前沿进展 | 激子发光的反常类激光行为

“前沿进展”栏目，旨在介绍科研人员在光学领域发表的具有重要学术、应用价值的论文，促进研究成果的传播。部分论文将推荐参与“中国光学十大进展”评选。

01 导读

近日，清华大学和深圳技术大学联合研究团队系统研究了栅压调节的二维碲化钼（MoTe₂）中激子和三子的相互转化，在无谐振腔的情况下，观测到了激子发光的反常类激光行为，该行为来源于激子向三子转化的非线性减弱。利用速率方程理论，研究团队证明了二维材料中激子-三子系统与激光中光子-载流子系统的统一性。

研究成果以“Threshold-like Superlinear Accumulation of Excitons in a Gated Monolayer Transition Metal Dichalcogenide”为题发表在ACS Photonics上。 

2023 | 前沿进展

02 研究背景

半导体中的电子和空穴由于库仑相互作用可以形成多种准粒子，包括激子（exciton）、三子（trion）、双激子（biexciton）和更高阶的复合体。在不同的温度和载流子密度下，这些准粒子存在复杂的相互作用和转化。理解这些复杂的过程一直是多体物理研究的重要任务。这些丰富的物理过程和相关的现象是众多半导体器件（比如激光器、光放大器、调制器等）的基石。

尽管这些物理过程已经被广泛研究，但是由于这些准粒子较低的束缚能和较差的稳定性，很多问题在传统的半导体以及低维结构中不能被细致地研究。二维材料尤其是过渡金属硫族化合物（TMDC）的出现为多体相互作用和相关光电子器件的研究带来了前所未有的机遇。

由于介电屏蔽效应的大幅减弱，单层TMDC材料的激子束缚能比传统半导体材料大约高2个数量级。这意味着研究人员可以在更高的温度和更大范围的载流子密度情况下去研究这些准粒子的相互作用和转化。

03 研究亮点

该团队利用微区荧光测试系统地研究了单层MoTe₂在不同泵浦功率、自由电荷密度和温度下激子和三子的发光，首次观测到了泵浦依赖的激子和三子发光的类激光行为。如图1所示，随着泵浦功率的增加，激子和三子的发光可以划分为三个阶段。

在阶段I，泵浦密度远低于自由电荷的密度，激子和三子发光都表现为线性增长；在阶段II，泵浦密度接近自由电荷密度，激子发光出现超线性增长，而三子的发光变为亚线性增长；在阶段III，泵浦密度远大于自由电荷密度，激子发光回复到线性增长，而三子发光逐渐趋于饱和。通过建立速率方程进行分析，研究人员将激子发光的超线性行为归因于激子向三子转化的非线性减弱。

图1 四个不同器件中激子（X）和三子（T）发光的功率依赖特性

研究团队进一步研究了自由电荷密度和温度对激子发光超线性行为的影响，如图2所示，随着自由电荷密度的增加，激子发光的超线性指数越来越大，实验中观测到最大为2.3，并且超线性出现的阈值也在增大。理论上，当自由电荷密度为10¹² cm^-2量级时，超线性指数可以达到40以上。随着温度的增加，激子发光的超线性指数逐渐下降，这是由于三子的离化过程增强导致的。通过拟合实验结果，研究团队发现在相同的掺杂密度下单层MoTe₂中激子向三子的转化速率高于量子阱材料大约3个数量级。

图2 不同自由电荷密度下（a）激子和（b）三子发光的功率依赖特性；（c）激子超线性指数随（c）温度和（d）自由电荷密度的变化趋势

最后，研究团队利用速率方程理论计算了不同自由电荷密度（ND）和激子向三子转化速率（A）情况下激子（X）和三子（T）密度的泵浦依赖特性，以及不同阈值载流子密度（Ntr）和增益系数（G）下光子（Sp）和载流子（N）密度的泵浦依赖特性。

如图3所示，激子和三子发光表现出与激光行为的一致性，二维材料中的激子、三子、自由电荷密度和激子向三子转化速率可以分别类比于激光中的光子、载流子、阈值载流子密度和增益系数。通过进一步研究两个系统的速率方程，研究团队利用变量代换证明了两个系统的速率方程具有相同的形式。

图3 不同（a）自由电荷密度和（b）激子向三子转化速率情况下激子和三子密度的泵浦依赖特性；（c）不同阈值载流子密度和（d）增益系数下光子和载流子密度的泵浦依赖特性

04 总结与展望

该团队利用掺杂依赖和泵浦依赖的光致荧光实验，系统研究了二维材料中激子和三子的相互转化和平衡分布。有别于常见的线性泵浦依赖关系，研究团队在单层MoTe₂中观测到了激子发光的超线性阈值行为。通过建立速率方程理论，研究团队解释了激子发光的超线性阈值行为来源于激子向三子转化速率的非线性减小，并且发现激子和三子的相互转化和平衡分布可以类比于激光中光子和载流子密度的相互关系。

这项工作为莫特相变之前激子和三子的相互作用和转化提供了更为清晰的图像，有助于提高对莫特物理的理解。此外，二维材料中激子复合体种类和激光的辨别很大程度上依赖于发光的泵浦依赖特性，该成果为这些辨别提供了重要的警惕性。

最后，二维材料中激子-三子系统和激光中光子-载流子系统的相似性带来了很多有意思的科学问题。这种相似性是一种巧合，还是具有更深刻的物理蕴含？这种相似是仅停留在速率方程层面，还是具有更深层次的一致性？这些问题都值得进一步的研究。

清华大学电子工程系博士王震（现为之江实验室智能网络研究院助理研究员）和副研究员孙皓为论文的共同第一作者，深圳技术大学集成电路与光电芯片学院宁存政教授为通讯作者。

论文链接：

https://doi.org/10.1021/acsphotonics.2c01435

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编辑 | 方紫璇

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