【Topical Review】石墨烯量子点中量子受限研究的最新进展

FOP 蔻享学术 2022-07-02

TOPICAL REVIEW

Si-Yu Li and Lin He, Recent progresses of quantum confinement in graphene quantum dots, Front. Phys. 17(3), 33201 (2022)

石墨烯量子点不仅在自旋量子比特上有潜在的应用，而且还可以作为研究狄拉克费米子基本性质的重要平台，例如克莱因隧穿效应和贝利相位。到目前为止，石墨烯量子点中的量子受限研究仍然在凝聚态物理领域中备受关注。

近日，湖南大学李思宇副教授和北京师范大学何林教授综述了石墨烯量子点中量子受限研究的最新进展【Front. Phys. 17, 33201 (2022)】。作者主要回顾了利用扫描隧道显微镜（STM）和扫描隧道谱（STS）来研究石墨烯量子点中量子受限的实验进展。根据受限强度的不同，石墨烯量子点可分为克莱因石墨烯量子点、束缚态石墨烯量子点和边缘终止的（edge-terminated）石墨烯量子点。在克莱因石墨烯量子点中实现准束缚态后，人们进一步外加垂直磁场，通过调节贝利相和电子-电子相互作用来引入和调控新的量子物态。针尖诱导的edge-free石墨烯量子点还可以作为一种在纳米尺度、单电子精度上探测体系对称性破缺态的直观方法，并有望应用于研究不同二维材料的物理性质。此外，通过设计和合成三角形纳米石墨烯，人们还在边缘终止的（edge-terminated）石墨烯量子点中成功地引入了高自旋磁基态。

量子点(QD)可用于形成自旋量子比特，这在最初引起了许多科学家对量子点的兴趣。在2004年左右，人们已经实现了基于GaAs技术的半导体量子点技术。然而，自旋退相干效应极大地限制了它们在自旋量子比特上的进一步应用。石墨烯作为碳基材料是实现自旋量子比特的良好候选材料，因为它具有弱自旋轨道耦合和弱超精细相互作用，这有效地削弱了自旋退相干效应效应。因此，石墨烯量子点的研究多年来备受关注。除了自旋量子比特的潜在应用，大量的实验研究和理论工作发现石墨烯量子点也是研究狄拉克费米子基本性质的重要平台，如克莱因隧穿,贝利相位和电子-电子相互作用等。到现在为止，对石墨烯量子点中量子受限的研究仍然是凝聚态物理领域的热门话题之一。

研究人员通过不同的方法制备了不同受限强度的石墨烯量子点，如图1(a)所示。首先，静电势是限制石墨烯中电子的首选方法，其对狄拉克费米子的限制作用较弱。由于存在克莱因隧穿效应，无质量狄拉克费米子在垂直入射势垒时将100%透射，因此，研究人员选择构建圆形石墨烯p–n结来局域化狄拉克费米子并形成准束缚态[图1(a)]。当外加垂直磁场时，准束缚态将表现出更多与贝利相位、电子-电子相互作用相关的新奇物理现象。第二，结合静电势和能隙可以在石墨烯量子点中实现束缚态[图1(b)]，它将表现出单电子隧穿效应。单电子隧穿效应的出现意味着石墨烯量子点通过隧穿势垒与周围区域完全隔离。令人惊喜的是，由石墨烯量子点束缚态导致的四个一组的单电子隧穿峰还可以用于研究石墨烯体系的简并度和对称性破缺态。第三，通过形成边缘终止的（edge-terminated）纳米石墨烯，例如三角烯及其二聚体,可以在石墨烯实现更强的电子受限[如图1(c)所示]。

利用Edge-free量子点法在纳米尺度内探测材料的对称性破缺态不仅适用于研究石墨烯体系，也适用于研究其他二维材料体系。这一方法为在纳米尺度内探测二维材料的对称性破缺态提供了一个全新且直观的手段，未来将继续在二维材料基础物性的研究中发挥重要作用。

文中作者主要回顾了基于STM和STS研究石墨烯量子点的最新进展。根据受限强度，石墨烯量子点被划分为克莱因石墨烯量子点、束缚态石墨烯量子点和边缘终止的石墨烯量子点。克莱因石墨烯量子点中的回音壁模式充分反映了石墨烯中准粒子的相对论性质，并可以利用两个耦合的克莱因石墨烯量子点来构建相对论人工分子。在克莱因石墨烯量子点的研究中，外加垂直磁场通过调节贝利相位和电子-电子相互作用可以引入和调控新的物理性质，例如实现贝利相位开/关切换和量子霍尔“婚礼蛋糕状”结构。在束缚态石墨烯量子点中，作者讨论了几个实现束缚态的不同方法，包括利用衬底强耦合效应的方法和针尖辅助的方法。针尖诱导的edge-free石墨烯量子点也可用作在纳米尺度和单电子精度上探索对称性破缺态的直观方法，并有望用于研究其他二维材料的物理性质。最后，通过合成边缘终止的纳米石墨烯结构（例如三角烯、π-extended三角烯和三角烯二聚体），作者在石墨烯量子点中引入了新颖的磁性质，其中高自旋磁基态是由锯齿形终止的边缘导致的。这些具有特殊结构和非常规属性石墨烯量子点的成功构建和深入研究，为未来的基础研究和下一步实现碳基量子器件奠定了基础。

同时，在石墨烯量子点的研究中还有很多吸引人的话题值得进一步研究。例如，

1) 石墨烯量子点中的受限态与受限势垒密切相关，影响因素包括势垒的深度、宽度和尖锐度。不同的限制势已经在石墨烯中实现了弱受限的准束缚态和强受限的束缚态。如果限制势垒可以在实验中被准确控制，将在石墨烯量子点中检测到新的受限态和新的临界效应。

2) 三角烯及其二聚体的磁性来源于他们特殊的锯齿形边缘。合成不同的边缘可控的石墨烯量子点将会引发更多有趣的与磁性有关的受限态。设计具有特殊边缘的石墨烯量子点并研究其磁性基态和激发态还需要更多理论和实验的努力。

3) 除了研究单个石墨烯量子点，石墨烯量子点阵列的合成和研究也备受关注，他们有望应用在量子信息技术中。利用两个耦合的克莱因石墨烯量子点构成相对人工分子的研究，为今后石墨烯量子点阵列的开发提供了一个成功的案例。未来，通过操控量子点之间的耦合强度来实现不同的石墨烯量子点阵列将有望引发更多有趣的现象。

图1 (a)上图：石墨烯n-p-n结的克莱因隧穿示意图；下图：圆形石墨烯量子点中狄拉克费米子的干涉路径示意图. (b) 针尖诱导的edge-free 石墨烯量子点及其束缚态. (c) 自下而上合成的三角烯及其二聚体的示意图.

图2 上图：灰色面对应于势垒的轮廓，橙色面对应于随着磁场增加的波函数密度；下图：随着磁场的增加，克莱因石墨烯量子点中带电载流子相应的半经典轨道.

图3 (a) 磁场下STM在平整单层石墨烯上进行实验探测的示意图. 单层石墨烯被划分为两个区域：针尖下方区域I以及周围区域II. (b) 针尖诱导的Edge-free石墨烯量子点的示意图. (c) 上图：针尖诱导的Edge-free石墨烯量子点中束缚态的示意图；下图：在dI/dV谱线中四个一组等间距充电峰的示意图. (d) 上图：Edge-free石墨烯量子点中束缚态发生劈裂的示意图；下图：在dI/dV谱线中由对称性破缺态导致的两个一组的单电子充电峰. (e) 在平整单层石墨烯上探测到的不同磁场下的dI/dV–V谱线.

图4 (a) Rh衬底上褶皱单层石墨烯的STM图. (b) 赝磁场和真实磁场共同作用导致的谷劈裂大小在图(a)褶皱区域的分布图，白色虚线标注的是赝磁场为0、谷劈裂为0的过渡区域. (c) 具有单原子缺陷的单层石墨烯STM图. 将该区域划分为两个部分：区域1为平整单层石墨烯区域，区域2为具有多个单原子缺陷的区域. (d) 谷依赖的自旋劈裂大小在图(c)区域中的分布图. (e) 单层石墨烯放在hBN衬底上形成周期性莫尔超晶格的STM图. (f) 谷劈裂大小在图(e)区域的分布图.

图5 (a, b) 两种三角烯二聚体的示意图. (c, d)用CO修饰针尖探测的超高分辨率STM图像，分别对应三角烯二聚体1和三角烯二聚体2. (e) 通过哈伯德模型计算的三角烯二聚体1的自旋极化理论能谱图. (f) 在三角烯二聚体1和Au(111)表面上获得的长程dI/dV–V谱线. (g) Au（111）表面三角烯二聚体1费米面附件的dI/dV–V谱（蓝色实心曲线）和IETS谱（红色曲线）.