原子尺度洞察非共价相互作用在电催化析氢反应中的作用
The following article is from 科学材料站 Author 罗兆艳等
了解在电催化界面发生的非共价相互作用对于促进先进析氢系统的发展非常重要。然而,电极-电解质界面中的非共价相互作用对 HER 动力学的确切作用在分子水平上仍然不清楚,特别是对于非铂基电极。这是由于缺乏有效的策略来解耦每种相互作用(ΔGH,非共价相互作用)对 HER 动力学的影响。因此,在此,作者构建了模型催化剂表面(Pd,RuS2-xOy)来解耦ΔGH和双层结构优化对HER动力学的影响,从而在分子水平上探索这种非共价相互作用对HER的作用。
【工作介绍】
近日,深圳大学的任祥忠教授与西安大略大学的孙学良教授合作构建了模型催化剂表面(Pd,RuS2-xOy)来解耦ΔGH和双层结构优化对HER动力学的影响,从而在分子水平上探索这种非共价相互作用对HER的作用。该文章发现位于外亥姆霍兹平面 (OHP) 的水合阳离子也直接与电极材料相互作用,这些相互作用的强度也会影响 HER 活性。因此,通过调控界面双电层结构优化催化剂的HER活性,最终合成的Pd,RuS2-xOy 对 HER 表现出显着的电催化活性,在 10 和 100 mA cm-2 下分别提供 38 和 82 mV 的低过电势。该研究不仅阐明了界面相互作用的作用,而且为先进电催化剂的合理设计提供了新途径。该文章发表在国际顶级期刊Nano energy上。罗兆艳为本文第一作者。
【内容表述】
探索非共价相互作用在电极界面上的电催化析氢反应中的作用的一个关键挑战是缺乏一种有效的策略来解耦两种相互作用(ΔGH,非共价相互作用)对 HER 反应动力学的影响。因此,为了了解 HER 对 EDL 结构的依赖性的这种分子理解,我们必须首先开发模型催化表面以解耦两种相互作用对反应动力学的影响。在此,我们通过自发地将 O 原子结合到二硫化钌 (RuS2) 晶格中来创建模型催化剂表面 (Pd,RuS2-xOy)。Pd,RuS2-xOy 包含具有最佳 H* 结合强度的位点,这也与电解液中的 H3O+ 或 H2O 形成氢键网络。更有吸引力的是,模型催化剂表面解耦了 ΔGH 和双层结构优化对 HER 动力学的影响。
【结论】
总之,本文使用 Pd,RuS2-xOy 作为模型催化剂表面来解耦每种相互作用(ΔGH,非共价相互作用)对 HER 动力学的影响,因此非共价相互作用在催化剂 HER 性能增强中的重要性是确认的。我们发现位于外亥姆霍兹平面 (OHP) 的水合阳离子也直接与电极材料相互作用,这些相互作用的强度会调节表面界面上反应物的浓度。由于非共价相互作用工程,Pd,RuS2-xOy 对 HER 表现出显着的电催化性能,在 100 mA cm-2 的电流密度下过电位显着低,仅为 82,是大多数州中性能最高的迄今为止报道的最先进的催化剂,甚至可以与 Pt/C 相媲美。除了高催化活性外,Pd,RuS2-xOy 在超过 50 小时后表现出出色的长期操作稳定性,观察到的电位增加仅为 12 mV,使其成为工业应用的有希望的候选者。尽管本论文集中在 Pd,RuS2-xOy 上,但我们研究中提出的概念和方法远远超出了该系统,应该非常有助于为利用 Pt 族无金属催化剂的电催化潜力提供新的途径用于在酸性溶液中高效产生氢气。
Atomic-scale insights into the role of non-covalent interactions in electrocatalytic hydrogen evolution reaction, Nano Energy, 2022.
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107654
通讯作者简介
任祥忠教授 2012年被评为广东省高等学校“千百十人才工程”省级培养对象,2017年被评为深圳大学优秀学者。曾担任深圳大学化学与环境工程学院副院长,深圳大学教务部副主任等职务,现为深圳大学化学与环境工程学院院长,广东省环境工程虚拟仿真实验中心主任,深圳大学第六届校学术委员会委员,中国硅酸盐学会溶胶-凝胶分会理事兼副秘书长。担任深圳市发改委高新技术产业新材料产业专项评审委员会会评专家、国家自然科学基金通讯评议专家、广东省自然科学基金通讯评审专家、国际学术期刊Journal of Materials Chemistry A、Nanoscale、Electrochimica Acta、Journal of Power Sources等特约审稿人。主要从事锂离子电池正、负极材料的制备及机理研究、锂空电池及燃料电池纳米催化剂的合成及性能研究、导电高分子材料的合成与表征等领域的研究工作。作为项目负责人,主持了国家自然科学基金项目、广东省自然科学基金项目、广东省人才项目、深圳市科技计划项目、深圳市重点实验室开放基金项目等30多项,作为主要参加人,参与国家自然科学基金项目、广东省自然科学基金项目等共14项。发表论文200多篇,其中160多篇被SCI收录。获广东省自然科学奖二等奖1项,科技进步三等奖1项,广东省高等教育教学成果奖一等奖1项,浙江省科技进步三等奖1项,广西自然科学奖二等奖1项,三等奖1项,深圳市科技进步一等奖1项,二等奖3项。申请国家发明专利9项,参与编写学术专著2部。
孙学良教授 加拿大皇家科学院院士,加拿大工程院院士,加拿大纳米能源材料首席科学家(Tier I),加拿大西安大略大学终身教授。孙教授于1999年在英国曼彻斯特大学获得博士学位,1999-2001于加拿大哥伦比亚大学从事博士后研究,2001-2004在魁北克科学与工程研究院从事助理研究员工作;现任国际能源科学院的副主席,Electrochemical Energy Review(EER)的主编和Frontier of Energy Storage的副主编。
孙院士的主要研究方向是纳米能源结构材料在能源储存和转化,重点从事燃料电池和全固态锂电池,锂离子电池的研究和应用。已发表超过480篇SCI科学论文,被引用次数超过30,000次,H因子=91,其中包括Nat. Energy, Nat. Comm., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Adv. Energy Mater., Adv.Funct. Mater., Accounts Chem. Res., Energy Environ. Sci., Nano Energy等高水平杂志;编辑了3本科学著作和发表了16篇科学著作章节,同时获得18个美国专利授权;在国际会议、论坛等做了120多场次的主题和邀请口头报告。孙教授积极与工业界进行合作研究,目前的合作者包括加拿大巴拉德电源系统公司、美国通用汽车公司、加拿大庄信万丰电池公司和中国动力电池创新中心。近10年,孙教授已经获得2000万加元的资助。现在拥有40个成员的研究团队。
第一作者介绍
罗兆艳,深圳大学博后,2019年博士毕业于中国科学技术大学。主要研究方向是二维材料能源结构材料在能源储存和转化,重点从事SPE水电解的研究和应用。已发表超过10篇SCI科学论文其中包括Nat. Comm., Adv. Energy Mater., Nano Energy等高水平杂志。
2022-08-07
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