催化周报：Science、Nat. Catal.、JACS、Angew、AM、Chem等大合集！

温馨提示：本推文包含26篇文献，预计阅读时间约26min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。

1. Angew. Chem. Int. Ed.：FeCoS₂-CoS₂双层纳米管增强光催化还原CO₂性能

经过合理设计，构建出FeCoS₂-CoS₂双壳纳米管，能在可见光下有效地催化还原CO₂。通过两步阳离子交换反应的合成策略将两种金属硫化物精确地整合到一个双壳管状异质结中，两个壳都由超薄二维（2D）纳米片组装而成。受益于独特的结构和成分，FeCoS₂-CoS₂可以减少光激发电荷载流子的扩散长度，以促进其分离。此外，这种结构可以暴露丰富的活性位点，以增强CO₂吸附和表面依赖的氧化还原反应。结果，FeCoS₂-CoS₂表现出优异的CO₂还原活性和高稳定性，CO生成速率高达28.1 µmol h^-1（每0.5 mg催化剂）。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202004609

2. Angew. Chem. Int. Ed.：Fe-Ni层状双氢氧化物阵列与碳纳米纤维耦合促进电催化固氮：磷掺杂的作用

电催化固氮从概念到应用的关键在于开发高效、经济的电催化剂。层状双氢氧化物（LDH），也称为水滑石，具有多个金属中心和较大的表面积，因此是用于水分解的有前途的电催化剂。但是，它们在电催化固氮中的活性不能令人满意。本文中，作者报道了一种简单有效的磷掺杂方法来调节LDHs中的电荷分布，从而促进氮的吸附和活化。P掺杂的LDH进一步与自支撑的导电基质（即碳纳米纤维膜）耦合，可防止其聚集并确保界面处的电荷快速转移。通过这种策略，在相对RHE为-0.5 V和0.1M Na₂SO₄条件下，法拉第效率为23％，氨产率达到1.72×10^-10 mol s^-1 cm^-2。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202005579

3. Angew. Chem. Int. Ed.：磁性单晶Co₂Mo₃O₈与超薄富氮碳层耦合用于析氧反应

过渡金属氧化物作为析氧反应（OER）的电催化剂，为应对能源和环境危机问题提供了一条有希望的途径。尽管已经探索了A₂Mo₃O₈型氧化物作为OER催化剂，但其活性中心（四面体或八面体位点）与OER性能之间的关系尚不清楚。在这里，作者介绍了一种磁性的Co₂Mo₃O₈@NC-800，它由高度结晶的Co₂Mo₃O₈纳米片和超薄的富N碳层组成，是一种有效的OER催化剂。该催化剂表现出良好的性能，超电势为331 mV@10 mA cm^-2和422 mV@40 mA cm^-2。结合HAADFSTEM、磁学和计算结果表明，影响催化剂OER性能的关键因素可归因于四面体Co位点，它提高了生成*OOH（限速步骤）的OER动力学。

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https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004533

4. J. Am. Chem. Soc.：电化学还原CO反应中Cu表面的形态

铜将二氧化碳/一氧化碳选择性电催化转化为有价值的多碳氧化物和碳氢化合物是应对气候变化的一种有吸引力的策略。尽管最近对用于CO₂和CO还原反应的铜基催化剂进行了研究，但是在反应条件下Cu表面不同类型的表面形态仍然是讨论的话题。在本文中，采用原位表面增强拉曼光谱（SERS）来研究四种常用的Cu表面（Cu箔、Cu微米/纳米粒子、电化学沉积的Cu膜和氧化物衍生的Cu）在碱性电解液中与CO还原反应的相关性。在负电势时，所有铜表面上都存多种氧化物和氢氧化物。但是，铜箔上的形态不同于微/纳米结构铜上的形态。证明了表面形态与Cu表面的初始氧化程度相关。结合在这四种类型的Cu表面上的反应性和光谱结果，作者得出结论，通过拉曼光谱法鉴定出的含氧表面物质不太可能在促进CO还原形成C₂₊含氧化合物方面具有活性。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02354

5. Adv. Mater.：F掺杂多孔碳无金属电催化剂高效还原N₂

将N₂电还原为NH₃是一种诱人的N₂利用途径。然而，该方法的法拉第效率（FE）和NH₃的产率低。在这项工作中，通过将F原子引入3D多孔碳骨架（F掺杂的碳）中，从而开发出了一种高效的无金属N₂电还原催化剂。与可逆氢电极（RHE）相比，在-0.2 V时，F掺杂碳制NH₃的最高FE为54.8％，是未掺杂碳的3.0倍（18.3％）。值得注意的是，在相对RHE为-0.3 V的情况下，F掺杂碳制NH₃的产率达到197.7 µg_NH3 mg^-1_cat h^-1，比其他无金属电催化剂高一个数量级。机理研究表明，F掺杂碳性能的提高源自对N₂结合强度的提高和N₂分解为*N₂H的促进。由于F和C原子之间的负电性不同，与C原子相连的F会形成路易斯酸位。这样，路易斯酸位与质子H之间的排斥作用抑制了析氢反应的活性，从而增强了N₂电还原成NH₃的选择性。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201907690

6. Nat. Catal.：晶格约束的Ru簇具有较高的CO耐受性和氢氧化反应活性

氢氧化反应（HOR）的高效催化剂必须在一个相对较高的电位范围内保持无氧金属表面。这一要求自动排除了钌，因为钌在氢吸附/解吸电位区容易氧化。在此，本文报道了部分限域在海胆状TiO₂晶体晶格中的Ru簇（Ru@TiO₂），无论在酸性还是碱性条件下，都能在高达0.9 V_RHE的电位下有效催化HOR，且其质量活性高于PtRu催化剂。此外，该Ru@TiO₂催化剂的HOR活性不受1000 ppm CO杂质的影响。即使在CO含量为10 vol%的情况下，Ru@TiO₂仍然可以选择性催化HOR。限域的Ru团簇沿TiO₂晶格生长，形成丰富的钌-钛键。这种原子连接的共晶提供了从富含电子的TiO₂到Ru金属的高效电子渗透，导致在HOR中CO吸附动力学缓慢。

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https://www.nature.com/articles/s41929-020-0446-9

7. Angew. Chem. Int. Ed.：高性能铋掺杂镍气凝胶电催化剂用于甲醇氧化反应

直接甲醇燃料电池对低成本非贵金属电催化剂有很高的要求，但其活性有限、起始电位高、导电性差、耐久性差等缺点阻碍了其发展。在此，本文提出了一种表面电子结构调节策略，即在过渡金属气凝胶上掺杂亲氧的过渡金属得到非贵金属气凝胶Ni₉₇Bi₃，这种气凝胶具有前所未有的电催化活性和对甲醇氧化的耐久性。微量的铋原子分散在Ni₉₇Bi₃气凝胶表面，使Ni的d带中心发生了最优偏移，Bi的压缩应变较大，极大地提高了气凝胶的导电性。Ni₉₇Bi₃独特的电子结构和气凝胶独特的三维多孔形貌使电催化剂具有丰富的活性位点、高效的电子传导、高效的传质、较低的CO中毒，对甲醇氧化的综合性能也相对突出。本工作对设计高性能非贵金属电催化剂具有一定的指导意义。

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https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004314

8. Angew. Chem. Int. Ed.：温度诱导结构重构制备热稳定单原子Pt催化剂

在高温下，由于表面自由能较高，催化剂载体上的单原子贵金属容易迁移并凝聚成纳米颗粒。温度诱导的载体结构重建可以很好地锚定单个Pt原子，以适应高温环境。本文使用Mn₃O₄作为负载单原子Pt的可重组载体，并通过高温处理进一步转化为单原子Pt-on-Mn₂O₃催化剂，该催化剂在潮湿空气中800℃焙烧条件下5天内非常稳定。实验表明，Mn₂O₃上具有更多共价键的高价Pt⁴⁺是通过强相互作用锚定孤立Pt原子的关键。通过适度的H₂O₂蚀刻优化催化剂，由于暴露的Pt原子较多，且Pt-Mn₂O₃相互作用强，因此在高温CH₄氧化过程中，单个原子Pt表现出最佳的催化性能和优异的热稳定性。

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https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004929

9. J. Am. Chem. Soc.：确定主要因素以最大限度地提高共价有机框架的光催化析氢

利用可见光能从水中制取氢气是一种很有前途的转化和储存太阳能的化学能的方法。共价有机骨架是一类重要的有机光催化剂。COFs的光催化活性取决于许多因素，如电子带隙、结晶度、表面积、激子迁移、瞬态物种的稳定性、电荷分离和运输等。然而，要同时调节所有这些因素来提高光催化活性是一个挑战。因此，在本文中，研究者试图了解这些因素之间的相互作用，并通过结构-性质-活性关系来确定高效光催化制氢的关键因素。细致的分子工程使我们能够优化上述所有可能影响一系列网状COFs催化活性的因素。本研究确定了影响COFs光催化H₂生成的三个主要因素：光吸收、载流子的产生和它们的迁移，这三个因素对COFs光催化H₂生成的影响远远大于其他因素。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02633

10. Chem：碳上的高选择性过氧化氢电合成：表面活性剂存在下的原位界面工程

原位调控表面反应是无金属碳上高产率电合成H₂O₂的有力手段。在此，研究者发现，阳离子表面活性剂可以作为炭黑电极上O₂-to-H₂O₂反应的高效原位促进剂， 在碱性介质中>0.8 V的电位窗口下实现过氧化产率超过90%（高达95.2%），在报道的H₂O₂电催化剂中是最好的。表征和动力学模型分析表明，高的过氧化物选择性可以归因于吸附的阳离子层通过库仑作用力增强了表面羧基（-COO⁻）的弱过氧化物结合力。虽然表面羰基（-C=O）也参与过氧化物的合成，但它们与过氧化物有很强的结合，促进了中到高过电位的还原。在只有少量的阳离子表面活性剂的情况下，无羰基体系的计时电流测量实验可以在10小时内以可持续的高选择性（∼96%）产生过氧化产物。

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https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929420301637

11. Angew. Chem. Int. Ed.：通过底物结合模式的分析，可预测甾族化合物在远程C–H氧化中的选择性

可预测性是在合成路线中涵盖后期C-H功能化的关键要求。但是，对反应选择性的预测（和控制）通常具有挑战性，尤其是对于复杂的底物结构和难以实现的转化，例如远程C（sp³）-H氧化，因为它需要将一个特定的C-H键与其他具有类似反应性的键区别开来。本文中，作者开发了一种可预测的远程C-H氧化策略，该策略需要使底物与超分子Mn或Fe催化剂结合，然后通过NMR分析或使用相对更容易的晶体结构对接来阐明主客体加合物的构象。这些分析表明，在进行反应之前，哪些远程C-H键适合氧化，从而可以预测位点选择性。作者将此策略应用于C15（或C16）位氨基甾体的后期C（sp³）-H氧化，选择性可通过修饰催化剂手性和金属来调节。

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https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202003078

12. Angew. Chem. Int. Ed.：揭示负载在亚胺连接的层状共价有机框架中的钯的局部结构以催化交叉偶联

层状共价有机骨架（2D-COFs）由可逆的亚胺键和大小合适的孔道组成，为催化材料的化学改性提供了一个多功能的平台。值得注意的是，富氮COF材料已被证明是结合钯物种的良好候选材料。了解与COF孔结合的钯反应中心的局部结构是使活性中心与多孔表面之间相互作用合理化的关键。通过将先进的同步加速器表征工具（如成对分布函数分析和X射线吸收光谱法）与周期计算的密度泛函理论模型相结合，作者解决了在典型的亚胺连接的2D-COF中附着的有局部缺陷上的催化钯位点的精确原子结构。这种材料是用原位法合成的，在这种方法下，亚胺水解和金属化反应是耦合的。作者证明了亚胺连接的2D-COF材料中原位形成的局部缺陷对钯金属化反应具有高度的反应性，从而形成了用于Suzuki-Miyaura交叉偶联反应的活性材料。

原文链接：

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004197

13. J. Am. Chem. Soc.：氮化锰（V）催化加氢制氨

本文叙述了用促进氢活化和氢原子转移的氢化铑催化剂催化金属氮化物加氢制游离氨的过程。与先前报道的(η⁵-C₅Me₅)Rh(ppy)H (ppy = 2-phenylpyridine)相比，苯基亚胺基取代的铑配合物 (η⁵-C₅Me₅)Rh(^MePhI)H (^MePhI = N-methyl-1-phenylethan-1-imine) 具有更高的热稳定性。DFT计算表明，这两种铑配合物具有相近的Rh–H键解离自由能，(η⁵-C₅Me₅)Rh(^MePhI)H为51.8 kcal mol-1，(η⁵-C₅Me₅)Rh(ppy)H为51.1 kcal mol-1。在THF中有10 mol％的苯基亚胺铑前催化剂和4 atm的H₂存在下，对氮化锰（^tBuSalen）Mn≡N进行氢化反应以释放游离氨，其中氨的总TON值高达6，H·的TON值为18。由于竞争性有害的氢化物转移，苯基吡啶类似物在相同条件下对氨合成无效。随后的研究表明，使用非极性溶剂（如苯）可抑制氢化物转移导致阳离子铑产物的生成，并通过质子耦合电子转移实现氨的合成。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c03346

14. ACS Energy Lett.：镍掺杂对金属MoO₂的电子密度调节，使得在酸性条件下具有出色的析氢和氧化活性

非贵金属电催化剂在酸介质中的析氢反应和氢氧化反应是聚合物电解质膜水电解（PEMWE）和聚合物电解质膜燃料电池（PEMFC）发展的一大挑战。在这里，作者报告了一种有效的策略，通过Ni掺杂来调节MoO₂的电子密度，以加速酸中的HER和HOR。这对于PEMWE、PEMFC和再生燃料电池（RFC）来说尤为重要。X射线吸收光谱表明，Ni是通过取代MoO₂中的Mo原子而掺杂的。Ni掺杂会导致邻近O位的电子缺陷，这些O位置可以诱导吸收氢并增加表面氢覆盖率。因此，Ni的掺杂可以通过调节MoO₂的电子密度来加速HER/HOR。结果表明，在MoO₂中加入高电负性过渡金属为取代Pt作为酸性介质中HER和HOR的电催化剂提供了新的途径。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00642

15. Science：CeO₂-Cu₂O催化剂上水促进甲烷催化氧化成甲醇的界面途径

甲烷向甲醇的高度选择性氧化一直是催化领域的挑战。本文揭示了在甲烷，氧气和四氢呋喃的反应环境下，调节CeO₂/Cu₂O/Cu(111)催化剂对一氧化碳和二氧化碳到甲醇的选择性时，通过水促进该反应的关键步骤。环境压力X射线光电子能谱显示，向甲烷和氧气中添加水会导致表面甲氧基并加速甲醇产生。这些结果与密度泛函理论计算和动力学蒙特卡洛模拟结果一致，后者表明水倾向于在CeO₂/Cu₂O/Cu(111)界面的活性铈离子上解离。吸附的羟基会阻止O-O键裂解，使甲氧基脱氢成一氧化碳和二氧化碳，然后直接将其转化为甲醇，而氧气会使被还原的表面重新氧化。水的吸附也将产生的甲醇转移到气相中。

原文链接：https://science.sciencemag.org/content/368/6490/513

16. Angew. Chem. Int. Ed.：三相流通池中具有四齿N₂O₂配位的Ni单原子催化剂高效催化氧还原至过氧化氢

过氧化氢（H₂O₂）在当今的化学工业中被广泛用作氧化剂和漂白剂，同时还被用作医学上的温和防腐剂。在过去的几年中，研究人员致力于研究可选择性地将O₂还原为H₂O₂的低成本电催化剂，迄今为止取得了一定的成功。本文中报道了通过简单的“席夫碱配体介导”热解策略合成的具有四齿Ni-N₂O₂配位的碳负载Ni(Ⅱ)单原子催化剂。简而言之，是席夫碱配体(R,R)-(-)-N,N'-双(3,5-二叔丁基水杨基亚胺)-1,2-环己烷二胺（雅各布森配体）的Ni(Ⅱ)络合物吸附到炭黑载体上，之后改性碳材料在300^oC的Ar中热解。所获得的Ni-N₂O₂/C催化剂在碱性条件下将O₂通过两电子转移过程电催化还原为H₂O₂表现出优异的性能，旋转环盘电极测试中H₂O₂选择性为96％。在70 mA cm^-2的电流密度下，使用三相流通池可实现5.9 mol g_catalyst^-1h^-1的H₂O₂生产率，并在8小时的测试中保持了良好的稳定性。此外，Ni-N₂O₂/C催化剂可以在高电流密度下将空气中的O₂电催化还原为H₂O₂，仍然提供高的H₂O₂选择性（>90％）。精确的Ni-N₂O₂配位是实现这一出色性能的关键，它指导了将O₂选择性还原为H₂O₂的金属单原子催化剂的未来发展。

原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004841

17. Angew. Chem. Int. Ed.：通过稳定乙氧基中间体将CO₂电化学还原成乙烷

由于通常CO₂电化学转化甲烷，乙烯和乙醇的选择性较高，因此很少观察到将CO₂电化学转化为乙烷的方法，于是有关其反应机理的实验证据很大程度上仍然未知。本文通过将电化学与原位X射线吸收精细结构和原位拉曼技术相结合，研究了碘化物衍生铜（ID-Cu）和氧化物衍生铜（OD-Cu）系统，以更深入地了解从二氧化碳到乙烷的机理。由于表面上有微量的碘和带正电的Cu，与ID-Cu相比，ID-Cu上乙烷的产生具有更高的选择性和更快的动力学，并发现乙烷的形成遵循生成乙烯和乙醇的相同途径，并且后期乙氧基中间体的更佳的稳定性可以使反应转向生成乙醇的方向。

原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004846

18. J. Am. Chem. Soc.：通过丙炔基苯甲酸酯与有机硼酸的偶合实现钯催化的三取代烯的对映体选择性合成

在新开发的配体Ming-Phos的支持下，本文开发出钯催化的外消旋炔丙基苯甲酸酯与有机硼酸的高对映选择性偶合，用于手性异戊烯合成。在合适的衬底范围内，可以实现出色的不对称感应。已证明该研究具有多个手性中心的多环化合物的合成潜力。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02876

19. J. Am. Chem. Soc.：铜催化的烷基卤化物和末端炔烃的不对称自由基1,2-碳炔基化反应

本文研究了了铜催化的烯烃分子间三组分不对称自由基1,2-羰基炔基化反应，提供了从容易获得的烷基卤化物和末端炔烃直接访问各种手性炔烃的途径。金鸡纳生物碱衍生的多齿N,N,P-配体对于铜有效地从轻度氧化前体产生自由基以及有效抑制不希望的Glaser偶联副反应至关重要。底物的范围很广，涵盖（杂）芳基，炔基和氨基羰基取代的烯烃，（杂）芳基和烷基以及甲硅烷基炔烃，以及具有优异官能团相容性的叔至伯烷基自由基前体。还证明了所获得的手性炔烃的简便转化，突显了该方案与基于C(sp²/sp³）的试剂直接进行1,2-双碳官能化反应的优异互补性。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c03130

20. Chem：NaCl基固溶体制备高活性金属氧化物催化剂的原理

工业金属氧化物催化剂的制备，通常需要可牺牲有机模板，过量的溶剂，复杂的浸渍和干燥步骤。本文报道了一种用于简单地合成具有良好分散的贵金属物种的高度多孔的金属氧化物的通用规则。得到的多孔金属氧化物（Co₃O₄，Fe_xO_y和Cr₂O₃）的某些表面积（例如Cr2O3：224 m²·g^-1）超出了记录值。出人意料的是，小的贵金属纳米颗粒（例如，Pd：3.1和Pt：3.2nm）可以通过该固态工艺同时被结合。相应的Rh-Co₃O₄，Pd-Fe_xO_y和Pt-Cr₂O₃具有出色的性能：CH₄燃烧（T₉₀=~360°C，热稳定性：在680°C下>100 h），硝基苯及其衍生物的氢化（[TON]=2.49×104，每次运行300 mmol），反向水煤气变换（RWGS）反应（44％的CO₂转化率，~98％的CO选择性，热稳定性：在500°C时>100 h）。因此，基于NaCl的固溶体可以提供制备金属氧化物催化剂的固态，快速且有效的途径。

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929420301649

21. Angew. Chem. Int. Ed.：电场辅助金属有机框架材料原位水解制备超薄金属羟基氢氧化物纳米片用于高效析氧

高效析氧反应（OER）电催化剂的低成本制备目前仍存在困难。本文提出了一种将金属有机框架（MOF）材料快速（20s）转变为超薄金属羟基氧化物纳米片的新策略，以提高OER的效率。对于两种异构MOF（FJI‐H₂₅Fe和FJI‐H₂₅FeCo），只有亚稳态的FJI‐H₂₅FeCo块体可以通过电场辅助水解立即转化为FeCo羟基氧化物纳米片。详细研究了MOF体向FeCo羟基氧化物纳米片的潜在演化过程。制备的纳米片表现出优异的OER性能，在电流密度为1010 mA cm ^-2时表现出231mV的极低过电位，较小的Tafel斜率42mV dec ^-1，高于30h的长程耐久性。这项工作不仅为低成本、高效率的电催化剂的简易制备提供了一种新的策略，同时也为制备具有良好结晶度和形貌的金属羟基氧化物纳米片提供了新的途径，并且为利用MOF材料在温和条件下合成纳米级衍生物提供了新的方法。

原文链接：

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004420

22. Angew. Chem. Int. Ed.：铑催化苯甲酰胺电氧化C-H烯化反应

金属催化螯合辅助C-H烯化反应已成为构建功官能化烯烃的有力工具。本文研究了芳烃的铑电催化C–H活化/烯基化反应。贫电子苯甲酰胺的烯化在电化学条件下以完全脱氢的方式完成，避免了化学计量的化学氧化剂的使用，并且H₂为唯一副产物。这种多用途的烯基化反应还具有广泛的底物范围，使用电作为绿色氧化剂。

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https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202005257

23. Angew. Chem. Int. Ed.：手性磷酸与硫酰胺组装的杂化钯催化剂用于β-C（sp³）‒H芳基化

由手性磷酸（CPA）和硫代酰胺组装而成的杂化钯催化剂能够实现硫代酰胺的高效和对映选择性β-C（sp³）‒H官能化（最高收率99％，e.e）。通过引入大量的N-取代基，区域选择性从靠近氮的碳转移到硫酰胺的酰基侧。通过分子间C（sp³）‒H芳基化反应可以在高s因子水平下实现不对称硫酰胺的动力学拆分。ESI-MS研究表明，手性磷酸（CPA）能够促进C‒H活化，生成钯中间体。两种硫酰胺在C‒H活化步骤中与钯配位，一种进行β-C‒H活化，另一种作为配体。DFT计算表明，立体控制是通过将底物嵌入到由大体积的CPA和中性硫酰胺形成的坚固的手性腔中来实现的。

原文链接：

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004485

24. Angew. .Chem. Int. Ed.：控制二氧化碳的还原产物：分子钴（II）三嗪配合物自适应催化二氧化碳硅氢化反应

二氧化碳（CO₂）的催化还原被认为是基于可再生能源和原材料的未来可持续能源系统和化学工业的主要支柱。催化剂和催化系统通常优先甚至完全将CO₂转化到可能的还原状态之一，然后针对该特定产品进行优化。本文报告了一个钴基催化系统，该系统能够将二氧化碳自适应和高选择性地转化为甲酸、甲醛或甲醇，证明了对所需产物进行分子控制的可能性。

原文链接：

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004463

25. J. Am. Chem. Soc.：烯炔的氢芳基化反应

本文报道了有关C-H键断的裂烯炔的不对称氢芳基环化反应。钴催化的级联反应以原子经济的方式产生三个新键，所得产物作为单一非对映异构体和区域异构体具有良好的产率和对映选择性。初步的机理研究表明，该反应没有分子间的C-H交叉。这项工作强调了钴催化C-H键功能化和高对映选择性的多米诺反应的潜力。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c03246

26. Chem: 激光微结构化铜揭示了电催化还原CO₂的选择性

目前对于设计局部化学环境控制CO₂电还原选择性的转化为增值产品的策略只有定性的理解。局部浓度测量的不可行性和模拟在实际系统中的有限适用性阻碍了更精确的导向。本文利用超短脉冲激光烧蚀制备的微结构铜（Cu）电极，量化了电化学环境对选择性的影响。本研究制作了规则分布的微探针，并评估了它们在不同超电位下的产物分布。规则的几何形状能够精确模拟局部pH值和CO₂浓度。得到了对机理和应用研究有用的选择性图谱。揭示了C1-C3产物的清晰模式，并提出了新的见解，如丙醇反应存在两种反应机制。并预测了提高传质和电解质组成等操作参数对选择性的影响。

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929420301388

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