能源周报：JACS、Angew、AM、Matter、AEM等大合集！

温馨提示：本推文包含21篇文献，预计阅读时间约21min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。

1. Sci. Adv.：高度可逆钠离子电池通过多种内在分子相互作用的超结构微晶

自然界中的软结构，如超螺旋DNA和蛋白质，可以通过多种非共价分子的相互作用组织成复杂的层次结构。识别能够促进长程分层结构的新类别的天然构件，仍然是一个难以实现的目标。我们报告了自下而上合成的层次化金属-酚类微晶，其中自组装以时空控制的方式在不同长度尺度上进行。酚类配位复合物组织成超分子线，组装成三级纳米级细丝，最后包装成四级微晶体。层次有序的结构在热转化为金属-碳混合框架后得以保留，并能为钠离子电池带来出色的性能，在200A g^-1的超高电流密度下，能达到72.5mAh g^-1的容量，在5A g^-1的电流密度下，15000次循环的容量保持率达到90%。天然多酚的这种分层结构有望找到广泛的应用。

原文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abh3482

2. Mater.Today: 固态锂金属电池中的聚合物电解质和界面

基于聚合物电解质的固态锂金属电池是具有高安全性和稳定性的高能电化学储能的有前途的候选者。此外，聚合物电解质的固有特性以及电解质与电极之间的界面接触对于决定固态锂金属电池的综合性能起到了关键作用。在这篇综述中，首先讨论了通过功能单元调整的设计策略开发聚合物电解质。然后介绍了聚合物电解质和正极/负极之间的界面，包括界面问题，稳定界面接触和降低电阻的补救策略，以及提高相容性和组装性能良好的电池的原位聚合方法。最后，提供了通过功能单元调整开发聚合物电解质，以及通过有效策略改善固态锂金属电池的界面接触和稳定性的观点。

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.mattod.2021.08.005

3. Mater.Today：用于可持续锂离子电池的羰基聚合物的链式工程

能源需求的不断增长和化石燃料的过度消耗，伴随着日益严重的环境问题，迫切需要寻求高效、绿色的能源技术。在过去的几十年中，采用无机电极材料的锂离子电池一直主导着此类市场。然而，无机材料在比容量、矿产资源和机械脆弱性以及生态可持续性和成本效率方面正面临着其固有的局限性。在过去的几年里，羰基聚合物作为锂离子电池的电极替代品，由于其高容量、快速氧化还原动力学、链可设计性、丰富的资源、加工兼容性和机械灵活性而引起了相当大的关注。在此，对最新知识进行了及时而全面的概述。特别关注羰基聚合物的工作原理、链工程策略、羰基利用和电化学活性。还仔细研究了有关微观结构、拓扑结构和纳米碳复合材料的结构与性能关系。最后提出了当前的挑战和未来的展望。本综述旨在深入了解为下一代高性能电池开发氧化还原聚合物的新兴主题，以响应经济和社会可持续发展的迫切需要。

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.mattod.2021.08.006

4. Adv. Energ. Mater.: 用于在极端条件下工作的柔性锌基电池的多功能水凝胶

锌基电池由于其高容量、低成本和内在的安全性，是灵活储能的潜在候选。具有饱和水溶剂的水凝胶电解质可以提供显著的电化学性能，同时为锌基电池保留令人满意的灵活性。过去几十年见证了它们的快速增长。然而，在极端条件下使用水凝胶电解质的锌基电池的研究仍处于早期阶段，许多技术问题仍有待解决。在这篇评论中，讨论了水凝胶电解质在锌基电池中的应用的物理和化学特性。对水凝胶电解质和柔性锌基电池在极高/极低温度或变形条件下的策略及其行为进行了回顾和分析。此外，还提出了适合在所有这些极端条件下使用的全方位水凝胶电解质的设计策略。还提供了一个讨论锌基电池水凝胶电解质的挑战和未来方向的观点。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202170134

5. ACS Energy Lett.: 用于高性能直接醇燃料电池的层取向设计的二维二碲化铂

铂被认为是基于直接液体燃料电池的氧还原反应的最佳催化剂。然而，其高成本和潜在问题一直是商业化的障碍。在此，我们报告了一种具有混合层取向的二维层状二碲化铂 (2D PtTe2) 的新型铂基催化剂，称为 M-PtTe₂。这种材料构成了垂直和水平排列的二维层状二碲化铂层，可协同促进氧还原反应；前者促进氧气吸附和电子转移，而后者促进氧氧键断裂和氢氧键耦合。在纳米结构碳纸上合成的二维层状二碲化铂超过了商业 Pt/C 的氧还原反应性能，在半电池中产生了 2.4 倍的比质量活性，在实际设备中产生了 2 倍的最大功率密度。此外，它表现出极低的乙醇吸附能，揭示了对耐乙醇直接液体燃料电池的前所未有的适用性。这种对二维层取向在氧还原反应动力学和热力学中作用的新理解表明了有用的催化剂设计原则。

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https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01776

6. Adv. Funct. Mater.：工程聚合物胶水在1000小时内达到90%的锌利用率，以制造高性能的锌离子电池 

金属锌由于其高容量、低氧化还原电位、丰富的储量和低成本被认为是“后锂”储能的有前途的负极。然而，目前的锌电池需要大量的锌，其特点是锌利用率低，设备级能量/功率密度远低于理论值。金属锌的有限可逆性归因于锌与水系电解质的自发寄生反应，即水腐蚀、钝化副产物形成和枝晶生长。在这里，设计了一种涂覆在锌负极上的新型离子选择性聚合物胶，通过阻止水扩散同时允许锌离子快速迁移并促进均匀电沉积，从而将锌负极与电解质隔离。因此，在高电流密度下 1000 小时实现了创纪录的 90% 锌利用率，与迄今为止报道的较低锌利用率（50-85%）下更差的循环性能（通常小于200 小时）形成鲜明对比。当与钒基正极匹配时，所得锌离子电池表现出228 Wh kg^-1的超高设备级能量密度，可与商业锂离子电池相媲美。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202107652

7. Adv. Funct. Mater.：基于共价有机骨架的高性能锂离子电池正极材料的分子和形态优化化学设计

在大多数情况下，为了获得高性能的锂离子电池电极材料，有必要同时优化其分子结构和形貌。通常，共价有机框架（COFs）的分子结构可以通过化学设计得到很好的设计，而其形貌主要通过后处理来优化。在此，通过引入含有sp³ N氧化还原活性中心的灵活构建单元，在一步反应中合成了由均匀的二维六边形纳米片组装的双极型TP-TA COF，无需任何后处理，实现了高性能电极材料所需的分子结构和形貌的同时优化，具有很高的挑战性。因此，当用作锂离子电池的正极材料时，其优化的化学结构和TP-TA COF的有利形貌协同提供了高容量、优异的倍率性能和循环稳定性。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202107703

8. J. Am. Chem. Soc.：化学自充电水性锌有机电池

锌-有机电池正受到广泛关注，但其能量密度受到有机阴极低容量（<400 mAh g^–1）和电势（<1 V vs Zn/Zn²⁺）的限制。在此，本文提出了一种长寿命、高速率的锌-有机电池，包括聚（1,5-萘二胺）阴极和碱性电解质中的锌阳极，其中阴极反应基于K⁺和C═N组之间的配位反应（即C═N/C–N–K转换）。有趣的是，本文发现放电的锌-有机电池在O₂的存在下可以快速恢复到初始状态，理论计算表明，放电阴极中的K–N键很容易被O₂通过氧化还原反应破坏。因此，本文设计了一种化学自充电水性锌-有机电池。得益于良好的自充电能力，有机阴极的累积容量为16264 mAh g^–1，这使得锌-有机电池的能量密度达到创纪录的625.5 Wh kg^–1。

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https://doi.org/10.1021/jacs.1c06936

9. Angew. Chem. Int. Ed.：复合电解液稳定的界面化学和多离子输运有助于制备超长循环固体LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂/Li离子电池

聚合物电解质与LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）阴极和锂（Li）金属阳极之间严重的界面副反应成为限制固态NCM811/Li电池超稳定循环性能的巨大挑战。在此，本文提出了一种化学稳定的陶瓷聚合物锚定溶剂的复合电解质，其离子电导率高达6.0×10⁻⁴ S cm^-1，使固态NCM811/Li电池稳定循环1500次。Li_1.4Al_0.4Ti_1.6(PO₄)₃纳米线（LNs）可以牢固地锚定聚偏氟乙烯（PVDF）中必需的N，N-二甲基甲酰胺（DMF），从而大大提高其电化学稳定性并抑制副反应。通过固态核磁共振跟踪⁶Li和⁷Li的取代行为，本文清楚地确定了LNs-PVDF-DMF复合电解质的陶瓷-聚合物-液体多离子传输机制，从而提供了均匀有效的离子通量和均匀的锂沉积。LNs-PVDF-DMF稳定的界面化学和高效的离子传输有助于固态电池在-20~60ºC的宽温度范围内具有优异的性能。

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https://doi.org/10.1002/anie.202110917

10. Adv. Mater.：钠离子电池负极材料NiCr₂S₄优越的钠储存性能：X射线衍射、对分布函数和X射线吸收研究揭示了镍挤压的转换机制

赝层状硫化物NiCr₂S₄作为钠离子电池（SIB）的负极材料具有优异的电化学性能。通过同步辐射X射线散射和吸收技术以及电化学测量研究了钠的储存机理。在2.0 A g⁻¹的3.0–0.1 V的电位窗口中，489 mAh g⁻¹下500次循环中非常高的可逆容量被观察到。完全放电包括不可逆生成嵌入纳米晶体Na₂S中的Ni⁰和Cr⁰纳米颗粒，从而缩短扩散长度，并以表面控制电荷存储为主。在充电过程中，Ni⁰和Cr⁰被氧化，Na₂S被消耗，形成无定形的Ni和Cr硫化物。将电位窗口限制在3.0–0.3 V时，出现了一种不寻常的镍挤压钠插入机制：Ni²⁺被还原为纳米尺寸的Ni⁰畴，从主体晶格中排出，并被Na⁺阳离子取代，形成类似NaCrS₂的O3-型。令人惊讶的是，放电和充电过程中，Na⁺在高度结晶的NiCr₂S₄和NaCrS₂之间穿梭，从而实现3000次循环的卓越长期稳定性。研究结果不仅为转化材料的电化学提供了有价值的见解，而且将可逆镍挤压-钠插入反应作为SIBs的新概念，扩展了层状电极材料的范围。

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https://doi.org/10.1002/adma.202101576

11. Adv. Mater.：提高锂硫电池能量密度和寿命的二元硫钴硼化物异质结构纳米片界面电子工程

高重量、面积和体积容量以及长寿命是锂硫电池在紧凑空间应用的关键指标。硫主体材料在实际部署中起着关键作用。在此，报道了一种新型异质结构纳米片，其由氮化钴（CoB）和硼共掺杂多孔碳（NBC）组成，该纳米片是以ZIF-67包覆的ZIF-8为前驱体，通过熔盐辅助策略构建的。得益于二元亲硫CoB和多孔NBC之间的强界面电子相互作用，CoB/NBC-S电极在5 C的高速率下和超长1500次循环中表现出优异的循环稳定性，平均容量衰减率低，为0.013%。值得注意的是，该电极具有82 wt%的高硫含量和5.8 mg cm⁻²的高硫负载提供1309 mA h g⁻¹的重量分析容量，在0.1 C下面积容量为7.59 mA h cm⁻²，体积容量为1355 mA h cm⁻³，良好的电化学性能可与所报道的纳米片基硫阴极的最新性能相媲美。本研究为设计金属硼化物异质结构纳米片以实现锂硫电池的能量密度和寿命提供了新的方法。

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https://doi.org/10.1002/adma.202102338

12. Adv. Mater.：晶体学现场特定结构工程使锂离子电池用高压LiNi_0.5Mn_1.5O₄尖晶石阴极具有非凡的电化学性能

在循环过程中，阴极材料的结构不稳定性阻碍了可靠和安全的高能量密度锂离子电池的发展，这是由于在高工作电压下发生有害的相变以及过渡金属溶解引起的活性材料损失造成的。从电池材料的基本结构/功能关系出发，作者以高压LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）阴极为代表，有目的地对电极材料结构进行了晶体学现场特定结构工程，这直接解决了Fd 3m 构不稳定的根源。通过使用Sb作为掺杂剂同时修饰涉及16c和16d位点的特定问题，成功地将高压下发生的有害两相反应转化为优先固溶体反应，并显著抑制LNMO结构中Mn的损失。经改性的LNMO材料在1C时提供了99%的理论比容量，并在1500和3000次循环后分别保持了87.6%和72.4%的初始容量。该材料的问题追踪现场特定结构裁剪将促进锂离子电池高能量密度材料的快速发展。

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https://doi.org/10.1002/adma.202101413

13. Nat. Commun.：硼掺杂钠层状氧化物在钠离子电池阴极中可逆氧氧化还原反应中的应用

为了开发未来的高能钠离子电池，需要在高压下工作并具有稳定循环行为的钠离子阴极材料。然而，在钠层状阴极材料中，高压区的不可逆氧氧化还原反应在循环时会产生结构不稳定性和较差的容量保持。在这里，本文报告了一种掺杂策略，即在阴极活性材料晶格中加入轻质硼，以减少高压（即>4.0V vs. Na⁺/Na）下的不可逆氧氧化 。共价B–O键的存在和氧原子的负电荷确保了NaLi_1/9Ni_2/9Fe_2/9Mn_4/9O₂阴极材料的坚固配体框架，同时减轻了氧的过度氧化以进行电荷补偿，并避免了电池运行期间不可逆的结构变化。掺硼阴极材料促进可逆过渡金属氧化还原反应，使室温容量在25mA g^-1达到160.5 mAh g⁻¹，并在250 mA g⁻¹下进行200次循环后，容量保持率为82.8%。一个71.28 mAh单涂层实验室规模包括预钠化硬碳基阳极和掺硼阴极材料的钠离子纽扣电池被报道作为理念证明。

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https://doi.org/10.1038/s41467-021-25610-7

14. Sci. Adv.：全固态锂金属电池用固态卤化物电解质的通用湿化学合成

固态卤化物电解质因其高离子导电性和高电压稳定性而重新引起人们的研究兴趣。然而，由于金属卤化物易水解，从液相合成卤化物电解质极具挑战性。在这项工作中，铵辅助湿化学被报道用于合成各种固态卤化物电解质，具有优异的离子导电性（>1μS cm^-1）。微应变引起的局部微结构变化有利于锂离子在卤化物电解质中的传输。此外，通过将混合的电子/离子导电界面转变为锂离子导电界面，可以缓解卤化物电解质和锂金属之间的界面不相容性。基于锂钴氧化物，此类基于单晶LiN_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂的全固态锂金属电池（ASSLMB）具有98.1%的高初始库仑效率和166.9mAh g^-1的高放电容量。这项工作为开发基于卤化物的ASSLMB提供了材料合成和界面设计的通用方法。

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https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abh1896

15. Nat. Commun.: 利用分子设计优化聚合物共混形态，制备了基于聚合物小分子受体的全聚合物太阳能电池，效率为16.16%

基于聚合小分子受体(PSMAs)的全聚合物太阳能电池(all-PSCs)近年来取得了重大进展。在这里，研究者们合成了两个基于A-DA’D-A小分子受体的苯并[c][1,2,5]噻二唑A'-核PS-Se和苯并三唑A'-核PN-Se，用于研究分子结构对PSMA光伏性能的影响。两种PSMA具有广泛的吸收，其中PN-Se比PS-Se表现出更多的红移吸收，并具有合适的电子能级，可作为聚合物受体应用于以PBDB-T为聚合物供体的全PSCs中。低温透射电子显微镜可以观察PBDB-T供体和PSMA在溶液中的聚集行为。此外，光诱导力显微镜观察到PBDB-T:PN-Se共混膜中聚集尺寸为10~20 nm的双连续互穿网络。PBDB-T:PN-Se有源层的理想形态使其全psc的功率转换效率提高了16.16%。

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https://doi.org/10.1038/s41467-021-25638-9

16. Matter：高效和稳定的钙钛矿太阳能电池的氟功能化TiO₂无机夹层

界面工程是提高钙钛矿太阳能电池(PSCs)器件性能和稳定性的有效手段。然而，大多数用于界面工程的材料都是基于有机物的，这可能会对器件的长期稳定性产生影响。因此，研究者们开发了坚固的氟端接TiO₂纳米片(F-TiO₂ NSs)，作为倒置PSCs中钙钛矿和电子传输层之间的中间层。F-TiO₂ NSs平坦的NS形态使其能够与表面含丰富氟基团的钙钛矿紧密接触，钙钛矿可与配位不足的铅和MA/FA离子相互作用，防止阳离子空穴的形成，缓解表面缺陷。其功率转换效率(PCE)可达22.86%。具有F-TiO₂ NSs中间层的器件的运行稳定性也得到了提高，在日夜循环的最大功率点(MPP)监测1000小时后，可保持90%以上的初始PCE。

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https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.08.012

17. Adv. Energ. Mater.：用于稳定钙钛矿太阳能电池高通量打印的纳米胶囊释放

钙钛矿太阳能电池 (PSC) 由于其令人印象深刻的功率转换效率 (PCE) 和低温制造工艺而成为有前途的光伏技术，但在模块尺寸上打印具有高结晶质量的均匀钙钛矿薄膜仍然具有挑战性。在这里，研究者们报道了一种可印刷且稳定的钙钛矿纳米胶囊墨水，可实现大面积、高度均匀的微米级钙钛矿薄膜的高通量印刷。发现由于溶质在溶液中的稳态扩散，这些钙钛矿纳米胶囊的释放作用通过扩散控制生长促进均匀成核。值得注意的是，印刷的 PSC 和 25 cm² 模块分别实现了 22.10% 和 16.12% 的功率转换效率。在 AM1.5 光照下连续运行 1000 小时后，它们的效率损失可以忽略不计，并且具有出色的热 (85°C) 稳定性，老化 500 小时后效率超过初始效率的 87%。这种钙钛矿纳米胶囊墨水有望促进钙钛矿光伏的高产制造。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202170132

18. Adv. Energ. Mater.：高性能结构单片串联太阳能电池的连接氧化镍/钙钛矿界面钝化 

溅射氧化镍 (NiOx) 是一种有吸引力的空穴传输层，可用于高效、稳定和大面积的 p-i-n 金属卤化物钙钛矿太阳能电池 (PSC)。然而，NiOx/钙钛矿界面处的表面陷阱和不良化学反应限制了 NiOx 基 PSC 的性能。为了同时解决这些问题，研究者们报道了一种使用有机金属染料分子 (N719) 的有效 NiOx/钙钛矿界面钝化策略。该分子同时钝化 NiOx 和钙钛矿表面陷阱，并促进电荷传输。因此，单结 p-i-n PSC 的功率转换效率 (PCE) 从 17.3% 增加到 20.4%（基于溅射 NiOx 的 PSC 的最高报告值）。值得注意的是，N719 分子自锚定并保形覆盖沉积在复杂表面上的 NiOx 薄膜。这使得高效的纹理化单片 p-i-n 钙钛矿/硅串联太阳能电池成为可能，PCEs 高达 26.2%（没有染料钝化时为 23.5%），并且具有高加工产率。N719 层还形成了一个屏障，可防止在 NiOx/钙钛矿界面发生不良化学反应，从而显着提高器件稳定性。这些发现为改进 NiOx/钙钛矿界面的钝化以及制造高效、坚固和大面积的基于钙钛矿的光电器件提供了重要见解。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202101662

19. Adv. Funct. Mater.：界面钝化促进准2D钙钛矿/有机太阳能电池效率超过19%

集成钙钛矿/有机太阳能电池（IPOSC）在拓宽光吸收范围和提高光伏性能方面显示出巨大的潜力。然而，钙钛矿和有机光敏层之间严重的界面电荷复合和无与伦比的能级阻碍了它们的性能提高。在这里，研究者们成功展示了一种基于分层Ruddlesden-Popper (RP) 钙钛矿和高光伏性能的 IPOSC 的有效界面钝化策略。研究发现，超薄共轭聚合物（PM6）层可以钝化钙钛矿薄膜的表面缺陷，调整能级并抑制非辐射复合损失，导致 RP 钙钛矿和有机光敏层之间的有效界面接触，促进开路电压从 1.06 到 1.12 V，效率从 17.23% 到 19.15%。重要的是，优化后的器件显示出扩展到 930 nm 的光电流响应，峰值强度从 800 到 931 nm 接近 50%。结果表明，使用功能化聚合物进行界面钝化可能是提高集成器件光伏性能的有效策略。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202107129

20. ACS Energy Lett.：后处理材料化学键合性质对钙钛矿太阳能电池光伏性能的影响

研究者们在这里报道了后处理材料的化学键性质对钙钛矿太阳能电池的光伏性能的影响，其中使用了具有离域π电子的碘化吡啶(PyI)和没有π键的碘化哌啶(PpI)。PCE随pi浓度从0到40 mM逐渐增加，功率转换效率(PCE)从20.13%逐渐增加到22.26%，而PCE在相对较低的浓度5 mM时得到优化。结果表明，经PyI处理后，钙钛矿/HTL界面处形成PyI层，即使层间厚度增加，也有利于空穴的抽提。另一方面，由PpI处理形成的绝缘一维PpPbI₃阻碍电荷分离，这在高浓度时表现得尤为明显。我们对后处理材料的全面比较工作传递了一个信息，即每一种材料都需要不同的厚度来实现良好的光伏参数。

原文链接：

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01376

21. ACS Energy Lett.: 通过原位聚合网络降低高性能钙钛矿太阳能电池的铅渗漏

尽管取得了显着的性能进步，但由于铅离子 (Pb²⁺) 可能会水溶解到环境中，因此卤化铅钙钛矿太阳能电池 (PSC) 仍然存在环境问题。在此，研究者们通过将原位聚合网络植入钙钛矿中，首次成功地减轻了 PSC 的 Pb 泄漏。研究者们战略性地将休眠的单体添加剂转化为钙钛矿层内的螯合聚合物网络，这不仅钝化了钙钛矿的缺陷，还保护了 Pb²⁺ 不被水溶解。 由此产生的钙钛矿-聚合物杂化物成功地实现了倒置 PSC（PCE 为 22.1%）和大面积模块（PCE 为 15.7%）的最先进的功率转换效率（PCE）。更重要的是，将未封装的器件直接浸入水中可实现高达 94% 的 Pb²⁺ 溶解去除率，合理模拟了破损和未受保护的面板在暴雨中暴露 24 小时的情况。

原文链接：

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01487

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