【中国科大何俊峰课题组综述】《低温物理学报》空穴掺杂铱氧化物的角分辨光电子能谱研究

空穴掺杂铱氧化物Srₙ₊₁IrₙO₃ₙ₊₁(n=1,2)的角分辨光电子能谱研究

作者：王冰倩，彭舒婷，欧志鹏，何俊峰

单位：中国科学技术大学物理系，中科院强耦合量子材料物理重点实验室

【摘要】近年来，与铜氧化物高温超导体具有类似电子结构的5d轨道Ruddlesden-Popper类型铱氧化物由于体系中库伦排斥和自旋轨道耦合之间的合作效应被人们广泛探究。其中，金属绝缘体转变的关键影响因素是该方向的核心研究问题，该结果对推进掺杂莫特绝缘体体系的研究具有重要作用。因为铱氧化物与铜氧化物在单能带哈伯德模型的次近邻跃迁项具有不同符号，因此空穴掺杂铱氧化物类比电子掺杂 铜氧化物。我们将空穴掺杂Ruddlesden-Popper类型铱氧化物系统依据几种不同的掺杂元素进行分类，分别介绍其角分辨光电子能谱 (ARPES) 探测到的电子结构，对其中金属绝缘体转变类型进行了总结，并对该领域中的未来研究方向做出了展望。

关键词：Ruddlesden-Popper型铱氧化物，角分辨光电子能谱，电子结构，金属绝缘体转变，自旋轨道耦合

PACS: 71.10.Hf;71.20.-b;71.27.+a;71.30.+h

DOI: 10.13380/j.ltpl.2022.05.

目录

01

第一章 介绍/0321

1. 引言/03212. 莫特绝缘体与金属绝缘体转变/03223. Ruddlesden-Popper类型铱氧化物Srₙ₊₁IrₙO₃ₙ₊₁(n=1,2)介绍/03234. 样品制备方法介绍/0323

02

空穴掺杂Srₙ₊₁IrₙO₃ₙ₊₁(n=1,2)的电子结构研究/0324

1. 铑(Rhodium)掺杂/03241.1 铑掺杂Sr₂IrO₄电子结构/03241.2 铑掺杂Sr₂IrO₄边缘费米液体性质/03261.3 铑掺杂Sr₂IrO₄金属绝缘体转变/03261.4 铑掺杂Sr₂IrO₄奇异物性/03281.5 铑掺杂Sr₃Ir₂O₇电子结构/03292. 钌(Ruthenium)掺杂/03292.1 钌掺杂Sr₂IrO₄电子结构/03292.2 钌掺杂Sr₂IrO₄金属绝缘体转变/03302.3 钌掺杂Sr₃Ir₂O₇电子结构/03302.4 钌掺杂Sr₃Ir₂O₇金属绝缘体转变/03313. 钾(Potassium)掺杂/03323.1 钾掺杂Sr₂IrO₄电子结构/03323.2 钾掺杂Sr₂IrO₄金属绝缘体转变/0333

02

总结与展望/0333

参考文献/0334

第一章 介绍

1. 引言

金属-绝缘体转变是强关联电子体系中的重要物理现象^[1]。当材料体系处在金属-绝缘体转变区间附近时，电子兼具局域性和巡游性，自旋、电荷以及轨道自由度之间存在涨落及竞争，且各种相互作用具有相近的能量尺度，可能实现不同量子态之间的转变，进而诱发诸如高温超导等奇特的物理现象^[2]。因此，对金属-绝缘体转变的探索逐渐成为该领域的研究重点。在以3d过渡金属氧化物为代表的强关联电子体系(例如：铜氧化物高温超导体系)中，通过适当的调控手段可以实现莫特绝缘体的金属化^[3-4]，研究人员也较为系统地对体系中的金属绝缘体转变进行了深入的探究。

相较于3d过渡金属氧化物，5d过渡金属氧化物 (如铱氧化物) 中电子关联作用减小，但自旋-轨道耦合作用显著增强，其能量尺度相近于在位库伦能U和能带宽度W，从而引发了电子结构上的许多新颖性质。作为其中代表性的化合物，钙钛矿结构的Ruddlesden-Popper类型铱氧化物Srₙ₊₁IrₙO₃ₙ₊₁(n=1,2)在凝聚态物理研究中，尤其在探究莫特绝缘体的金属绝缘体转变方面，获得了广泛关注^[5-6]。

在现有的研究成果中，研究人员已经通过高压、电子掺杂及空穴掺杂等手段尝试在Srₙ₊₁IrₙO₃ₙ₊₁(n=1,2)体系中诱导出金属绝缘体转变^[7-14]。目前，高压实验能够使该体系接近金属绝缘体转变区域，但没有完全实现这一目标^[7]。现有的电子掺杂Sr₂IrO₄的研究已经报道了一些重要的实验结果，比如在镧 (Lanthanum,以下用符号La表示)掺杂Sr₂IrO₄中发现了具有动量依赖的赝能隙，在利用碱金属进行表面掺杂的Sr₂IrO₄中发现了类d波能隙等^[15]，总体上，对Sr₂IrO₄进行电子掺杂旨在与铜氧化物高温超导体母体的空穴掺杂进行对比研究，因为二者的基态均为莫特绝缘体 (或电荷转移绝缘体)，理论上可以用相同的简化模型所描述。然而在铜氧化物高温超导体中，不只是空穴掺杂能对其超导性质进行有效的调控，电子掺杂也可以起到类似效果^[16]，其中与电子掺杂的铜氧化物超导体相对应的正是空穴掺杂Sr₂IrO₄体系，二者在物理性质与掺杂演变过程上有许多相似之处。因此，对于空穴掺杂Sr₂IrO₄体系的系统研究有助于深化对铜氧化物高温超导体中新奇量子现象的理解。

在莫特绝缘体Srₙ₊₁IrₙO₃ₙ₊₁中，通常采用4d轨道过渡金属铑 (Rhodium，以下简称 Rh) /钌 (Ruthenium，以下用符号Ru表示) 替代铱 (Iridium，以下用符号Ir表示)来实现空穴掺杂，从而诱导出金属绝缘体转变^[17-19]。除此之外，用钾(Potassium，以下用符号 K 表示) 替代锶 (Strontium，以下用符号Sr表示)也能实现空穴掺杂^[20]，同时还能够尽可能少地在体系中引入无序。

为探究空穴掺杂铱氧化物中金属绝缘体转变前后的电子结构变化，更好地揭示这一体系中复杂的物理现象，加深对此关联体系的电子、自旋、轨道、晶格及其相互作用的认知和理解，可以用到高分辨的角分辨光电子能谱仪 (ARPES) 这一强有力的实验手段，来帮助我们更加直观地探测到材料内部的电子结构^[21]。目前,国内外课题组使用角分辨光电子能谱手段对空穴掺杂Srₙ₊₁IrₙO₃ₙ₊₁(n=1,2) 体系的电子结构开展了许多研究工作，但这些研究结果尚未有系统的总结。这样的总结工作能够使我们更清晰地了解这一材料体系的电子结构特征及其金属绝缘体转变现象的起源，加深对其中涌现的物理现象的理解。

本文回顾了空穴掺杂Sr₂IrO₄和Sr₃Ir₂O₇的角分辨光电子能谱研究，整理了这一系列化合物的重要实验结果，并归纳总结，最后在文末做出适当的展望，为铱氧化物空穴掺杂方向的理解和进一步研究提供了信息。

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课题组老师

何俊峰，中国科学技术大学特任教授，博士生导师。2013年在中科院物理所获得凝聚态物理博士学位，2013-2015年在波士顿学院从事博士后研究，2015-2018年在斯坦福大学从事博士后研究。2018年担任日本广岛大学客座教授。主要从事量子材料的电子结构研究，在包括Nature，Science，Nature Materials，Science Advances，PRL，PNAS，Nature Communications等国际重要学术期刊上发表论文40余篇。

何俊峰

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第一作者

王冰倩，目前于中国科学技术大学物理系攻读研究生，是何俊峰老师课题组的成员。在组内负责激光模块的搭建与调制，主要从事掺杂莫特绝缘体的电子结构研究。

王冰倩

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编辑：黄琦

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