Science：理论模拟不确定？实验来验证！

▲第一作者：王立华, 张寅

通讯作者：韩晓东; 朱廷; 张泽

通讯单位：北京工业大学; 美国佐治亚理工学院; 北京工业大学/浙江大学

DOI: 10.1126/science.abm2612本文为北京工业大学以第一完成单位在Science上发表的首篇论文

01
背景介绍

晶界（grain boundary）是结构相同而取向不同晶粒之间的界面。在晶界面上，原子排列从一个取向过渡到另一个取向，故晶界处原子排列处于过渡状态。晶界(GBs)对多晶材料的力学行为起着重要作用。尽管经过几十年的研究，GBs滑移的原子尺度动力学过程仍然难以捉摸。主要原因是有效的实验方法和科学仪器的缺乏，使得跟踪变形过程中晶界处的原子运动变得困难。研究人员对特殊的高对称晶界进行了理论模拟，探究了其晶界塑性变形的原子机制，然而缺乏直接的实验方法和实验证据。同时，与特殊的、高对称GBs不同，真实多晶中的GBs通常是一般类型的，不对称双晶、非对称GBs。基于高度理想化的原子模型和模拟的GBs滑移过程，是否直接适用于实验室条件下多晶体中的一般GBs，还有待论证。

02
本文亮点

1. 本文利用原创的原子分辨原位力学实验研究装置首次实现了对普通晶界滑移过程的直接原子尺度动态研究，揭示了常温下是通过晶界滑动和原子短程扩散协调完成的。

2. 本工作表明，在晶界滑移过程中，晶界原子合并消失，形成新的原子阵列，以及原子迁移并进入晶体内部等在之前理论中尚未被预测的机制，更新了人们对晶界滑移原子机制的认知。

3. 这些结果有助于从原子尺度上理解一般GBs在多晶材料中如何滑动，并为原子分辨实验和理论模型的信息互补提供了新的可能。

03
图文解析
 

▲图1. Pt 双晶中不对称倾斜GB的原子尺度滑动

要点：

1、本工作报道了面心立方FCC Pt (从多晶中提取的双晶)纳米力学测试中普通高角度倾斜GBs在像差校正透射电镜(Cs-TEM)中滑动支配变形的原位原子尺度观测。薄膜双晶几何结构允许大规模GBs滑动，而不受多晶中存在的三重结的限制，从而有助于在大滑动距离上逐步监测GBs滑动过程。

2、本工作展示了一个时间序列的原位Cs-TEM图像，该图像提供了一个具有代表性的例子，即非对称 <110>-倾斜GB滑动约19 Å，相邻晶粒之间的取向错位角为20.1°(图1A-H)。

3、对于所研究的GB段(图1I)，一侧边界在晶粒G_R表面呈现扁平、密排的{111}面，另一侧边界在晶粒G_L表面呈现原子尺度的波纹，反映了该晶粒表面是晶粒G_L的高指数{331}面。这种波磨可以描述为由三个到四个原子宽的{111}面分离的单原子层高度台阶。

▲图2. 原位观察到五环的产生、消失，晶界原子最容易在五环附近扩散

要点：

1、图像比较(图2, A和B)揭示了一系列纯GB滑动过程。在GB滑动之前(图2A)，G_R的一个密排{111}面平行于GB平面，与G_L的一个阶梯{331}面接触；前者由原子柱标记的大写字母A到M组成，后者由原子柱标记的小写字母a到o组成。

2、0 s时，G_L表面的台阶角原子柱i相对于G_R表面的原子柱J和K位于桥位(图2A)。在2.5 s时，晶粒G_L发生滑移，使该原子柱i转化为相邻的桥位(图2B)。

3、除了纯GB滑动外，本工作还观察到了2.5 s以上耦合GB滑动和原子平面转移的先前未被识别的模式。这种GB变形特征是GB一侧晶粒G_L表面的{331}层数量发生变化，这是由于GB另一侧晶粒G_R表面的{331}层的组成原子柱向第一{111}层转移，以及转移原子柱沿边界面的输运。

▲图3. 原子柱轨迹的自动跟踪

要点：

1、通过自动原子柱跟踪，本工作能够解决hʹ的详细形成过程(图3)。在5s时(图3A)，原子柱h位于GB Lomer位错锁的五边形核心单元。在5.5 s时(图3B)，在h处发生转移时出现一条白色条纹。这种条纹可能是由于同一原子柱h上的单个原子的瞬态转移过程，但由于扭结成核和沿原子柱方向的迁移而经历了不均匀的面内滑移。

2、在 6.0 秒时(图3C)，h 被转移到空位；与此同时，一个新的原子柱hʹ出现在先前被转移的h占据的位置。尽管在GB滑动期间原子的总数应该保持不变，但在h的转移过程中原子列的数量增加了。原子柱轨迹的自动跟踪进一步证实了hʹ的形成，如原子柱位移图所示(图3D)。

3、原子输运的扩散过程很可能是由空位迁移介导的。本工作得到了5 s时原子体积应变图(图3E)。GB Lomer位错锁的五边形核心部件表现出较大的局部体积膨胀，表明在此核心部件滑动引起的局部膨胀增加，有利于h的转移。这一结果意味着，新原子柱的出现或原有原子柱的消失可以有效地容纳与台阶面相关的局部变形不协调，从而阻止GB处形成耗费巨大能量的空位或原子柱干扰。

▲图4. GB Lomer位错锁的运动和形成

要点：

1、为了了解在GB滑动过程中，G_L面上两个{331}层的滑移是如何通过组分原子柱的转移发生的，本工作借助GB Lomer位错锁以及随后的原子柱沿GB的输运，识别了一系列原子柱跨边界面转移的单元过程(图4)。

2、作为例子，本工作重点研究了原子柱E从G_L面向G_R的转移。4 s时(图4A)，本工作观察到两个GB Lomer位错锁以五边形核心单元的形式存在：顶部单元为E-f-F-S-T，底部为J-l-K-U-V。随着GB滑动的进行，晶粒G_R相对于晶粒G_L向下移动。

3、对比图4B和C可知，原子柱R和S之间形成了一个空格位，使得顶五边形核单元移动到G_R面的第一{111}层。随后原子柱E转移到新形成的空位，导致顶五边形核单元向G_L面移动。

4、这些过程共同导致从G_L面转移两个{331}层，导致GR面上大写字母和小写字母标记的原子柱混合。显然，GB滑动与原子平面转移的耦合过程是通过一系列原子柱转移和运动的位移事件发生的。

5、图4、B和C的对比显示，断面沿着GB滑动。这种断面在GB滑动过程中由于施加了很高的应力而寿命短。尽管如此，本工作还是捕获了一个断面(图4C)，由于它与一个先存(本征)的GB位错结合在一起，在上、下GB Lomer位错锁之间形成了新的GB Lomer位错锁。

6、本工作重申，GB滑移和原子平面转移的耦合过程是在室温下通过一系列置换原子事件发生的，并且是在GB施加的高应力驱动下发生的。这与多晶材料在高温和低应力下的常规蠕变变形相反，这可归因于原子在晶界附近或在晶界处的长期扩散。

原文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abm2612

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