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催化周报:Nat. Catal.、Nat. Chem.、JACS、Angew、AM、Chem等大合集!

研之成理 2022-05-13

The following article is from 文献精选 Author 催化小分队

温馨提示:本推文包含25篇文献,预计阅读时间约25min,大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。

1. Adv. Mater.:3D打印高机械强度的石墨烯/CNT电极实现高效分解水

3D打印具有高机械强度的石墨烯电极在能源、环境和电子系统发展中引起了越来越多的兴趣,但是却极具挑战性。本研究报道了一种1D碳纳米管(CNT)(3DP GC)增强的石墨烯3D打印仿生电极。该电极由具有高抗弯强度和等级多孔结构。力学建模揭示了1D CNTs通过增加2D石墨烯纳米片之间的摩擦力和附着力,以增强弯曲强度。3DP GC电极具有明显的优势:i)固有的高弯曲强度,使其能够大规模应用;ii)等级孔结构提供了大表面积和互连通道的多孔结构,赋予快速的物质、电荷或离子传输速率,因此有利于作为理想的催化剂载体。NiFeP纳米片阵列集成的3DP GC电极作为双功能电极用于水分解,在30 mA cm-2时,电压为1.58 V,这比大多数报道的基于Ni、Co和Fe的双功能电催化剂要好得多。重要的是,这项研究为3D打印石墨烯电极在许多能量转换/存储、环境和电子系统中的实际应用铺平了道路。

原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201908201

2. Nat. Commun.:光生物催化可再生不饱和脂肪酸合成手性仲脂肪醇

在温和条件下发生的酶促途径因其内在选择性而引人注目。本研究中,作者报告了一种光酶级联反应,将不饱和脂肪酸转化为纯的仲脂肪醇。第一步,使用来自罗伊氏乳杆菌或嗜麦芽窄食单胞菌的油酸酯水合酶将C=C双键选择性地水合。同时,还显示了由曲霉(Aspergillus nidulans)的5,8-二醇合酶介导的二羟基化过程。第二步,通过变色小球藻NC64A的光活化脱羧酶使中间羟基酸脱羧。通过简单的一锅法可以将多种不饱和脂肪酸转化为纯的脂肪醇。

原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41467-020-16099-7

3. Nat. Commun.:在碳材料中构建和识别高活性氧化基团以将氧气还原为H2O2

H2O2的一步式电化学合成可减少对能量密集型蒽醌工艺的依赖性。氧化碳材料由于其低成本和易于合成而被证明是有前途的催化剂。但是,活性位点的性质仍存在争议,目前还缺乏直接的实验证据。在这里,作者活化了具有悬空边缘位点的碳材料,然后用目标官能团装饰它们。结果表明,在相对RHE为0.75 V的条件下,富含醌的样品表现出高的选择性和活性,H2O2产率高达97.8%。使用密度泛函理论计算,确定了碳纳米结构的边缘和基面中不同可能的醌官能团的活性趋势。本研究的发现为设计碳基催化剂提供了指南,该催化剂对H2O2的合成同时具有很高的选择性和活性。

原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41467-020-15782-z

4. Chem:生物启发的多组分催化系统用于将二氧化碳催化为甲醇

大自然利用多组分催化剂体系将简单、丰富的起始原料转化为生命必不可少的复杂分子。相反,合成化学转化很少采用这种策略,因为很难复制生物学用于活性位点分离和底物运输的复杂的超分子组装体。在这里,作者描述了一种用于多组分催化剂分离的方法,该方法包括将过渡金属络合物封装在金属有机骨架的纳米多孔材料中。多组分催化剂体系对将氢和二氧化碳转化为甲醇具有很高的活性。此外,作者发现只有在利用多组分催化剂策略时才可能实现自动催化功能。这些结果为从丰富和可再生资源中获取燃料开辟了道路。

原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929420301765

5. Adv. Energ. Mater.:构建低成本、高活性、耐用的钽酸盐-石墨烯混合电催化剂用于氧还原

氧还原反应(ORR)是可再生能源转换和存储设备中最重要的反应之一。这些设备的全面部署取决于高活性、稳定和低成本催化剂的开发。本文报道了一种新的杂化材料,该杂化材料由在N掺杂还原的氧化石墨烯上生长的Na2Ta8O21-x/Ta2O5/Ta3N5纳米晶体组成。与在石墨烯上的单个Na2Ta8O21-x相比,该催化剂在酸性介质中的ORR活性显著提高了约4个数量级,在碱性介质中的催化活性提高了约2个数量级。此外,它在酸性和碱性介质中均具有出色的稳定性。与商用Pt/C相比,它具有更好的甲醇耐受性。高ORR活性不仅来自三个Ta相之间的协同效应,还来自还原的氧化石墨烯纳米片的氮掺杂,证明了ORR活性和氮含量之间的相关性。通过实验和密度泛函理论计算,获得了对这三个Ta相之间协同效应机理的深刻见解,这些协同效应促进了ORR动力学。

原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202000075

6. Nat. Chem.:用于氮气和水裂解所得氢气快速合成氨的无水气体扩散电极

非水溶剂中的电化学转化在合成和储能方面应用非常重要。非极性气态反应物,如氮和氢,在非水溶剂中的使用受其溶解度低和缓慢的传输速度的限制。传统的气体扩散电极通过促进电极附近气液的有效接触,来改善水电解质中气态物质的传输。由于液相和碳纤维载体之间缺乏疏水斥力,它们在非水溶剂中使用受到阻碍。本文报告了一种用于氢氧化和合成氨的不锈钢氨布基载体来克服四氢呋喃中运输限制的方法。使用锂介导的方法得到氨分流密度为8.8±1.4 mA cm-2,法拉第效率为35±6%。在两种非水溶剂中,氢氧化电流密度可达25mAcm-2,法拉第效率相近。然后将该方法用于氮气和水裂解所得氢气合成氨。

原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41929-020-0455-8

7.Nat. Chem.:金属环锕系催化剂用于氮转化为氨和仲胺

化学家们花费近百年的时间尝试制造能将大气中的氮转化为氨或直接转化为胺的常温/常压催化系统。近年来,已经开发出了一些成功的d-嵌段金属催化剂,但氮与f-嵌段金属阳离子的结合仍极为罕见。本文报道f-嵌段配合物催化分子氮的还原和功能化,包括分子氮催化转化为仲甲硅烷基胺。简单的桥联配体将两个锕系金属阳离子组装成窄的双核金属环,当添加来自外部结合的基团1金属的电子和质子或硅烷时,可以捕获硅藻,在室温和常压下,使二氮官能化,每分子六当量的仲甲硅烷基胺催化产率。

原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41557-020-0457-9

8.Adv. Mater. :一种用于析氧反应的Ir/Ni(OH)2异质结构电催化剂

由于O = O键形成的高能垒和多种反应中间体之间标度关系的限制,使得开发用于氧分解反应(OER)的高效电催化剂用于水分解制氢具有很高的挑战性。 为了同时解决这些问题,本文设计了一种具有丰富异质界面的Ir / Ni(OH)2异质结构作为有效的电催化剂系统,将Ir纳米颗粒(NP)均匀地限制在Ni(OH)2纳米片上。Ir和Ni(OH)2之间的界面上较强的电子相互作用和化学键合可以有效地稳定亚稳的亲电Ir(V),这对于促进O = O键的形成至关重要。同时,多种中间产物在异质界面上协同优化,打破了标度关系的限制,并大大促进了OER动力学。此外,限制效应很大程度地减轻了Ir物种的严重团聚,确保了催化剂的结构完整性和活性位点的持续暴露。

原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202000872

9. Nat. Commun.:Ni单原子催化剂上CO2还原反应机理及动力学的量子力学研究

实验表明,石墨烯负载的镍单原子催化剂(Ni SACs)为CO2电化学还原制CO提供了一种很有前景的策略,但Ni-N2C2、Ni-N3C1、Ni-N4等Ni位的性质尚未通过实验确定。本文应用最近开发的的量子力学巨正则势动力学(GCP-K)公式来预测动力学与外加势能(U)的函数以确定这三个位置的法拉第效率、转换频率和产生CO和H2的Tafel斜率。预测了Ni-N2C2位点(在10 mA cm-2)Uonset=-0.84 V(vs RHE)和和Ni-N3C1位点的Uonset=-0.92V,与实验一致, Ni-N4位点的Uonset = -1.03 V。预测最大电流对于Ni-N4,在U=-1.12V处达到700mAcm2。为了确定实验中的实际位点,预测了每个位置的XPS结合能偏移和共振频率。

原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41467-020-16119-6

10. Adv. Energ. Mater.:基于多功能催化剂太阳能碱性水电解

如果能用太阳能和风能等可再生能源驱动碱性水电解(AWE),将为可持续的能源未来带来巨大的希望。当间歇和不稳定的可再生能源与水电解槽耦合时,主要的挑战来自严重的部分负荷问题。储能装置可以缓解水电解槽和可再生能源之间的这种不兼容性。本文介绍了一种由太阳能光伏(PV)通过锂离子电池(LIB)的全电池作为储能器驱动的AWE装置(PV-LIB-AWE)LIB稳定的功率输出驱动水电解槽稳定制氢,从而克服了AWE的部分负荷问题。

此外,还开发了一种多功能分级材料,多孔氧化镍修饰的氮掺杂碳(NC)载体,该材料对锂离子电池(LIBs)、析氧反应(OER)和析氢反应(HER)具有优异的电化学性能。密度泛函理论计算表明,金属氧化物与NC之间的强相互作用调节了电子结构,从而优化了OER过程的活化能。本文展示的PV-LIB-AWE集成系统为利用间歇性可再生能源驱动水电解提供了一种替代方法.

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202002138

11. Adv. Energ. Mater. 在边缘富集的碳基质中注入孤立的钌原子实现高效电催化析氢

虽然单原子催化剂能实现金属原子的最大分散,但进一步提高催化剂的本征活性仍至关重要。本文报道了由孤立的钌原子修饰的边缘富集的碳基质用于电催化析氢反应。所开发的催化剂具有较高的催化性能,在分别为63和102mv的低过电位可实现电流密度分别为10和50 mAcm-2。在过电位为100mv时,其质量活性约为商用Pt/C-20%催化剂的9.6倍。实验结果和密度泛函理论计算表明,碳基体的边缘增强了Ru处的局部电场,加速了析氢的反应动力学。本研究有助于深入了解电催化行为,并指导先进电催化剂的设计。

原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202000882

12. Angew. Chem. Int. Ed.:活性相在Mn-Na2WO4/SiO2催化剂中波动存储用于甲烷氧化偶联

采用原位XRD和原位拉曼光谱法,在甲烷氧化偶联反应条件下,直接测定了Mn-Na2WO4/SiO2催化剂的结构动力学。提出了多相催化中活性相的波动存储和释放的新概念,包括通过Na2WO4与Mn7SiO12的可逆反应生成活性氧化钠物种。这一过程是由高反应温度下的相变和熔化来实现的。

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004778

13. Angew. Chem. Int. Ed.:卤化物钙钛矿表面终端在高效光催化合成中的作用

卤化物钙钛矿以其优异的光电性能在光催化领域得到了广泛的关注。然而,卤化物钙钛矿表面的半导体性质及其对光催化性能的影响还没有得到系统的阐明。在此,我们采用丙糖转换(如1,3-二羟基丙酮(DHA))作为模型反应来探索MAPbI3的表面终端。通过设计合理MAPbI3的表面终端,我们大大提高可见光照射下乳酸丁酯的产率至7719 mg/g cat./h。结果表明,MAI作为终端的MAPbI3表面控制着光催化性能。特别是,MAI作为终端的界面易受碘化物氧化,从而促进Pb(II)作为光催化过程的活性位点的暴露。此外,MAI 终端在MAPbI3的表面附近诱导了p-掺杂效应,从而促进了载流子的运输和光合成。对MAPbI3光催化剂表面终端的了解,为今后设计卤化物钙钛矿半导体光催化材料提供了一条新的途径。

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202002939

14. J. Am. Chem. Soc.:基于拓扑的手性Zr金属有机骨架的功能化用于催化对映选择性加氢

设计和开发具有高活性和高选择性的高强度多孔负载催化剂对精细化学品和药物的环保型合成具有非常重要的意义和挑战性。本文报道了具有不同拓扑结构的高度稳定的手性Zr(IV)基MOFs的设计和合成,以负载Ir配合物,并展示了其依赖于网络结构的非对称催化性能。在调节合成和重复网格扩展策略的指导下,利用1,1'-联苯二酚衍生的四羧酸盐对映体和Zr6、Zr9或Zr12簇构建了5个具有flu或ith拓扑的手性Zr-MOFs。得到的MOFs在沸水、强酸和弱碱水溶液中均表现出较高的化学稳定性。两个flu MOFs的特点是在开放的大的笼结构中有双酚的二羟基,顺序修饰P(NMe2)3和[Ir(COD)Cl]2后,可以高效且可回收地加氢异构催化a-脱氢氨基酸酯高达98% ee,而三个具有二羟基的ith MOFs在小的笼结构中不能修饰P(NMe2)3以负载Ir配合物。在Zr-MOFs中加入Ir-P催化剂,可大大提高其化学稳定性、耐久性甚至立体选择性。因此,这项工作不仅将Zr-MOFs作为多相不对称催化的不稳定金属催化剂的稳定载体,而且还为研究框架拓扑结构如何产生高活性的手性中心提供了一个新的视角。

原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00637

15. Angew. Chem. Int. Ed.水氧化路径中FeV=O络合物的表征

高价FeV=O与有机底物的多种氧化反应以及催化水氧化有关,而水催化氧化对于人工光合作用至关重要。光谱表征的FeV种类极为稀少,到目前为止,是由Fe络合物与过氧酸或H2O2的氧化产生的:这些反应需要断开O-O键以形成FeV=O片段。水氧化反应中对于引发O-O键形成可能具有关键作用的FeV=O物种仍未被发现,可能是由于它们的高反应性。本文对催化水氧化过程中产生的六配位的[FeV=O,(OH)(Pytacn)]2+(Pytacn=1-(2'-吡啶甲基)-4,7-二甲基-1,4,7-三氮杂环壬烷)(2)进行冷冻猝灭捕获。X射线吸收光谱法(XAS)证实了FeV的氧化态以及在约1.60Å处存在FeV=O键。EPR和DFT结合表明2包含S=3/2FeV中心。2是第一个具有光谱学特征的高自旋oXo-FeV络合物,构成了FeV=O(OH)被认为可用于催化水氧化反应的范例。

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202003278

16. Angew. Chem. Int. Ed.:通过合成后聚合实现具有催化活性MOF-聚硫脲的喷涂

化学战试剂(CWAs),更具体地说是有机磷神经毒剂,是对人类最剧毒的化学物质。尽管有旨在禁止神经毒剂的国际条约,但它们不断地浮出水面,从而对全世界的平民和军人造成伤害。本文报道了由UiO-66-NH2的合成后修饰(PSM)合成UiO-66-NCS MOF。与UiO-66-NH2相比,UiO-66-NCS MOF对抗化学战剂模拟二甲基-4-硝基苯基磷酸酯(DMNP)的活性提高了约20倍,使其成为使用先前验证的高通量筛选(HTS)方法评估的最活跃的MOF材料。

更重要的是,-NCS官能团为这些MOF合成后合成功能材料提供了反应性处理。这些MOF可以通过方便的室温合成而没有副产物的方式束缚到胺封端的聚丙烯聚合物(Jeffamines)。然后将这些MOF交联到MOF-聚硫脲(MOF-PTU)复合材料中,该复合材料保持MOF的催化性能并显示聚合物的柔韧性。此外,这种MOF-PTU杂化材料还用作Nyco纺织纤维的喷涂层,对纤维表面显示出优异的附着力。与使用UiO-66-PTU进行物理混合物控制实验相比,共价UiO-66-NCS-PTU喷涂涂层与Nyco纤维具有更好的相容性和耐用性。喷涂纤维的DMNP降解情况显示出持久的催化活性。

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004205

17. Angew. Chem. Int. Ed.:电催化活性Fe-(O-C2)4单原子位有效还原氮到氨

单原子催化剂已经证明了其在各种反应中优于其他形式催化剂的优势。但是,已报道的氮还原反应单原子电催化剂仅利用金属氮或金属碳配位构型作为催化活性中心。本文报道了一种低成本的无氮木质纤维素衍生碳支持的铁单原子电催化剂。扩展X射线吸收精细结构光谱证实,Fe原子通过Fe-(O-C2)4配位构型锚定在载体上。密度泛函理论计算确定Fe-(O-C2)4为氮还原反应的活性位点。负载在碳布电极上的电催化剂的NH3收率和法拉第效率分别为32.1 μg h-1mgcat-1(5350 μg h-1mgFe-1)和29.3%。固定在玻碳电极上的电催化剂可以实现307.7 μg h-1 mgcat-1(51,283 μg h-1 mgFe-1)的优异NH3生成率和接近51.0%的法拉第效率记录。

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202005930

18. Nat. Commun.:水充当四氢呋喃的电子驱动分子分解的催化剂

水合分子复合物中的低能电子诱导反应在从地球环境到放射生物学过程(包括放射疗法)的各个领域中都很重要,然而其反应机理,特别是在冷凝相中的反应机理以及水在水溶液环境中的作用的了解还不完整。本文使用杂环分子四氢呋喃(THF)和水的氢键键合的纯净和混合二聚体作为生相关系统的模型。对于这些二聚体的电子碰撞诱导的电离,观察到分子环断裂机制,而THF单体则不存在。利用重合的碎片离子质量和电子动量谱以及理论计算发现最外层THF轨道的电离引发二聚体结构的明显重排,从而增加了内部能量并导致THF环断裂。这些结果表明,氢键合分子形式的局部环境会大大影响分子共价键的稳定性。

原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41467-020-15958-7

19. Adv. Funct. Mater.:在具有固有sp3型缺陷的3D垂直石墨烯上装饰的Cu@CuxO纳米粒子增强电化学CO2还原

通过可扩展等离子增强化学气相沉积方法与后合成Ar等离子体处理(VG-Ar)合成的3D垂直石墨烯(VG)具有相对较大的表面积,高缺陷密度和增加的表面电子。随后,通过恒电流脉冲电沉积方法将Cu@CuxO纳米颗粒沉积到VG-Ar(Cu/VG-Ar)上。这些Cu@CuxO纳米催化剂体系与商业石墨烯纸或未经过后合成等离子体处理的原始VG上负载的Cu基催化剂相比,具有优异的电化学CO2还原性能。Cu/VG‐Ar达到最高的CO2还原法拉第效率,为60.6%(其中83.5%归因于液态产品,例如甲酸盐,乙醇和正丙醇),在-1.2V(vs. RHE)时的部分电流密度为5.6 mA cm-2。Cu/VG-Ar增强的CO2还原性能源自沉积在缺陷VG-Ar上的分散良好的Cu@CuxO纳米颗粒。VG-Ar上的固有碳缺陷可以抑制析氢反应并调节VG和Cu@CuxO之间的相互作用,从而阻止了沉积在VG-Ar上的Cu2O物种的过度氧化。缺陷VG-Ar和稳定的Cu@CuxO增强了CO2的吸附,并促进了电子转移到吸附的CO2和催化剂表面上的中间体,从而提高了整体CO2还原性能。

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201910118

20. Angew. Chem. Int. Ed.:铜催化炔烃与α-溴酰胺的对映选择性Sonogashira型偶联

本文研究了炔烃与α-溴酰胺之间的不对称铜催化Sonogashira型偶联反应。该方法是从两种易得的起始原料以高度对映选择性的方式合成有用的β,γ-炔酰胺的简便方法。Bisoxazoline diphenylanaline(BOPA)是一种有效的手性配体。初步的机理研究支持了对映体聚合途径。

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202000860

21. Angew. Chem. Int. Ed.:三元Sn-Ti-O电催化剂提高了CO2还原的稳定性和能效

在电化学CO2转化中同时提高能量效率(EE)和材料稳定性仍然是尚未解决的挑战。在一系列三元Sn-Ti-O电催化剂中,3D有序介孔(3DOM)Sn0.3Ti0.7O2在活性位点暴露与结构稳定性之间实现了折中,在200小时内显示了高达71.5%的半电池EE和94.5% CO在低至430 mV的过电位下的法拉第效率。密度泛函理论(DFT)和X射线吸收精细结构分析揭示了Sn-Ti-O体系中电子密度的重新配置。Sn的轨道带中心的下移和Ti的电荷耗尽共同促进了所需的中间体COOH *的解离吸附,从而形成了CO。在维持局部碱性环境以抑制H2和甲酸盐的形成以及稳定氧原子以延长耐久性方面也是有益的。这些发现为材料设计提供了新的策略,以实现有效的CO2转化及更高水平的转化。

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004149

22. Angew. Chem. Int. Ed.:高活性均相分子铁催化剂用于可见光在室温下将甲酸直接光催化转化为合成气(CO + H2

甲酸催化分解制合成气(H2和CO的混合物)是一种非常有价值的能源转化策略。合成气可以直接用于内燃机,也可以转化为液体燃料,以可持续的方式应对未来的能源挑战。本文首次报道了利用均相分子铁催化剂与CdS纳米棒(NRs)半导体相结合,在室温常压下构建甲酸直接转化为合成气的高效光催化体系。在最佳条件下,该光催化体系具有150 mmol·g催化剂-1·h-1对H2的催化活性,表观量子产率(AQY)为16.8%,是可见光下甲酸分解成H2最活跃的无贵金属光催化体系之一。同时,这些铁基分子催化剂还表现出CO合成的显着增强,并具有高稳定性。利用紫外可见光谱和循环伏安法进一步研究了分子催化剂的作用机理,认为Fe(I)物种的形成是甲酸催化转化为合成气的关键步骤。

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202002757

23. Angew. Chem. Int. Ed.:掺有POM的CoO纳米线可增强二氧化碳的光催化合成气产量

利用可持续能源(阳光、电等)对小分子(特别是对环境不利的二氧化碳)进行化学活化以生产重要的化学原料是至关重要的,也是非常可取的。其中,CO2和H2O光还原同时制备CO/H2混合物(合成气)已被证明是非常有前途的。然而,其结构、组成、结晶度与光催化性能之间的关系仍不清楚。在这里,作者合成了结晶度较低的超薄CoO纳米线,通过加入多金属氧酸盐(POM)可以进一步降低其结晶度。掺有POM的超薄纳米线表现出很高的光催化合成气生产活性,其中H2和CO析出速率分别达到11555和4165 μmol g-1h-1进一步的可控实验表明,超薄形貌和POM的掺入都有助于提高性能。这项工作将拓宽对新型催化剂的形态和组成设计的认识。

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004563

24. Nat. Commun.:用单原子催化剂调节锂氧电池中过氧化锂的形成和分解途径

随着未来的储能技术的发展,具有超高能量密度的锂氧电池受到了广泛的关注。开发有效的电催化剂及其在循环过程中的工作机理对锂氧电池至关重要。本文采用聚合物封装的方法制备了用于锂氧电池的单钴原子电催化剂。单原子催化剂的孤立部分能有效调节活性位点的分布,形成微米级的花状过氧化锂,并通过单电子途径促进过氧化锂的分解。单钴原子电池具有较高的往返效率(86.2%)和长期稳定性(218天),这优于商用的5wt%的铂/碳催化剂。作者发现单原子与载体之间的协同作用赋予了催化剂优异的稳定性和耐久性。这些研究结果为锂氧电池高效催化剂的设计提供了新的思路,也大大拓展了今后的研究范围。

原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41467-020-15712-z

25. Chem:使用非定向策略的镍催化C-H功能化

通过C-H键活化形成C-C键在有机合成领域具有重要意义,因为它为生产有价值的化合物提供了一条理想的途径。整个反应减少了合成步骤的数量,减少了副产物的形成,从而使C-H功能化具有环境友好性和经济吸引力。直接C-H功能化策略可以促进和加速天然化合物、生物活性化合物、农业重要产品、药物分子以及功能材料的合成。尽管各种过渡金属配合物都可以作为催化剂,但镍作为一种丰富、廉价、具有独特催化活性的金属,其催化C-H活化已成为有机化学中一个重要而普遍的研究领域。

原文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S245192942030173X

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