前沿进展 | 二维磁性材料与拓扑绝缘体异质结的太赫兹自旋流产生与调控

“前沿进展”栏目，旨在介绍科研人员在光学领域发表的具有重要学术、应用价值的论文，促进研究成果的传播。部分论文将推荐参与“中国·光学十大进展”评选。

1 导读

北京航空航天大学电子信息工程学院吴晓君课题组与北京航空航天大学集成电路学院聂天晓、中国科学院物理研究所赵继民课题组合作，在室温二维（2D）范德华铁磁异质结的太赫兹（THz）自旋流的产生与调控方面取得新进展。合作团队针对室温2D磁性材料与拓扑绝缘体异质结中如何高效产生THz自旋流和高灵敏探测和调控THz自旋流，采用飞秒激光THz发射光谱技术，在室温Fe₃GeTe₂|Bi₂Te₃异质结中成功实现了超快THz自旋流的产生和探测，通过调控异质结材料的厚度、温度和结构，实现了对THz自旋流的调控，为未来信息技术在无线通信、量子计算和超快存储方面的应用提供了新思路。该研究成果近期以Generation and control of terahertz spin currents in topology-induced two-dimensional ferromagnetic Fe₃GeTe₂|Bi₂Te₃ heterostructures为题，发表在Advanced Materials上。2022 | 前沿进展

2 研究背景

未来信息技术亟需发展用于低损耗量子计算、高速存储和片上通信应用的原子尺度超快自旋光电子器件，信息可通过自旋进行编码、存储和处理。随着海量信息的创建、传输、处理等操作，支撑这些技术发展的物理器件迫切需要在尺寸上更小（原子尺寸），速度上更快（THz频段），功耗上更低。电子自旋拥有低功耗、快弛豫、非易失等特性，有望打破目前摩尔定律的局限，加快面向未来THz信息技术的快速发展。探索低维磁性材料，设计新型异质结构，研究可工作在高频THz频段的低维自旋器件，成为当前研究的热点[Science 374, 1608 (2021); Nat. Nanotechnol. 16, 1337 (2021); Nature 569, 383 (2019)]。超快THz自旋光电子学的跨学科研究才刚刚开始，这意味着未来将有更多的机会开发新材料，探索新结构，发现新现象，实现新应用。然而，材料的磁性随着厚度的减薄而变弱，到达几纳米后，材料磁性很难抵抗环境热波动的影响。室温二维（2D）磁性材料的获得，以及高频THz自旋流的产生、探测与调控都极其困难。关键的挑战在于（1）如何实现室温下可工作在THz频段的原子尺度2D磁性材料及其新结构，（2）如何通过有效的方法实现高频THz自旋流的产生、探测和调控。（1）拓扑绝缘体Bi₂Te₃与2D范德华Fe₃GeTe₂异质结实现室温2D磁性具有原子厚度的本征2D磁性材料由于其有趣的物理特性和潜在的应用，已经引发了许多理论和实验研究。这种材料在低功耗和纳米级集成THz自旋领域也引起了极大的关注[Adv. Mater. 31, 1900065 (2019)]。在2D本征磁性材料中，Fe₃GeTe₂（FGT）具有巨大的潜力，因为其具有高居里温度的长程、空间均匀磁性[Nature 563, 94 (2018)]以及磁化方向可调的特性[Sci. Adv. 5, eaau0073 (2019)]，是基于2D材料的自旋电子学器件的最佳候选材料之一，可用于高速存储和无损耗计算。然而，如何实现维数可控，大规模生产且方便异质集成的室温铁磁FGT具有极大的挑战。本文采用集成拓扑绝缘体Bi₂Te₃（TI）的晶圆级2D FGT，其居里温度（Tc）高达400 K，具有垂直磁各向异性，为本工作的开展奠定了材料基础[ACS Nano 14, 10045 (2020)]。（2）飞秒激光THz发射光谱技术实现THz自旋流的产生与探测尽管FGT和其他2D磁性材料具有许多优异的物理性能，但它们在开发2D-THz自旋光电子学应用方面的潜力仍有待探索。主要挑战在于如何实现室温光学自旋注入、有效的自旋-电荷转换（spin-to-charge conversion, SCC）以及原子薄2D磁体中超快自旋流的高灵敏检测。北京航空航天大学电子信息工程学院吴晓君与集成电路学院聂天晓课题组经过多年的合作，在飞秒激光作用铁磁-非铁磁异质结实现高效率的自旋流注入，并采用THz发射光谱技术实现无接触的高频THz自旋流探测与THz自旋流的操控方面获得了一系列研究进展，包括非均匀磁场实现THz自旋流的任意调控[Adv. Opt. Mater. 7, 1900489 (2019)]、双泵浦THz自旋流的非线性操控[Appl. Phys. Lett. 115, 121104 (2019,编辑推荐)]、级联式圆偏振THz辐射的产生[Appl. Phys. Lett. 115, 221104 (2019)]、拓扑绝缘体THz辐射及任意偏振THz的产生与调控[Adv. Photonics 2, 066003 (2020); Appl. Phys. Lett. 115, 191102 (2019)]、Fe-拓扑绝缘体Bi₂Te₃异质结产生圆偏振THz辐射[Adv. Photonics Res. 2, 2000099 (2021,封面文章)]、金纳米棒表面等离激元增强自旋THz发射[Adv. Mat. Interfaces. 2101296 (2021,内封面文章)]等，为本工作的顺利进行奠定了充分的理论和实验基础。

3 研究创新点

1）FGT | TI异质结构中THz辐射的产生和探测

在飞秒激光泵浦时，FGT|TI异质结构可以在室温与外加80 mT磁场下直接辐射THz脉冲。如图1b、c所示，当样品为FGT(4 nm)|TI(8 nm)异质结构、纯FGT(4 nm)薄膜以及TI(8 nm)薄膜的典型THz时间波形。图1c中的辐射光谱是图1b中时间信号的相应快速傅立叶变换(FFT)结果，其中有效光谱范围为0.2-2.5 THz。值得注意的是，从FGT薄膜中没有检测到明显的THz辐射（图1b和1c），但通过集成FGT(4 nm)纳米膜和TI(8 nm)，THz发射得到了强烈增强。

图1 THz发射光谱和样品表征。a. FGT|TI异质结构飞秒激光脉冲激发和THz辐射示意图。b. THz发射时域波形图。c. 对应的傅里叶变换光谱。d. FGT|TI的晶体结构。e.和f. 异质结和纯TI膜的XRD光谱。g. FGT生长前后的RHEED模式。h. 异质结构的TEM图。

为了进一步揭示潜在机制，我们系统地研究了THz发射对称性对磁化方向和泵浦入射方向的依赖关系（图2b和c）。观察到辐射的THz脉冲垂直于磁化强度（沿X轴）极化，这与铁磁异质结构的报道一致。同时通过旋转磁场方向，THz振幅服从具有双重旋转对称性的角度依赖模式（见图2c）。此外，通过反转异质结构来改变极向量n的符号，对样品的两个方向进行了测量。图2b显示翻转样品方向导致THz极性反转。这些实验结果证明了FGT|TI异质结构中THz自旋流的超快产生。

图2 验证FGT|TI的THz辐射机制为SCC效应。a. THz振幅变化具有180°周期，作为频率的函数。b. 当泵浦脉冲入射到FGT侧（定义为n⁺）或衬底侧（n^-）时，具有相反磁化强度的THz电场信号。n⁺和n^-之间THz峰值信号~2.9 ps时间延迟源于衬底在800 nm和THz频率下的折射率不同。c. THz电场峰值信号是外加磁场方向的函数。d. 提取的SCC效应和位移电流非线性效应产生的THz信号。e. THz发射峰值与泵浦功率的依赖关系。

值得注意的是，FGT|TI异质结构中THz自旋流的超快产生和控制清楚地表明集成结构中的FGT具有室温2D铁磁性。块状FGT可以维持高达230 K的铁磁有序。当样品厚度减小到2D尺度时，由于热波动，自旋交换相互作用不再能够维持长程磁序，这被称为维数效应。例如，当厚度小于10 nm时，居里温度会低至130 K。然而，FGT|TI异质结构中的FGT的居里温度可以增加到室温以上。TI和FGT之间的界面交换耦合增加了其中的自旋交换相互作用，从而抵抗热波动能力的增强，使得FGT|TI可以在室温下保持铁磁特性。在吸收飞秒激光的能量后，FGT中可以产生非平衡自旋流并沿Z轴注入TI层（见图1a），通过SCC效应转换为超快电荷流，从而辐射THz电磁波。

2）FGT|TI异质结构中THz自旋流的调控

为了在TI诱导的室温铁磁异质结构中调控THz自旋流，我们使用固定TI厚度为8 nm的FGT|TI异质结构进行了FGT厚度相关的THz发射测量。SCC效应贡献的THz信号的实验结果总结在图3a中。THz振幅首先随着FGT层厚度的增加而略有增加，在4 nm的临界厚度处达到最大值，然后随着厚度的增加而下降。图3b描绘了更明确的趋势，其中SCC引起的THz峰峰值是从THz强度中提取的。

这些实验结果可以定性解释（图3c-e），由于FGT(4 nm)|TI(8 nm)异质结构中界面交换相互作用引起的最强磁化，THz信号的振幅最高。随着FGT厚度的增加，整体磁化强度降低，因为增强的磁性仅存在于界面，导致THz辐射强度减少。此外，增加FGT厚度会阻碍生成的THz波的有效耦合，正如我们的THz时域透射光谱结果（图3b中的红色曲线）所证实的那样。值得注意的是，当FGT厚度低于4 nm的临界厚度时，光学注入的自旋流密度降低，导致FGT(2 nm)|TI(8 nm)样品的THz振幅降低。

图3 FGT厚度依赖的THz发射。a. 在固定TI厚度为8 nm的FGT|TI异质结构中，2、4、6、8和10 nm不同FGT厚度的THz波形。为清晰起见，信号已人为水平平移。b. 针对不同FGT厚度（蓝色），提取的SCC效应诱导的THz峰峰值信号，以及THz时域光谱测量的透射比。c–e. 异质结构中FGT层的磁化分布示意图c ≤ 4 nm，d >4 nm，e为微米厚度。

上述实验结果已经证明，超快注入自旋流可以通过表面上的反埃德尔斯坦效应(Inverse Edelstein effect, IEE)或体中的反自旋霍尔效应(Inverse spin Hall effect, ISHE)转换为TI中的超快电荷流。为了研究FGT|TI异质结构中SCC的起源，系统地进行了一系列与TI厚度相关的THz发射实验，其中FGT厚度固定为4 nm。图4a显示了测量的SCC效应对TI厚度为4、6、8、10、12和15 nm的样品贡献的THz波形。发射的THz信号在4 nm样品时很小，然后随着TI厚度的增加，THz信号增大，在8 nm处达到最大值，然后逐渐减小。图4b（蓝色数据点）总结了提取对应厚度下THz发射信号峰峰值的结果。THz信号与TI厚度之间的这种非单调关系证明了SCC效应主要来源于IEE效应而不是ISHE效应。

图4 TI厚度依赖的THz发射。a. TI厚度为4、6、8、10、12和15 nm时，FGT（4 nm）|TI异质结构辐射的THz时域波形。b. THz峰峰值随TI厚度的变化，以及它们对应的THz透射比。c. TI表面态自旋动量锁定的费米轮廓。d. IEE效应示意图。自旋流的垂直注入产生沿X方向移动的电荷流。

3）温度对FGT|TI中THz自旋流的影响

为了进一步通过实验研究温度对FGT|TI中THz自旋流的影响，我们测量了THz辐射与样品温度的变化关系。结果如图5a所示，其中FGT(4 nm)|TI(8 nm)异质结构中的SCC效应对THz辐射的贡献显示出强烈的温度依赖。提取的THz峰峰值(ΔPK)被绘制成温度的函数（图5b）。随着样品温度逐渐升高，THz辐射强度单调下降。为了排除温度对异质结构的THz透射率的影响，作为对照实验，我们单独测量了没有飞秒泵浦的THz透射率（图5b中的红色方块）。温度对THz透射率几乎没有影响，这表明低温下增强的THz辐射是由于FGT层中磁化强度的增加。因此，该实验结果表明TI层的存在对于将FGT增加到室温是必不可少的。TI与FGT的结合提供了一种有效的方法来控制室温下2D磁性材料中的自旋流。此外，我们还对纯FGT样品进行了控制实验，但在低温下无法检测到THz信号，表明FGT中的磁偶极的辐射可能非常弱。

图5 温度对FGT | TI产生THz辐射的影响。a. THz时域波形随样品温度变化关系。b. SCC效应对辐射THz信号和FGT（4 nm）|TI（8 nm）的THz透射率（右Y轴）随温度的变化关系。

4）三层异质结W|FGT|TI增强THz发射

为了提升THz发射效率，我们采用三层异质结组合的方式，通过利用FGT反向自旋流与W通过自旋轨道耦合进一步相干产生THz辐射。因为W的自旋霍尔角与TI相反，反向自旋流与光传播方向的自旋流相反，因此采用三层异质结提高了THz辐射效率。

图6 W|FGT|TI三层异质结的THz发射。a. THz自旋流的反向和正向循环使用示意图，导致三层异质结的THz辐射增强。b. 辐射的THz时域波形和c. 对应的频谱。

4 总结与展望该工作从实验上深入而系统地研究了2D磁性材料与拓扑绝缘体异质结中THz电磁辐射的性质与材料厚度、异质结种类、温度等因素的影响，在室温2D磁性材料异质结中成功地实现了THz自旋流的产生、调控和高灵敏探测。2D铁磁体和拓扑绝缘体的异质结体系为制造超快超薄高频自旋光电子器件提供了独特的思路，基于温度和结构依赖性的综合研究为THz自旋动力学提供了新的途径。北京航空航天大学电子信息工程学院陈薪厚、集成电路学院王航天、中科院物理所刘海江为该文章共同第一作者。北京航空航天大学电子信息工程学院吴晓君、集成电路学院聂天晓、中科院物理所赵继民为共同通讯作者。该工作还得到了中科院物理所汪力课题组、李玉同课题组、北京航空航天大学电子信息工程学院苗俊刚课题组、集成电路学院于海明、赵巍胜课题组等合作者的理论和实验支持。论文连接：https://doi.org/10.1002/adma.202106172以下英文视频为该论文的支撑材料，是对该工作的英文简介，敬请观看。

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END

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