温馨提示：本推文包含14篇文献，预计阅读时间约14min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。1. Nat. Commun.：MoOx–MoPx两相协作促进剂可实现快速充电的锂离子电池
高速充电过程中无法控制的金属锂在石墨负极上的镀覆阻碍了长寿命快速充电锂离子电池的实现。在这里，我们报道了使用双相MoOx-MoPx助催化剂协同进行的石墨表面工程，可改善充电速率并抑制锂镀层，而不会损害能量密度。我们通过可控且可扩展的表面工程设计和合成了MoOx–MoPx /石墨，即在石墨表面上沉积MoOx纳米层，然后进行蒸汽诱导的MoOx到MoPx的部分相变。各种分析研究与热力学计算相结合表明，MoOx有效地减轻了石墨表面上电阻膜的形成，而MoPx通过快速插层反应以较高电势承载锂离子，并在降低锂离子吸附能方面起主要作用。当与LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2正极结合使用时，MoOx–MoPx/石墨负极展现出快速充电能力（<80％的充电时间小于10 min）和稳定的循环性能，在300个循环中没有任何锂电镀迹象。因此，开发的方法为快速充电锂离子电池的负极材料的设计铺平了道路。https://www.nature.com/articles/s41467-020-20297-82. Nat. Commun.：富氧界面可实现碱性水溶液中可逆的锑剥离/电镀化学碱性水系电池在可再生能源的存储和利用方面前景广阔，但其实际应用受到负极材料性能不佳的极大挑战。在这里，我们通过在碳衬底上构建富氧界面来证明潜在的Sb剥离/镀覆化学，从而提供了不错的负极候选物。功能界面有效地降低了Sb的成核超电势，并增强了载流子（SbO2-离子）的吸附能力。这两个有利的性质抑制了副反应的发生，因此使得高度可逆的Sb剥离/镀覆成为可能。因此，Sb负极可提供接近理论值的比容量（627.1 mA h g-1），高放电深度（95.0％），并在1000次循环中保持92.4％的库仑效率。还展示了具有高能量密度和出色耐久性的坚固的NiCo2O4 // Sb电池。这项工作为开发基于锑化学的碱性水系电池提供了思路。https://www.nature.com/articles/s41467-020-20170-8#Sec143. ACS Energy Lett.：Na1+xMnx/2Zr2-x/2（PO4）3作为固态电池的锂离子和钠离子超离子导体在这里，我们报告了使用Na1+xMnx/2Zr2-x/2（PO4）3（NMZP）作为钠基NASICON型超离子导体材料的双离子传导能力。这种方法可以在钠和锂的固态电池（SSB）中使用基于钠的NASICON材料系列。x = 1.5和x = 2的NZMP的最高室温电导率分别为2.86×10–5和2.82×10–5 S cm-1。使用中子衍射的晶体学分析表明，在这些材料中观察到的电导率与Na–O键长和移动钠含量的浓度有关。使用恒电流充放电测试显示这些NMZP材料对钠和锂金属都具有良好的循环稳定性，这也揭示了双离子传导。通过对碱金属和循环的NMZP材料进行非原位SEM/EDS和XPS表征的机理研究证实，电化学循环时这些材料中Na-Li离子交换容易发生。https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c025134. ACS Energy Lett.：通过气相沉积将多孔碳中的硫限制在全固态锂硫电池中以实现高性能正极全固态锂硫电池（ASLB）有潜力实现高能量密度，因为硫的理论容量很高（1672 mAh g-1），同时又减轻了基于液态有机电解质的锂硫电池固有的持久性多硫化物穿梭。但是，硫，碳和固体电解质的均质化对于实现全固态锂硫电池高性能正极来说是一个挑战。本文中，我们展示了一种有前途的硫-碳复合材料，它采用硫汽相沉积（SVD）方法制备的高硫含量（71.4-83.3％），表现出增强的放电比容量，倍率性能和循环稳定性，优于传统的液态硫沉积（SLD）和硫磺固体沉积（SSD）方法。在0.1C和60°C下，获得了1792.6 mAh g-1的高放电比容量，其原因是硫碳复合材料的粒度较小，硫的均匀性和深度限制较大。https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c019565. ACS Energy Lett.：在宽温度范围内使硅负极长期循环的电解液的合理设计硅（Si）负极是锂离子电池中碳质负极的一种高容量替代品。然而，在循环期间以及与电解质的连续副反应期间的大体积变化显着限制了其应用。我们设计了一种局部高浓度电解质，使用1H，1H，5H八氟戊基1,1,2,2-四氟乙基醚（OTE）作为稀释剂，并为在宽温度范围内工作的硅负极定制了所需的分子结构。该电解质具有优化的离子溶剂化结构，并能在较宽的温度范围内实现更好的硅负极循环稳定性。具有硅/石墨复合负极和LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2正极的全电池在1.74 M的碳酸二甲酯溶剂中的1.74 M双（氟磺酰基）酰亚胺锂电解质中进行500次循环后，具有80％的容量保持率，并具有增强的热稳定性。在新型电解液中循环的硅负极表现出更薄的固体电解液界面和保持良好的致密结构。这项工作中开发的电解质设计原理可用于延长体积变化较大的其他高容量电极材料的循环寿命。https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c022146. ACS Energy Lett. 揭示了可充电水溶液锌电池中锌的合金种子和非枝晶生长的起源可充电水性锌阳极因其本质安全、成本低、理论容量大（锌金属为5854 mAh cm-3）等优点而受到广泛关注。在水溶液中，锌阳极会发生严重的枝晶金属沉积。本文报道了诱导锌合金对锌的调控作用。然而，潜在的机制仍然难以推测。本文首次对锌在合金阳极上的籽晶和非枝晶生长机理进行了综合分析。通过在锌阳极上引入锌合金和可溶性金属银，实现了锌的均匀沉积。由于热力学势的转移和空间限制，银改性锌阳极的整体循环性能比以前的深循环锌阳极有所提高。此外，在光学显微镜下首次观察到籽晶锌沉积。本文提出的合金晶种设计原理可用于改善其它金属阳极的充电性能。
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c023437. ACS Energy Lett. 高压锂离子电池的分子工程：从碳酸丙烯酯到碳酸三氟丙酯电解质结构的分子工程使碳酸丙烯酯（PC）的氟化衍生物碳酸三氟丙酯（TFPC）在下一代高压高能锂离子电池中得到了成功的应用。与PC基电解液以Li+溶剂化物的形式共插到石墨烯层并剥落石墨阳极相比，TFPC基电解液在低电位下与石墨阳极高度相容。此外，由于−CF3基团的存在，它在带电阴极表面表现出特殊的氧化稳定性。本文报道了一种全氟电解液，即1.0 M LiPF6-TFPC/2,2,2-三氟碳酸乙酯（FEMC）（1/1体积比）+FEC添加剂，在3.0～4.6 V的高压LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2/石墨电池中表现出良好的循环稳定性。
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c024008. Adv. Energ. Mater.封面：锌离子电池锌金属阳极的稳定策略锌离子电池（ZIBs）具有安全性高、资源利用率高、环境友好等优点，被认为是下一代储能系统的理想选择。然而，锌金属阳极的不稳定性阻碍了ZIBs在其拟议应用中的可靠部署。特别是枝晶的形成和锌表面的析氢反应（HER）严重影响了ZIBs的库仑效率和循环稳定性。近年来，人们致力于通过电极结构设计、界面修饰和电解质/分离器优化来克服这些障碍。为了对这些策略有一个深刻而全面的理解，有必要根据其内在机制对其进行分析和分类。鉴于此，概述了阳极稳定策略。首先，介绍了锌金属阳极的基本原理和相关反应机理。此外，还对枝晶及其抑制策略进行了分类、讨论和详细分析。最后，从研究、产业化和商业化三个方面提出了锌阳极在ZIBs中应用的建议。https://doi.org/10.1002/aenm.2021700019. Adv. Energ. Mater.封面：氧化物和硫化物固体电解质及其界面的挑战和展望新的、安全的、可靠的固体电解质化学和技术的引入有可能克服液体电解质面临的挑战，同时扩大可能的应用范围。通过技术的历史演变，合理分析了从液态锂离子电池（LIB）到全固态锂金属电池（ASSLB）的转变，本文介绍了一种成功的氧化物和硫化物基ASSLB的发展路线图，重点是界面挑战，同时考虑了五个参数：能量密度、功率密度、长期稳定性、加工性和安全性。本文首先从战略的角度，将ASSLB分解为三个主要组成部分，并讨论了最有前途的固体电解质及其与氧化物阴极材料和锂金属阳极的最佳配对选择。对氧化物和硫化物这两类最有前途的无机固体电解质的化学、电化学和力学性能进行了深入的分析。接下来，广泛讨论了固体电解质与氧化物基阴极和锂金属阳极配对导致固态电池性能受限的主要挑战，并提出了缓解这些问题的可能策略。最后，分析和讨论了解决这些挑战的未来前景、指导方针和选择性接口工程策略。
https://doi.org/10.1002/aenm.20217000210. Adv. Energ. Mater.：一种固态电池阴极，其具有聚合物复合电解质和通过定向冷冻和聚合形成的低弯曲微结构固态锂金属电池（SSLMB）结合了安全性改善和高比能量，可以超越当前的锂离子电池。然而，复合阴极（活性材料和固态电解质（SSE）的组合）中的Li+离子扩散率至少比SSE低一个数量级，因为阴极中的离子传输路径非常曲折。这降低了可实现的容量，需要相对薄（30–300μm）的阴极，因此总体储能较低。在这里，通过创新的定向冷冻和聚合方法制备了一种厚（600μm）混合阴极，其包含垂直排列的富LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2（NMC811）通道，填充有[LiTFSI+PEGMA+MePrPyl-TFSI]聚合物复合电解质。X射线显微计算机断层扫描、离子迁移率模拟和直流去极化表明，阴极结构将阴极中的锂离子扩散率从4.4×10−9提高到1.4×10−7 cm2 s−1。在25℃的SSLMB全电池中，阴极在0.05℃和1℃分别提供199和120 mAh g−1的重量容量和16.7和10.1 mAh cm−2的超高面积容量。这项工作展示了一种可扩展的方法来实现复合阴极结构，具有良好的离子传输特性。https://doi.org/10.1002/aenm.20217000411. Nat. Energy: 通过固相面内生长的完整2D/3D卤化物结钙钛矿太阳能电池为了提高钙钛矿太阳能电池的效率和化学稳定性，采用溶液法制备了rudlesden-popper二维/三维(2D/3D)卤化物钙钛矿双层膜; 然而，由于形成了准二维钙钛矿，溶液过程在实现热稳定性和设计适当的局部电场以有效收集载流子方面存在局限性。在这里，研究者们使用无溶剂的固相面内生长方法在3D薄膜上生长了一个稳定的、高度结晶的2D (C4H9NH3)2PbI4薄膜，这可以导致完整的2D/3D异质结。在2D/3D异质结处通过一层厚2D薄膜实现了增强的内置电势，从而在器件中产生了高的光电电压。完整的2D/3D异质结使器件的开路电压为1.185 V，稳态效率为24.35%。在湿热测试(85℃/85%相对湿度)下，封装的器件在1056小时后仍能保持初始效率的94%，在全日光照下1620小时后仍能保持初始效率的98%。https://doi.org/10.1038/s41560-020-00749-712. Nat. Commun.：工程含氟阳离子的倒置钙钛矿太阳能电池的效率为21%，并改善了对湿度的稳定性具有简单活性层的高效稳定钙钛矿太阳能电池是制造的理想选择。三维钙钛矿太阳能电池效率最高，但需要改善环境稳定性。更大的铵盐的加入导致了稳定性和效率之间的平衡，这归因于钙钛矿薄膜含有二维成分。在这里，研究者们证明了在三维甲基铵碘化铅钙钛矿中加入0.3%的氟化铅盐，可以低温制造简单的倒置太阳能电池，其最大功率转换效率为21.1%。在盐浓度高达5%时，钙钛矿层没有可检测到的二维成分。在薄膜-空气界面处发现的高浓度氟化材料提供了更大的疏水性，增加了钙钛矿表面晶体的尺寸和取向，并增加了对高湿度的稳定性的未封装器件。https://doi.org/10.1038/s41467-020-20272-313. Joule：通过正交可处理的喷涂涂层实现高效稳定的梯度CsPbI3−xBrx钙钛矿太阳能电池和子模块无机钙钛矿太阳能电池(PSCs)具有良好的器件性能，有望实现长期稳定运行。在这里，研究者们报道了通过一种可扩展的、正交可处理的喷涂方法，在表面区域制备具有明确CsPbI3-xBrx组成梯度的无机CsPbI2br基钙钛矿薄膜。梯度结构拓宽吸收波长范围，增加载流子寿命，但它也导致电场重新分布在设备堆栈更有效的电荷分离和收集。利用这种方法，我们获得了0.096 cm2 PSC 16.81%的功率转换效率。研究者们进一步演示了一种基于梯度CsPbI3−xBrx的整体集成钙钛矿子模块，通过喷涂涂层，在持续1次阳光浸泡1000小时后，其效率达到13.82% (112 cm2孔径面积)，降解率达9%。https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.12.01014. Adv. Funct. Mater.：赝电容:用可调同构结构探测T-Nb2O5插层伪电容的纳米结构依赖性插层赝电容是将插层材料的能量密度与电容器的功率密度相结合的一种很有前途的储能机制。五氧化二铌是第一个被描述为表现出插层赝电容的材料。尽管通过扩散插层，这种材料的充放电电化学动力学在很多条件下都受到表面限制。五氧化二铌纳米结构的研究多种多样;然而，还没有人在一次调整单个架构参数时比较性能。在寻找纳米结构-性质关系时，这种比较方法减少了对模型和相关假设的依赖。研究者们研究了一系列具有恒定孔径和精确剪裁壁厚的五氧化二铌纳米结构。五氧化二铌从表面受限转变为扩散受限的扫描速率被证明敏感地依赖于五氧化二铌结构的纳米尺度。随后的实验探测了电解质浓度和薄膜厚度的独立效应，明确地指出，即使在只有48.5-67.0 nm厚的样品中，固态锂扩散也是主要的扩散约束。这种类型的研究所产生的结构依赖性对实现能量密度高的纳米结构至关重要，这些纳米结构可以量身定制，提供特定的功率密度。https://doi.org/10.1002/adfm.202170005更多科研作图、软件使用、表征分析、SCI 写作、名师介绍等干货知识请进入研之成理后台自主查询。催化/能源交流群，请添加微信：yzcl93
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