DP还能干这个？DeePMD在玻璃体系中的应用

硼硅酸盐玻璃被广泛应用于餐具、光纤、显示玻璃、封接玻璃、生物活性玻璃、和核废料玻璃等多种产品。其中，含锂硼硅酸盐玻璃有望在全固态电池技术中发挥重要作用，它们具有柔韧性，可以使电解质和电极之间平滑连接以抑制界面电阻。

在原子尺度理解玻璃微观结构，有助于准确地保持玻璃的离子导电性、机械响应性和抗裂性。密度泛函理论(DFT)计算是一种在纳米尺度上获得材料结构的精确方法。但是无定形氧化物玻璃的DFT计算是昂贵的，因为需要考虑较多的原子来表示非晶态结构的变化，以及较长的冷却时间来获得平衡良好的玻璃结构。经典分子动力学 (CMD) 模拟的计算成本较低，但是采用简单的经验力场，CMD模拟通常无法再现硼硅酸盐玻璃结构。近日，日本AGC公司Shingo Urata利用DP模型研究了硼硅酸锂玻璃 (LBS)体系。

模型训练

训练数据集共有9749个结构，包括通过第一性原理分子动力学 (AIMD) 模拟获得的 B2O3、Li2O、Li2Si2O5、Li2SiO3 和 LiBSiO4 晶体结构，以及SiO2、硅酸锂、硼酸锂和LBS玻璃的无定形结构。

模型精度测试

作者使用包含256个构型的测试数据集评估了DP模型的质量，如图 1 所示。

图1 DFT与DP预测的能量和力的相关性（数字表示SiO2、B2O3和Li2O的摩尔比）

LBS玻璃微观结构

作者使用DP模型研究了多种LBS玻璃，如表1所示。

表1 研究的 LBS 玻璃体系

图 2 显示，通过DP预测的LBS-50-10-40中4配位B比例的总体趋势，很好地再现了实验结果，证实了DPMD模拟的可靠性。

图 2 实验和计算的4配位B比率的相关性（300原子）

作者使用DP模型研究了LBS玻璃中三个硼原子组成的三元环（3MR）的数量，图3。结果表明，较低Li2O和B2O3比例的LBS玻璃显示出较多的3MR。

图3 多种LBS玻璃中3MR的数量

作者还使用DP模型研究了温度对LBS玻璃中3MR数量的影响，图4。结果表明，3MR不是在特定温度下形成的，如果结构不稳定，3MRs可能会消失。在高温下出现稳定的3MR结构，可以在冷却过程中保存下来。

图4 从熔点到300K，LBS 玻璃中3MR数目的变化（1000原子）

锂离子电导率

作者使用DP模型计算了LBS-50-10-40玻璃的锂离子电导率，图5。尽管锂离子电导率与实验数据存在差异，但电导率的总体趋势可以通过DPMD模拟再现。

图5 实验和计算LBS玻璃的电导率的相关性（1000原子）

参考文献

[1] Shingo Urata. Evolution of boroxol ring in lithium borosilicate glasses using machine-learning potential.(https://doi.org/10.48550/arXiv.2209.00316)

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