【期刊】热裂解聚合物用于固态电池中锂盐的回收

聚合物基固态电解质由于其较高的安全性、柔韧性以及对锂金属（合金）的界面稳定性，被认为是最有应用前景的固态电解质体系，对固态电池的发展具有重要的研究意义。目前，聚合物电解质中的锂离子主要来自于外加的锂盐，其中，双三氟甲基磺酰亚胺锂（LiTFSI）由于高的热稳定性以及在水/氧中的稳定性，是应用最为广泛的锂盐。然而，LiTFSI价格昂贵，售价是目前商用电解液中LiPF6的两倍以上，是固态电池成本升高的关键因素之一。

在前期研究工作的基础上，北京化工大学周伟东教授团队以SnF₂和SnF₂-LiPF₆为催化剂制备了三种可热解聚的聚醚类电解质，并受其启发，研究了传统的聚氧化乙烯（PEO）电解质在Lewis酸催化条件下的热分解行为。借助PEO等聚醚的热分解，提出了回收LiTFSI的不同路线，回收率达到80%以上，该研究将有助于降低固态电池的成本，并减少环境负担。

通过SnF₂催化剂和SnF₂-LiPF₆复合催化剂催化2,2,3,3-四氟丙氧基-1,2-氧化丙烯（TFP）分别与1,2-二氧戊环（DOL）、四氢呋喃（THF）和1,2-环氧丁烷（EOB）共聚，并研究了催化剂对三种聚合物电解质的热稳定性的影响，发现催化剂会使该类聚合物处于聚合-解聚的平衡状态，降低了聚合物电解质的热稳定性以及与锂负极的相容性。除去催化剂之后，该类聚合物电解质均可以实现100℃条件下在锂金属电池中的长时间稳定循环。进一步的扩展至广泛研究的PEO电解质，发现SnF₂-2LiPF₆（摩尔比1：2）复合催化剂可将PEO电解质的热解温度降低70℃，实现与LiTFSI的分步热分解。

分别通过在不同温度下烧结所制备的TFP-DOL聚合物电解质、PEO-LiTFSI电解质以及加入了SnF₂-2LiPF₆的PEO-LiTFSI电解质，成功回收得到了LiTFSI，收率高达80%以上。为了进一步的降低对环境的负担，又利用乙二醇高温溶解-低温析出的方式，提取出PEO-LiTFSI中的PEO，再将残余物进行热处理，实现了低污染条件下的LiTFSI的高效回收。

将不同路径回收得到的LiTFSI（R-LiTFSI）与商业购买的LiTFSI进行对比，其化学表征和电化学性表征结果，都与商用LiTFSI没有明显差别，表明回收的LiTFSI纯度较高。并且使用R-LiTFSI重新做成PEO-R-LiTFSI电解质膜，组装了全固态的Li/LiFePO₄电池，电池可以长时间稳定的循环。

本文通过研究不同催化剂条件下聚醚类电解质的热稳定性，提出了高温烧结聚合物电解质回收LiTFSI的方法，提高了LiTFSI的利用率，降低其应用成本，对于降低聚合物电解质的成本及其未来的大规模应用具有重要意义。

论文信息

Thermally Depolymerizable Polyether Electrolytes for Convenient and Low-cost Recycling of LiTFSI

Wei Li, Le Ma, Sisi Liu, Xiaolei Li, Jian Gao, Shu-meng Hao, Weidong Zhou

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202209169

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Angewandte Chemie International Edition

《德国应用化学》(Angewandte Chemie)创刊于1888年，是德国化学学会（GDCh）的官方期刊并由Wiley–VCH出版。作为化学领域的权威期刊，《德国应用化学》涵盖了化学研究的各个领域，刊发包括新闻、综述、观点、通讯、研究论文等在内的各种内容。

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