Chem. Eur. J. ：电沉积法制备富含缺陷的三元水滑石：助力高效电催化OER反应

北京化工大学宋宇飞教授课题组通过电化学沉积法，以泡沫镍为导电基底，制备出自支撑的NiCoFe三元水滑石阵列。与传统制备方法所制得的单层和块状三元水滑石相比，该材料具有更多的Co³⁺和缺陷位点，有效降低了OER反应能垒，展现出优异的OER电催化活性和稳定性。

析氧反应（OER）由于其四电子转移机制（4OH^- → 2H₂O + O₂ + 4e^-），具有较高的动力学能垒，被认为是电解水、金属-空气电池、二氧化碳还原等反应的限制反应步骤。发展经济、稳定、高效的OER电催化剂具有重要意义。水滑石（LDHs）因其结构明确、组成可调以及氧化还原性丰富等特点，在电催化OER领域有着广阔的应用前景。然而，传统共沉淀法制备的水滑石粉末材料需与粘结剂混合，滴涂到集流体上，造成活性组分分布不均匀、易脱落等问题，从而阻碍了反应的电荷转移，降低了材料的循环稳定性。

针对以上问题，北京化工大学宋宇飞教授课题组利用泡沫镍为基底，通过电沉积法制备出自支撑Ni(Co_0.5Fe_0.5)/NF阵列。与传统共沉淀法制备的三元水滑石（Ni(Co_0.5Fe_0.5)-bulk和Ni(Co_0.5Fe_0.5)-mono）相比，电沉积制备的Ni(Co_0.5Fe_0.5)/NF具有独特的纳米片阵列结构，暴露了更多催化活性位点（图1）；另外，XPS和XAFS测试显示，Ni(Co_0.5Fe_0.5)/NF中具有更多的Co³⁺和不饱和配位缺陷，提高了三元水滑石的内在催化活性。1 M KOH中，Ni(Co_0.5Fe_0.5)/NF在电流密度10 mA cm^-2下的过电位仅209 mV，并且在1000圈循环测试后，其催化性能几乎没有下降。

图1 （a-c）Ni(Co_0.5Fe_0.5) LDHs的形貌表征；（d-i）Ni(Co_0.5Fe_0.5) LDHs的电子结构表征。

另外，作者探究了不同Co/Fe比例的三元水滑石对OER反应的电催化活性（图2）。DFT计算结果表明，Co:Fe为1:1时，三元水滑石优化的电子结构有效降低了其OER决速步的反应能垒。

图2 （a-b）Ni(Co_0.5Fe_0.5) LDHs的OER催化性能及稳定性测试；（c-d）Ni(Co_1-xFe_x) LDHs的OER催化性能及DFT计算。

该研究通过简单的电沉积法构筑了三元水滑石纳米阵列，并发现其具有丰富的缺陷，大大提高了材料的OER催化活性，为高效水滑石基电催化剂的设计提供了新思路。

论文信息：

Electrodeposition of Defect-rich Ternary NiCoFe Layered Double Hydroxides: Fine Modulation of Co3+ for Highly Efficient Oxygen Evolution Reaction

Jiaxin Wang, Xiaoliang Sun, Hanbin Hu, Tianyang Shen, Guihao Liu, Zewei Li, Dongwei Cao, Lei He, Yu-Fei Song

Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202103601

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