催化周报：Nat. Catal.、JACS、Angew.、AM、EES等大合集！

温馨提示：本推文包含25篇文献，预计阅读时间约25min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。
1. Angew. Chem. Int. Ed.：综述：锗硅酸盐沸石的合成与合成后转化

沸石是最重要的非均相催化剂之一，已经大规模工业应用。尽管新沸石的合成仍然相当有限，但引入锗已大大提高了指导沸石合成以及在合成后将其转化为新材料的能力。这主要归因于较小的Ge-O-Ge角（相对于Si-O-Si）和水溶液中Ge-O键的不稳定性。这篇综述回顾讨论了锗硅酸盐合成及其合成后转化为多孔材料的关键点。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202005776
2. J. Am. Chem. Soc.：展望：金属有机框架中分子催化的挑战和机遇
金属有机骨架可以稳定分子催化剂以进行小分子的电化学转化。然而，从均质环境转移到多孔膜需要有效的方式将电荷和底物两者转移到催化位点。这对于大规模应用这种材料提出了重大挑战，因为这两种传输现象（电荷传输和质量传输）需要比固有催化速率运行得更快，才能使系统有效运行。因此，了解基于MOF的电化学反应分子催化的基本动力学至关重要。在此展望中，作者通过将相关领域的模型应用于MOF基的催化，定量分析了两种传输现象与催化反应速率之间的相互作用。限制过程的识别为优化提供了机会，由于它们的可调分子结构，使其特别适合于MOF。这将有助于指导合理设计高效、高性能的催化MOF膜，并结合分子催化剂以进行电化学能量转换。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02899
3. Adv. Energ. Mater.：揭示用于可控合成气生产的工程氧化锌电催化剂中原子尺度的稳定性和反应性
在这项研究中，火焰喷涂合成技术用于开发有缺陷的ZnO纳米材料，以在电化学CO₂还原反应（CO₂RR）中同时生成H₂和CO。设计的ZnO在电池电压为2.6 V的长期连续反应过程中，电流密度为40 mA cm^-2，H₂/CO比达到约1。通过原位原子对分布函数分析，探索了这些ZnO结构的显著稳定性，解决了CO₂RR过程中氧化物催化剂动力学方面的知识缺口。通过优化合成条件，可以调节ZnO晶面，这些晶面会影响反应的选择性。这些关于有缺陷的金属氧化物中活性位点的可控合成的发现和见解，可以指导开发用于生产合成气的高活性催化剂。原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202001381
4. Adv. Energ. Mater.：CeO₂耦合Co₄N多孔纳米片促进高电流密度下电化学分解水
开发对析氢反应（HER）和析氧反应（OER）具有优异耐久性的高活性非贵金属电催化剂对于提高水分解效率至关重要，但仍具挑战性。在这里，通过阴离子插层增强电沉积法在石墨板上合成了一种新型的超亲水性Co₄N-CeO₂杂化纳米片阵列（Co₄N-CeO₂/GP）。将CeO₂掺杂到Co₄N中可以促进H₂O的分解和氢的吸附，降低OER中间反应的能垒，并改善组成稳定性，从而显著提高HER性能，同时诱导增强OER活性。此外，在导电基质上原位生长的Co₄N-CeO₂超亲水自支撑电极可加速基质与催化剂之间的电子传导，及时促进气泡从电极上释放并阻止催化剂脱落，从而确保高效和稳定的工作状态。因此，对于HER和OER，Co₄N-CeO₂/GP电极在10 mA·cm^-2时分别显示出24和239 mV的极低过电位。使用Co₄N-CeO₂/GP作为作阴极和阳极的碱性电解槽需要1.507 V的电池电压来达到10 mA·cm^-2，优于Pt/C||RuO₂电解槽（1.540 V@10 mA·cm^-2）。更重要的是，该电解槽在500 mA·cm^-2的大电流密度下可保持50小时的超长耐用性，显示了其在大规模应用中的潜力。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201910596
5. Angew. Chem. Int. Ed.：结晶红磷纳米带：大规模合成和电化学固氮
与传统纳米片相比，二维纳米带具有更强的尺寸约束效应，因此构成了一种新兴的用于高级微电子和能量转换的纳米结构。由层状结构组成的三斜结晶红磷（cRP）是一种很有前途的二维磷同素异形体，管状子结构有利于纳米带的构建。在这项工作中，合成了数层cRP纳米带，并研究了其在电化学氮还原反应（NRR）中的有效性。开发了一种碘辅助化学蒸汽输送（CVT）方法，可合成约10克的大块cRP，收率超过99%。在探头超声波处理的帮助下，高质量的cRP微晶体被剥离成具有大纵横比的几层纳米带（cRP NRs）。作为非金属材料，cRP NRs适用于电化学氮还原反应。在中性电解液中，-0.4 V下（vs. 可逆氢电极）氨的收率为15.4 μg h^-1 mg^-1_cat，在-0.2 V时法拉第效率为9.4%。cRP不仅是一种很有前途的催化剂，而且这种新策略将基于磷的二维结构的应用扩展到了传统纳米片的应用范围之外。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006679
6. J. Am. Chem. Soc.：利用纳米粒子@MOF界面激活惰性反应的非常规的区域选择性
在此，研究者设计了金属纳米颗粒（NP）和金属有机骨架（MOF）之间的界面，以激活惰性CO₂羧基化反应，并在分子水平上原位监测其非常规的区域选择性。以Kolbe-Schmitt反应为模型，我们的策略利用NP@MOF界面在酚类基质上创建一个伪高压CO₂微环境，在环境条件下驱动其直接C-H羧化。相反，Kolbe-Schmitt反应通常要求较高的反应温度（>125℃）和压力（>80 atm）。值得注意的是，我们观察到一个前所未有的芳烃的CO₂过羧基化，这是以前认为在传统的Kolbe-Schmitt反应中不可能。这些有价值的见解在各种应用领域创造了巨大的机会，包括合成化学、气体稳定和温室气体修复。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c04144
7. J. Am. Chem. Soc.：金属-有机杂化电催化剂的电化学触发动力学
从酶到合成催化剂等各种各样的系统，表现出自适应性以最大化其功能。与此相关的是，金属有机框架（MOFs）和相关系统在外来物质渗透等刺激下表现出结构调整。原位探测它们的反应行为是一个挑战，但对于理解它们的功能和随后的建立是重要的一步。在本报告中，研究了含锰卟啉MOF体系（Mn-MOF）的电催化动力学行为。发现利用电化学和紫外可见吸收原位探针、共振拉曼和红外光谱的结合，在外加电压下通过对羧酸卟啉配体的可逆裂解，可以重构该体系。结合实验数据和DFT计算，我们进一步证明了利用Mn-MOF进行电化学CO₂固定和光谱捕获催化循环中反应中间体的能力。这项工作和方法的发现为MOFs作为动态的、酶激发的电催化系统的应用提供了机会。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c04758
8. Adv. Mater.：孔壁工程促进Pd纳米粒子在MOFs中的催化作用：电子转移和吸附能的作用
金属纳米粒子（NPs）的化学环境对其催化性能有着重要的影响，但人们对其研究还很不深入。在此，微小的Pd NPs被封装到金属有机框架（MOFs），UiO-66-X（X = H，OMe，NH₂，2OH，2OH（Hf））的孔隙空间中，得到Pd@UiO-66-X复合材料。Pd NPs的表面微环境可以通过孔壁工程，即MOFs中的官能团和金属取代来调节。因此，Pd@UiO-66-X的催化活性遵循Pd@UiO-66-OH > Pd@UiO-66-2OH(Hf) > Pd@UiO-66-NH₂ > Pd@UiO-66-OMe > Pd@UiO-66-H对苯甲酸氢化的顺序。研究发现，这种活性差异不仅归因于Pd和MOF之间不同的电荷转移，也可以通过区分Pd@UiO-66-X（-OH < -2OH (Hf) < -NH₂ < -OMe < -H）基底吸附能来解释，基于CO-漫反射红外傅里叶变换光谱和密度泛函理论（DFT）计算。Pd@UiO-66-OH具有高Pd电子状态和中等吸附能量，显示最高活性。本研究强调了客体金属NPs表面微环境的影响，通过对主体MOFs中的金属和官能团的系统取代，客体金属NPs的催化活性主要由电子转移和吸附能主导。原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202000041
9. Adv. Funct. Mater.：电催化应用中的单原子催化剂
对氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）、析氢反应（HER）、氢氧化反应（HOR）、二氧化碳还原反应（CO₂RR）和氮还原反应（NRR）的电催化研究进展进行了综述。本文综述了单原子催化剂（SACs），包括Sc、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Mo、Sn、W、Bi、Ru、Rh、Pd、Ag、Ir、Pt和Au等具有单金属或双金属位点的催化剂。介绍了具有新型结构和组成的单原子电催化剂的最新进展。突出说明了对过程-结构-性质关系的理解。综述了其在燃料电池、锌-空气电池、电解器、CO₂RR和NRR中的电催化性能和稳定性。讨论了单原子电催化新兴领域的挑战和前景。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202000768
10. Nat. Catal.：等离子体驱动的碳-氟（C（sp³）–F）键活化与热载体介导途径的机制研究 
碳-氟键活化是工业和环境的关键转化步骤，但其在能量上具有一定的挑战性。本文展示了一种利用铝-钯天线-反应器异质结构的可见光驱动的加氢脱氟等离子体光催化方法。在氘存在时，以氟甲烷为模型分子，对脂肪碳-氟（C（sp³）–F）键进行光催化加氢脱氟反应，可选择性地生成单氘甲烷，具有显著的光催化效率和稳定性。反应动力学分析表明，在光照下，表观反应势垒降低，氘反应级数发生变化，说明光生成的热载体对反应路径有着非热贡献。通过嵌入相关波函数，确定了在光照下基态和激发态能量学以及等离子体激元在降低反应势垒和改变动力学中的作用。等离子体激元介导的碳-氟键活化技术在高价值化学转化和减少人为多氟有机化合物污染方面具有广阔的应用前景。
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41929-020-0466-5
11. Angew. Chem. Int. Ed.：催化轮烷中依靠反应过程交流实现的选择性单官能化
远距离同反应性官能团的底物的选择性单官能化很难实现，因为一旦第一个官能团发生反应，就需要第二个官能团选择性地调节其反应性。本研究证明，机械联锁的催化环可以在2nm的范围有效地调节轮烷中停止基团的反应性。交流机制是通过独特的联锁设计实现的，一旦发生第一反应，这种设计可以通过快速去螺纹，有效地将催化环从基底上移除。本方法方法不仅产生了一个罕见的选择单功能化的例子，而且还产生了一个“分子if函数”。总的来说，本研究报道的结果提供了一种方法，可以让远距离的官能团以依靠反应历史的方式相互沟通，从而创建链接器，最终在分子水平上执行逻辑操作。
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41929-020-0466-5
12. Angew. Chem. Int. Ed.：钯（II）催化未活化烯烃的对映选择性叠氮反应
本文首次建立了以易获得的1-叠氮-1,2-苯并碘氧基-3（1H）-酮（ABX）为叠氮源的钯催化未活化烯烃对映选择性叠氮反应，该反应提供了多种结构多样的3-N3-取代哌啶，产率高，对映选择性优异。该反应具有良好的官能团相容性，反应条件温和。值得注意的是，亲电叠氮试剂和大体积的手性吡啶基恶唑啉（Pyox）配体的使用对反应的成功至关重要。
原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006757
13. Angew. Chem. Int. Ed.：甲烷脱氢芳构化前期初始碳碳键的形成研究
到目前为止，甲烷脱氢芳构化（MDA）因其固有的苛刻反应条件和催化剂的快速失活仍是催化科学中最具挑战性的过程之一。为了进一步完善这一体系，了解初始C-C键的形成机制是很有必要的。然而目前关于实际反应机理的缺乏统一定论。本研究使用先进的魔教自旋（MAS）固态核磁共振谱仪，详细研究了在均匀分散的Mo/H-ZSM-5催化剂上的反应早期阶段。同时检测了乙炔（即，可能是甲烷直接形成C-C键的产物）、甲基亚砜、烯烃、缩醛和表面甲酸酯物种以及典型的烯烃/芳香族物种，可以得出存在两个独立的C-H活化途径的。此外，本研究还强调了非均相催化过程中无机沸石与其有机捕获物种之间的迁移依赖的主客体化学的重要性。
原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202007283
14. Angew. Chem. Int. Ed.：调节离子对中间产物中的静电相互作用以改变糖的C-O脱氧位点选择性
控制哪些产品可以从预先定义的生物量衍生糖中获得极具挑战性。本研究将CH₂Cl₂转化为更环保的替代物甲苯，改变了利用BCF/HSiR₃催化体系分解糖中C-O键的方式。增加了可以通过对单糖、双糖和低聚糖进行一步、高产率、催化转化获得高价值产品的多样性。计算方法有助于将这种局限于低介电性溶剂中的非直观的结果定位于关键离子对中间体的非各向同性静电增强，从而影响反应性/选择性测定步骤中的反应坐标。这些效应的分子水平模型对立体选择性离子对催化具有深远的影响。
原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202007415
15. J. Am. Chem. Soc.：肼合成的电化学策略：氨替代物氧化N-N偶联方法的发展及过电位分析
肼是一种重要的工业化学品和燃料，在液体燃料电池中得到了广泛的应用。理想情况下，可以通过氨的直接氧化偶联制备肼，但热力学和动力学因素限制了该方法的可行性。本研究评估了三种不同的电化学策略，用于二苯甲酮亚胺（一种易于获得的氨替代物）的氧化同质偶联。所得的benzophenone azine的水解得到肼和二苯甲酮，后者适合回收利用。三种不同的电化学N-N偶联方法包括：（1）磷酸盐促进的质子耦合电子转移过程；（2）碘介导的中间体N-I键形成反应；（3）铜催化的N–N偶联过程。对这些电化学亚胺-叠氮氧化反应的热力学效率的分析表明，铜和碘介导的过程的过电势（η）低（分别为390和470 mV），但质子耦合途径的电势（η）高得多（〜1.6 V）。可以使用类似的方法来评估将氨电化学氧化为二氮的分子电催化方法。
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c04626
16. J. Am. Chem. Soc.：含菲咯啉配体的Ni（I）烷基配合物：CO₂在Ni（I）中心插入的实验证据
尽管未活化的烷基亲电试剂的催化羧化已经达到了显著的复杂水平，但人们一直推测（菲咯啉）Ni（I）-烷基物种的中间体（在许多Ni催化的还原性交叉偶联反应中提出的络合物）。本文中，作者报道了这类难以捉摸的（菲咯啉）Ni（I）物质的合成及其与CO₂的反应性，从而使我们能够解决与Ni催化的羧化反应有关的长期存在的问题。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c04695
17. Adv. Mater.：稻壳直接转化为纳米结构的SiC / C用于CO₂的光还原
通过熔融盐辅助电化学方法，以稻壳为原料，一步无模板合成了SiC纳米线/C（SiC-NW/C）复合材料。该工艺集碳化、电脱氧、纳米结构和自净化于一体，将RHs转化为SiC-NW/C杂化物，该杂化物由嵌入多孔N掺杂石墨碳中的SiC-NW组装而成，具有强耦合性。SiC-NW / C纳米结构可实现有效的CO₂吸附并快速分离和转移载流子。得益于结构和组成方面的优点，SiC-NW / C复合材料在没有任何其他助催化剂或牺牲剂的情况下，具有将CO₂光还原为CO的优异活性。本文提出的过程可能有助于在生物质的整个生产和利用过程中建立一个闭环碳循环。原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202001560
18. Nat. Commun.：从纳米多孔铜自发分离金属间化合物Co₃Mo作为高效水分解的多功能电催化剂
开发高效的非循环电催化剂用于氢/氧的析出反应是电化学水分解在制氢中广泛应用的关键。在这里，作者报道了从分层纳米多孔铜骨架中自发分离的金属间化合物Co₃Mo，分别通过原位羟基化和电氧化，显示出了作为碱性氢/氧析出反应的高效电催化剂的真正潜力。羟基化金属间化合物Co₃Mo具有最佳的氢结合能，有利于氢分子对氢中间体的吸附/解吸。伴随与双连续纳米多孔骨架的高电子/离子输运相关，纳米多孔铜负载的Co₃Mo电极表现出令人印象深刻的析氢反应催化作用，在1 M KOH中具有可忽略的起始过电位和较低的Tafel斜率（~40 mV dec^-1），在低至96 mV的过电位下，实现-400 mA cm^-2的电流密度。当与介导高效析氧反应的电氧化衍生物结合时，它们的碱性电解槽的整体水分解输出优于与贵金属基催化剂组装的电解槽。原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-16769-6
19. Energ. Environ. Sci.：对聚合物电解质水电解中析氧反应动力学的一般认识
水电解是未来能源系统的一项关键技术，旨在存储波动的可再生能源和绿色工业产品升级。在酸性电解条件下，析氧反应（OER）是引起过电势损失的主要原因，这使得OER动力学的研究成为未来催化剂开发的关键任务。在本文中，作者设计了一种基于气相填充（vapor-fed）聚合物电解质水电解的方法，以充分表征固体电解质实际环境中的OER动力学，并在没有液体电解质半电池结构中常见的气体钝化的情况下实现了催化剂的控制基准测试。气相填充的电池允许对水的活动进行不同的控制，维持了解析和确定所有四个基本动力学参数的基本自由度。因此，这项工作提供了对OER机理的有价值的见解，分离了速率确定步骤，并实验确定了最先进的OER催化剂IrO₂ / TiO₂相对于水的反应顺序。通过气液相结合的动力学分析，阐明了建立OER过电位通用控制关系的重要缺失环节，从而为在具有技术代表性的条件下进行催化剂活性的基准测试提供了一种方法。原文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ee/d0ee00673d#!divAbstract
20. Adv. Energ. Mater.：Fenton反应抗性L1₀-PtZn燃料电池阴极上双轴应变介导的氧还原电催化
PtM合金催化剂（例如PtFe，PtCo），尤其是金属间的L1₀结构，由于其对质子交换膜燃料电池（PEMFC）中的氧还原反应（ORR）具有出色的活性和稳定性，已经引起了人们的极大兴趣。但是，含铁或含钴的催化剂从H₂O₂的金属催化形成·OH（即Fenton反应）会导致PEM /催化剂层严重降解，从而阻碍了工业应用的前景。锌在Fenton反应中被称为抗氧化剂，但由于其相对负的氧化还原电势，很少与Pt形成合金。本文合成了小于4 nm的金属间化合物L1₀纳米颗粒（NPs）作为PEMFC高性能阴极催化剂。在PEMFC测试中，L1₀-PtZn阴极实现了出色的活性（0.9 V_iR ‐free时为0.52 A mg_Pt⁻¹，峰值功率密度为2.00 W cm^-2）和稳定性（在3万次电压循环后质量活性仅损失16.6％），超过了美国能源部2020年的目标和大多数报告的ORR催化剂。密度函数理论计算表明，在PtZn NPs无序（A1-L1₀）跃迁过程中产生的双轴应变将调节表面Pt-Pt距离，并优化Pt-O结合以增强ORR活性，而有序结构中锌原子空位形成能的增加说明了稳定性的提高。原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202000179
21. Nat. Catal.：通过协同的金属氢化和金属硼化实现位点选择的烯烃硼化
长期以来，将硼烷基单元选择性地安装在较低活性位点上有助于获得嵌入生物活性分子内的一系列核心结构，但仍是一个挑战。本文中，表明起催化作用的地球丰量元素Fe(Ⅱ)基的复合物促进了在典型的低反应活性位置附近的邻位（β）到常见功能单元的有效硼化作用。通过类药支架的合成和烯烃原料的区域会聚转化为带有C_β-B立体异构中心的增值产品，效用得到了突出体现。这些反应通过串联的烯烃异构化然后进行原硼酸酯化进行，并且要求原位生成的氢化铁和铁硼基催化剂起协同作用。通过调节烯烃调换和原硼化的两个过程，铁催化的方案可以提供对1-硼烷基，2-硼烷基或3-硼烷基烷烃异构体的选择性路径。本研究中有望推动在烃链上其他未活化位点上实现选择性功能化。原文链接：https://www.nature.com/articles/s41929-020-0470-9
22. J. Am. Chem. Soc.：非典型含氧铜提高乙烯对电催化二氧化碳还原的选择性
含氧铜（OBC）已被广泛研究以实现电催化CO₂还原反应（CO₂RR）的C–C偶联，因为这是高度相关的OBC系统的显着特征并且可能有益于许多其他基于铜的催化裂解过程。但是，尚未解决的问题包括在实际操作条件下OBC的不稳定性以及对OBC的了解有限，这使其在CO₂RR中的作用难以被证实。本文构建了具有分级孔和纳米颗粒边界结构的非典型且稳定的OBC催化剂，发现该催化剂在中性介质中显示出高效的CO₂RR生产乙烯效率，其部分电流密度为44.7 mA cm^-2时，分别是无氧铜（OFC）和商用泡沫铜的26倍和116倍，法拉第效率为45％。更重要的是，通过对实验数据和计算技术的全面分析，探索了CO₂RR中的构效关系，从而增加了对CO₂RR的基本认识。系统的特征分析表明，形成了非典型的OBC（Cu₄O），即使在-1.00 V[（相对于可逆氢电极（RHE）]时它也很稳定。密度泛函理论计算表明，非典型的OBC能够控制CO吸附和二聚反应，使得有可能优先实施乙烯（C₂）产物的电合成，这些结果为了解OBC的合成和结构特征及其与乙烯选择性之间的相互作用提供了见识。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c01562
23. Adv. Energ. Mater.：聚合物电解质燃料电池中非均相催化剂降解的直观检测
聚合物电解质燃料电池中的Pt催化剂会异质降解，因为在操作过程中，催化剂颗粒会在整个催化剂层中暴露于局部变化。研究Pt催化剂降解的最先进的分析技术没有很好的空间分辨率，无法阐明在大电极水平下这种不均匀的降解行为。本文基于同步加速器X射线微衍射，开发了一种新的方法来对大面积（cm²级别）老化MEA上的非均相Pt催化剂降解进行空间分辨和量化。PEFC单电池使用电压循环作为加速应力测试进行老化，并通过绘制电压循环后的Pt催化剂颗粒大小来可视化微米长度尺度上的降解异质性。详细证明了Pt催化剂粒径的增长是不均匀的，并且遵循流场的几何形状。Pt粒径的增长在流场平台下方的区域较大，而在流场通道下方的区域则最小，且观察到出风口区域的Pt粒径比入口区域的Pt粒径增长更快。原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202000623
24. Adv. Funct. Mater.：MOF衍生的N掺杂TiO₂/C杂化物负载的Ru物种可作为高效的电催化/光催化析氢反应催化剂
高效催化剂的开发对于通过电催化/光催化工艺分解水的析氢（HER）来解决当前严重的环境和能源问题至关重要。借助未配位基团的稳定作用和胺官能化的金属有机骨架（NH₂-MIL-125）固有的孔限制特性，可以形成两种形式的Ru物种，包括纳米颗粒（NPs）和/或单原子（SAs）。牢固地嵌入NH₂-MIL-125衍生的N掺杂TiO₂/C载体（N-TC）中，从而分别获得两种名为Ru-NPs/SAs@N-TC和Ru-SAs@N-TC的样品。在合成过程中，Ru³⁺离子的初始进料量不仅决定了Ru物种的最终尺寸和分散状态，而且还决定了N-TC载体的形态和缺陷结构。更重要的是，无论是电催化还是光催化HER，Ru-NPs/SAs@N-TC的催化活性都优于Ru-SAs@N-TC，这应归因于其较大的比表面积，并得益于Ru NP和Ru SA的协同偶联。可以预见，目前的工作可以为开发可持续能源转换中的高效和多功能杂化催化剂提供一条新途径。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202003007
25. Adv. Funct. Mater.：黑磷光电化学合成氨
在环境条件下使用换进友好技术高效生产氨对于可再生能源存储和工业应用至关重要，因此非常需要具有新反应路径的催化剂。在这项工作中，黑磷（BP）被用作光电化学（PEC）氮还原反应（NRR）的非金属二维催化剂。电极是通过在铟锡氧化物基底上逐层组装BP纳米片而制成的。在不使用牺牲剂的N₂饱和水系电解液中， NRR活性极好，氨水的产率为102.4 µg h^-1 mgcat.^-1，法拉第效率在-0.4 V时为23.3％。此外，BP电极在连续6个循环后显示出极好的稳定性。优异的PEC催化性能归因于光激发增强的电催化过程，而外部偏压促进的光催化过程可协同改善氨的产生。结果不仅证明了BP在PEC催化中的巨大潜力，而且确定了一种在环境条件下利用太阳能和电能生产氨的有前途的技术。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202070156

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