料科学与工程产学研方面的稿件至[e-mail]，并请注明详细联系信息。化学与材料科学®会及时选用推送。