ChemCatChem：纳米小晶粒丝光沸石分子筛的制备及其在烷基化和正构烷烃临氢转化反应中的应用

丝光沸石（MOR）分子筛具有良好的酸性，热稳定性和独特的择形性，已被广泛应用于加氢裂化，异构化和脱蜡等炼油工业中。MOR分子筛包含平行于c轴的十二元环直孔道（0.67 x 0.70 nm）和八元环直孔道（0.26 x 0.57 nm），平行于b轴与十二元环连接的八元环直孔道（0.34 x 0.48 nm）。但由于与十二元环直孔道交叉的侧孔道的尺寸较小，因此在催化反应中MOR 分子筛通常表现出一维孔道固有的扩散限制特征。已有的研究表明将传统的微米级MOR分子筛减小到纳米级可有效改善反应分子在孔道内的扩散并提高分子筛活性位的可接近性，最终对提高反应的活性和目的产物的选择性起到显著积极作用。然而对于纳米小晶粒MOR 分子筛仍然面临着合成方法复杂和有机模板剂昂贵的问题，同时得到的小晶粒MOR的物化性质和最终反应性能之间的构效关系仍不明确。

针对上述问题，埃因霍温理工大学Emiel Hensen课题组采用廉价的十六烷基三甲基氢氧化铵（CTA）作为分子筛生长调节剂，基于常规的水热方法直接合成了纳米小晶粒MOR分子筛。同时考察了铝源（硝酸铝，氯化铝和氢氧化铝）和CTA耦合作用对所得MOR分子筛物化性质的影响。CTA的加入可以显著缩小分子筛的晶粒尺寸，同时吡啶红外实验表明侧孔道中酸性位的接近性获得提高。在苯烷基化和正构长链烷烃的临氢转化反应中，纳米小晶粒MOR相比于未添加CTA得到的微米级大颗粒MOR，在反应活性和目的产物选择性上都获得提高。氯化铝和CTA的结合所得纳米层状MOR分子筛在上述两个反应中都表现出最有的效果。硝酸铝和CTA结合所得小晶粒MOR分子筛虽然在临氢转化反应中活性最高，但反应可接近的侧口袋中的酸性位对非目的的裂化产物的选择性更高。这项工作不仅提供了一种经济有效地制备纳米小晶粒MOR分子筛的方法，而且突出了铝源与CTA 的耦合作用并明确了缩小晶粒尺寸对酸性位的分布和反应过程可接近性的影响。

论文信息

Synthesis of Nanocrystalline Mordenite Zeolite with Improved Performance in Benzene Alkylation and n-Paraffins Hydroconversion

Shaojie Li, Hanglong Wu, Rim C. J. van de Poll, Rick R. M. Joosten, Dr. Nikolay Kosinov, Prof. Dr. Emiel J. M. Hensen

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DOI: 10.1002/cctc.202101852

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