“前沿进展”栏目，旨在介绍科研人员在光学领域发表的具有重要学术、应用价值的论文，促进研究成果的传播。部分论文将推荐参与“中国光学十大进展”评选。
01 导读
近日，中南大学物理与电子学院何军教授和束传存教授与澳大利亚新南威尔士大学（UNSW）董道毅、丹麦技术大学（DTU）Niels E. Henriksen、日本理化学研究所（RIKEN）Franco Nori等国际学者组成联合研究团队，理论研究了如何设计复合太赫兹光场，用于精准调控单个转动分子与真空腔场强耦合形成的分子极化子问题。 相关成果以“Quantu m Coherent Control of a Single Molecular-Polariton Rotation”为题，于2023年1月25日发表在 Physical Review Letters 上。 2023 | 前沿进展 当光学腔场的电磁模与分子的电子、振动或者转动模式产生强耦合时，会形成一种具有光子和分子纠缠性质的分子极化子 （Molecular Polariton） ，它有机融合了量子光学和化学物理两前沿交叉领域，并推动极化子化学（Polariton Chemistry）新领域的快速发展 。实验和理论研究发现，光学腔场与分子产生强耦合可明显改变分子的物理和化学性质，因而分子极化子在光物理、光化学和光信息领域具有重要研究价值，是研究非线性光学效应、光存储和光传输的重要平台。例 如，分子振动模式和腔场的光子模式纠缠形成的振动分子极化子、为选择性激活分子的化学键提供了新方法，为实现分子之间的能量传递提供了新途径。 由于分子转动具有量子化的角动量，对应的转动量子态占据能谱的低能部分且跃迁遵循选择定则等特性，实现量子相干调控分子转动动力学在物理、化学和信息领域具有重要意义。在没有光学腔场作用下，理论和实验研究都展示了太赫兹脉冲共振激发或超短脉冲场非共振激发可以产生一种有趣的分子过场取向现象，可用于探究激发的转动波包在脉冲场结束后产生的周期复苏行为。然而，在光学腔场内，分子的转动动力学研究目前较少；实现外场精准调控分子极化子转动动力学是一个十分挑战且重要的光场调控物理及应用问题。 该团队针对分子极化子量子调控问题，设计了单个二能级转动分子与单模微腔强耦合模型，用于研究太赫兹脉冲场相干调控分子极化子取向问题，如图1所示。 图1 太赫兹光场调控由转动基频为ω 01 的单分子与光子频率为的ωc 单模真空腔场相互作用形成的分子极化子示意图 为了展示微腔场对分子转动动力学的影响，该团队以超低温下的羰基硫（OCS）分子为例，对比研究了有、无微腔场时分子与太赫兹场作用产生的过场取向现象，如图2所示。在无微腔场时，研究发现仅优化单个太赫兹脉冲场的振幅，基于共振激发可以实现最大取向度为0.5774过场分子取向；而使用同一太赫兹脉冲场与真空微腔内单分子相互作用时，分子的取向值发现了明显变化。 图2 有、无真空微腔场时，分子取向度含时变化与单个太赫兹脉冲场中心频率和带宽的依赖现象对比 为了展示这种差异与太赫兹光场参数的关系，该团队在保持频域太赫兹脉冲场振幅不变情况下，对比研究了有、无真空微腔场时分子的含时取向动力学与单个太赫兹脉冲中心频率和带宽参数值的依赖关系。研究结果表明真空微腔场与分子相互作用，可以引起分子转动周期变化，意味着分子的能级结构受到真空微腔场的显著影响。 为了解释真空微腔对分子取向动力学的影响物理机理，该团队采用量子Jaynes–Cummings（JC）模型分析了真空微腔与两态分子强耦合形成的分子极化子的本征值和本征函数，计算了图2对应的含时取向度的傅里叶变换谱。研究发现与无真空微腔场作用相比，真空微腔场中分子的转动光谱展示了分子极化子体系常见的真空Rabi劈裂现象，如图3所示。 为了解决如何设计太赫兹脉冲场产生局域最大过场分子极化子取向问题，该团队创新性地采用分子极化子纠缠本征态作为基矢并引入等效哈密顿算符，理论推导了真空腔场下太赫兹脉冲场驱动的量子JC模型的解析解，并进一步给出了太赫兹脉冲场精准调控分子极化子转动的量子调控条件。 在此基础上，该团队提出了如何使用该量子调控条件设计振幅和相位优化的复合太赫兹脉冲，用于精准构筑分子极化子相干叠加态，从而产生局域最大过场分子极化子取向的理论方案。研究发现在窄脉宽条件下，分子极化子取向度可以达到局域最大理论值0.5774，其取向复苏现象比无真空腔场时更加复杂，对应的分子极化子转动复苏周期显著延长现象也与理论计算值一致，如图4所示。 图4 优化太赫兹场产生过场分子极化子取向动力学及其随优化太赫兹场带宽变化响应图 为揭示复合太赫兹脉冲带宽对产生分子极化子取向度的影响，该团队采用解析模型和精确数值模型对比研究了不同带宽复合太赫兹脉冲作用后，分子极化子最低五个本征态布居和对应波函数的相位值（图5）。在窄带宽范围内，复合太赫兹脉冲主要激发能量较低的三个本征态，其对应的布居和相位值满足产生局域最大过场分子极化子取向条件，导致局域最大的过场分子极化子取向。 图5 不同带宽复合太赫兹脉冲作用后，解析模型和精确数值模型计算的分子极化子最低五个本征态布居和对应波函数的相位值对比 随着复合脉冲带宽的增加，能量较高的激发纠缠态上出现布居，破坏了基于三态模型推导的量子调控条件。该模拟揭示了利用优化复合太赫兹脉冲场振幅和相位参数量子调控分子转动的物理机理；精准构筑分子极化子相干叠加态是实现局域最大过场分子极化子取向的物理本质。 该研究首次探究了分子极化子转动动力学的精准量子调控问题，为实验研究量子相干调控分子极化子问题提供了重要理论依据，为进一步研究强耦合分子体系的量子光学现象提供了一种新的策略，在基于分子极化子平台研究光存储和光传输等问题中具有重要应用价值。 中南大学物理与电子学院为该项研究成果的第一完成单位，博士研究生樊丽宝同学为论文第一作者，束传存教授为论文的通讯作者。相关工作得到了国家自然科学基金面上项目、湖南省自然科学基金杰出青年项目、澳大利亚ARC Future Fellowship、日本NTT和JST等多个项目的支持。 论文链接 ：
http://doi.org/10.1103/PhysRevLett.130.043604
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