前沿进展 | 改写世界纪录，稀土离子f-f跃迁发光寿命成功被压缩至纳秒级

“前沿进展”栏目，旨在介绍科研人员在光学领域发表的具有重要学术、应用价值的论文，促进研究成果的传播。部分论文将推荐参与“中国光学十大进展”评选。

01 导读

近日，陕西师范大学张正龙和郑海荣等人，首次将稀土离子f-f 跃迁发光寿命压缩至50 ns以下，较目前的世界纪录提高了两个数量级，同时保持约1000倍的量子产率增强，并发现了远场定向发射及可调手性发光等新现象。

相关研究以“Sub-50 ns ultrafast upconversion luminescence of a Rare earth doped nanoparticle”为题于发表在Nature Photonics上，被选为2022年第9期的封面论文。

图1 Nature Photonics 2022年第9期封面2022 | 前沿进展

02 研究背景

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稀土离子掺杂上转换发光具有窄带多色、稳定可调等特性，可以有效避免量子点和有机染料分子发光的退相干、光闪烁和光漂白等问题，已被广泛的应用于高品质显示、量子存储、非线性生物成像等领域。

由于4f-4f电子禁戒跃迁，稀土离子掺杂发光寿命较长（百微秒到毫秒量级）。如何压缩稀土离子发光寿命，实现纳秒级的可控发光，是目前稀土离子发光领域亟待解决的重要问题。

但截止目前，虽然稀土发光寿命已被压缩至2 μs（2019年），但仍然无法达到纳秒量级。这使得稀土离子发光的优越性无法完全发挥，阻碍了下一代光互连和量子通信所需求的高频操控，限制了在时间依赖纳米光子器件中的应用。

03 研究创新点

该团队创新性地利用表面原子级平整、欧姆损耗低的单晶银微米片作为纳米光腔的基底，将单个直径为9 nm的稀土掺杂纳米颗粒置于由银纳米立方体和微米片组成的纳米腔中，成功构筑模式体积极小的倾斜纳米光腔。

光腔中的极端近场环境与发射体的相互作用，极大增强了光子局域态密度，稀土离子掺杂发光的辐射速率和量子产率被显著增强。

实验发现，纳米光腔耦合的稀土掺杂发光寿命可被压缩至50 ns以下。在20个随机纳米光腔实验中，观测到的最短荧光寿命为29 ns，相较于自由空间中的稀土离子掺杂发光寿命（52 μs）缩短了1500余倍（图2）。

图2 倾斜纳米光腔和稀土掺杂纳米颗粒耦合体系构建和表征

稀土离子掺杂上转换发光的超快辐射速率和高量子产率增强，源于倾斜纳米光腔间隙处的极小模式体积和极大的近场局域态密度。基于三能级系统理论计算，倾斜纳米光腔耦合的上转换荧光平均量子产率可增强1000倍以上；等离激元纳米腔增强的激发态吸收过程在上转换发光中增强了约11倍。得益于等离激元纳米光腔体系的贴片天线效应，其远场光提取效率提高了6.4倍（图3）。因此，理论上稀土离子掺杂上转换发光强度增强约7万倍，与实验观测结果相吻合。

图3 等离激元调控超快上转换荧光辐射速率和量子产率

此外，由于等离激元倾斜纳米光腔的非对称几何结构，以及手性光子局域态密度增强，可实现纳米光腔中的稀土掺杂纳米颗粒的激发和辐射的手性操控。实验发现在手性光激发下不同波长荧光发射具有相反的手性因子（图4），这是由于倾斜纳米光腔手性近场和上转换荧光竞争过程的共同作用。

图4 等离激元调控稀土离子发光的远场定向发射和手性辐射

根据光学互易定理，倾斜纳米光腔手性近场分布可诱导稀土离子掺杂发光的手性发射。这将为实现纳米光子器件的手性控制提供了额外的光学操控接口。

04 总结与展望

该团队利用新型等离激元纳米光腔，耦合稀土掺杂纳米颗粒产生超快、定向和手性上转换发光，有效解决了稀土发光寿命长、量子产率低等问题，拓宽了单色性好、稳定性高、相干性好的稀土离子发光在下一代高频操纵纳米光子器件上的应用，将有力推动相干单光子源、量子通信和纳米激光器的发展。

陕西师范大学为论文通讯单位，物理学与信息技术学院陈环博士生为第一作者，张正龙教授和郑海荣教授为共同通讯作者。论文合作者包括团队其他教师和研究生，以及武汉工程大学的胡华天博士和武汉大学的徐红星院士。同时，该工作得到了科技部、国家基金委等项目的支持。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41566-022-01051-6

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编辑 | 方紫璇

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