亮点 | 半导体量子点的双激子发光
编者按
本篇亮点文章来源于北京理工大学钟海政教授课题组，文章从双激子发光研究的发展历程出发，重点介绍了量子点双激子发光的基本原理、光谱特性，特别是量子效应对量子纠缠和光增益的影响。讨论了量子点双激子发光在纠缠光源、量子点激光器等方面的应用潜力和目前所面临的挑战。（点击查看原文）
01
研究背景
激子是半导体中电子和空穴由其间库仑相互作用而结合而成的束缚态系统。相比于激子，双激子是由具有库仑作用的由两对激子结合而成的系统，而且双激子的形成一般需要更高的激发光强。
如图1所示，从研究历程上来说，1968年Strasbourg大学的Mysyrowicz等人首先发现双激子，他们在CuCl块体材料的低温发光实验中观察到了双激子的发光峰。随后双激子的发光在很多半导体材料中被报道，例如II-VI族半导体 (ZnSe、CdS)以及III-V族半导体 (GaAs)。
20世纪80年代，随着低维半导体材料、例如多量子阱和量子点的出现，半导体量子点中的双激子展现出许多新颖的性质：(1)较大的双激子结合能；(2) 双激子-激子光子对呈现极化反对称；(3)量子点中的光增益阈值更低且更为稳定。这些性质为量子点的纠缠光子源和激光增益介质应用提供了理论支撑，吸引了研究者的广泛关注。
图1 半导体材料中双激子现象的发现历程
02
关键技术与进展
1、量子点双激子发光的光谱性质
由于量子限域效应，量子点的能带表现出类似原子的能级化分立结构。对于双激子EXX而言，其能级会略小于激子能级EX的两倍，这是激子之间的库仑吸引作用导致的，图2中的ΔEXX即双激子结合能。
在双激子的复合发光过程中会发出两个光子，而由于双激子结合能的存在，这两个光子的发光峰会不一样。例如双激子结合能为负值时，双激子的发光峰会相对于激子发光峰红移；双激子发光另一个突出的光谱特征是，发光强度的激发依赖性与激子发光不同，由于双激子发光是吸收两个光子产生的非线性现象，其强度变化随激发强度的变化呈二次方关系。
1994年，德国Walter Schottky研究所的Brunner等人首次报道了GaAs/AlGaAs自组织量子点中的双激子发射。在低温环境下，他们使用微米级荧光显微镜观察了单个量子点的发光性质。随着激发强度增加，可以看到量子点双激子发光峰的出现，相较于激子发射峰出现红移，同时双激子发光峰的强度随激发强度的增加呈二次方的增加。
除了在自组织量子点中发现双激子的上述性质，在溶液合成的胶体量子点中也有相关报道，美国Alamos国家实验室的Achermann等人使用时间分辨的荧光光谱对CdSe胶体量子点的上述双激子性质进行了报道。
2、量子点双激子在纠缠光源中的应用
量子点双激子的量子化使得双激子-激子级联跃迁产生纠缠光子对成为可能。如图3所示，其理论基础如下：光子从中性双激子态(XX)跃迁到简并的激子态(X)，继而回到基态(G)，这一过程发射出的两个光子极化相关。
因为双激子态仅由两个激子组成，而电子和空穴又都是费米子，根据泡利不相容的原理，双激子态的两个电子或者两个空穴呈现自旋反对称状态，这样一来发射出两个光子的极化会呈现左右旋反对称的关系，即极化纠缠光子对。
利用量子点双激子的这一性质，2006年Stevenson等人首次在InAs自组织量子点中观察到了极化纠缠光子对。而随着材料结构对称性以及微腔耦合的不断优化，目前已能实现纠缠保真度高于0.9的纠缠光子源。
在上述基础上，2019年中国科学技术大学潘建伟院士团队使用单个InAs/GaAs量子点作为光源，对玻色取样问题进行了研究，并在希尔伯特空间中取得高达3×1014的样本取样。这一结果为量子点的量子计算应用奠定了基础。
3、量子点双激子在激光中的应用
相比于外延生长的自组织量子点，可溶液加工的胶体量子点因其光谱可调、荧光量子产率高等特点使其成为在显示、激光等领域的重点材料。理论上通过能级分立的量子点实现激光所需的阈值低而且受环境温度影响十分小，而想要量子点实现光增益则必须有双激子的参与来实现粒子数反转。
目前，使用脉冲激光作为激励源可以实现室温下的光增益，然而胶体量子点的电泵浦激光器还面临非辐射俄歇过程的影响。
相比于辐射复合过程，俄歇过程一般是更快的动力学行为，如果不能将俄歇过程有效抑制，发光的能量会以热的形式耗散。这会导致实现激光阈值过高甚至无法出现光增益。
为抑制量子点中俄歇复合过程，研究人员提出了多种有效策略：（1） 减小电子-空穴的波函数重叠程度；（2）增加电子和空穴的离域程度以减弱电子-空穴库仑相互作用；（3）增加量子点核壳界面的电势平滑程度。
通过上述方法，核壳量子点的俄歇寿命从原来的ps级别提升到ns级别。并且在实验上，Edward H. Sargent等人将厚壳层CdSe/CdS量子点和分布反馈式光学微腔结合实现了连续激光泵浦的激光，其阈值为6.4~8.4 kw/cm2（图4）。Victor I. Klimov等人利用合金化的CdSe类胶体量子点制作了电致发光器件，并且在电注入中观察到了与粒子数反转相关的吸收信号变化。
03
总结与展望
量子点双激子发光为量子信息、片上集成激光的发展提供了机遇。量子点纠缠光子源有望满足高保真度、高全同性和高亮度的需求，量子点激光具有理论增益阈值低的优势。这些是量子点双激子未来值得研究的重要方向。
但是量子点的应用发展仍存在以下挑战：
1）有效地增加纠缠光子数目以实现量子计算的量子优越性；
2）在应用环境下保持远距离传输中量子纠缠的高保真度；
3）俄歇复合的抑制实现电泵浦的胶体量子点激光器。
课题组介绍
北京理工大学智能光子学课题组是工信部低维量子结构与器件重点实验室和北京市纳米光子学与超精密光电系统重点实验室的重要组成部分，现任团队带头人为钟海政教授。课题组以培养光子学材料领域的交叉创新人才和开展颠覆性智能光子学技术为使命。2010年以来，课题组面向新型显示、智能传感等应用需求，围绕量子点、钙钛矿等新型光电材料，开展“材料−器件−系统”全链条研究，在Nature Photonics、Nature Nanotechnology、Nature Synthesis、Nature Communications等期刊发表学术论文100余篇，单篇最高引用>1,900次，申请中国发明专利100余项，在国内外学术会议上做邀请报告60余次，在钙钛矿量子点显示应用等方面形成特色和国际影响，通过与产业界合作，在国际上率先实现了钙钛矿量子点的产业应用。
通信作者简介
钟海政，北京理工大学教授，博士生导师，The Journal of Physical Chemistry Letters执行主编，主要从事量子点应用技术研究。先后获得人力资源和社会保障部优秀留学归国人员择优资助(2012)、北京市科技新星(2014)、国家自然科学基金优秀青年基金(2017)等人才项目的支持。获得2018年北京科学技术奖励二等奖(2/10，排名第一为李永舫院士)、日本IDW最佳学术论文奖等学术奖励。
编辑 | 沈灵灵
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