【InfoMat封面文章】厦门大学马来西亚分校Wee-Jun Ong教授团队：设计用于太阳能驱动CO₂转化的低维氮化碳基纳米结构

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2021年6月30日，科睿唯安(Clarivate)正式发布2021年科技期刊引证报告(Journal Citation Reports)，InfoMat获得首个影响因子--25.405！

摘  要

二氧化碳（CO₂）捕获和转化被视为一项有利的技术，可以同时应对全球二氧化碳排放量的上升和生产增值燃料，以实现碳中和的目标。因此，厦门大学马来西亚分校的王伟俊团队总结了太阳能二氧化碳在氮化碳同素异形体上的转化。本综述介绍了关于调整低维氮化碳及其同素异形体的局部电子、表面化学配位环境、电荷动力学和光学性质以实现高选择性和高效二氧化碳光转化的实验和计算研究的最新全景。着重介绍了结构工程、点缺陷工程、异质结结构和助催化剂负载。为了推进这一前沿研究，作者阐明了其在该领域的重要见解，以建立结构-性能关系并解开决定 C₁-C₂ 分子对二氧化碳还原的选择性的主要因素。讨论了电（光电）和热（光热）等外场辅助光催化，以揭示推动光化学发展的协同作用。最后，概述了太阳能驱动二氧化碳转化的潜在应用的未来挑战和前景，以及从经济角度合理开发高效氮化碳催化剂的规模化战略。

文章简介

石墨氮化碳 (g-C₃N₄) 是一种地球丰富的无金属聚合物半导体光催化剂，由于其化学稳定性、热稳定性、低毒性和低成本，在推动太阳能驱动的能源和环境应用方面具有巨大潜力。与层状石墨烯相比，具有π共轭体系的类石墨平面结构能够实现混合 C 和 N 原子的轨道重叠。与仅对 UV 响应的商业Degussa-P25 TiO₂催化剂相比，石墨氮化碳 (2.7 eV) 的带隙允许高达 450 nm 的光吸收。自问世以来，g-C₃N₄已被广泛用于驱动多种反应，例如水分解、二氧化碳还原、氮固定和选择性有机转化。此外，其优异的化学和热稳定性归因于二维三-s-三嗪骨架，使其在大多数溶剂中稳定且耐高温。它的聚合物性质还允许表面控制和结构灵活性，可以作为与其他无机纳米粒子相容的主体基质。值得注意的是，g-C₃N₄的富氮性质和路易斯碱性位点促进了二氧化碳的吸附和活化，而其二维结构有利于电子转移到表面吸附位点以促进二氧化碳的还原。除了吸附和活化外，g-C₃N₄还具有足够的负导带电位来驱动二氧化碳的还原。这些固有特性使g-C₃N₄基纳米材料与众不同。作为一种有前途的光催化剂，g-C₃N₄基纳米材料可以驱动高二氧化碳还原反应选择性和转化率。尽管有这些令人印象深刻的特性，但其光生电子-空穴对的快速复合率、反应动力学缓慢、表面积低和导电性差等问题，使得g-C₃N₄纳米复合材料的光催化性能未能达到预期的效率。因此，王伟俊（Wee-Jun Ong）教授课题组总结了最近用于提高石墨氮化碳性能以增强光催化二氧化碳还原的改性方法。

凭借二维结构固有的高表面积，设计表面空位、引入掺杂剂或原子以及构建混合结构是调整氮化碳物理化学性质的有效改性策略。近年来相关主题的文章越来越多（图 1），作者将着重介绍过去三年选择性二氧化碳还原为C₁-C₂产品的修改策略。这些策略在本文中被归类为结构工程、空位工程、掺杂工程、半导体异质结结构和助催化剂负载（图2）。通常，以上策略旨在改善可用的催化活性位点，调整局部化学/电子状态和带隙位置，以提高光利用效率、催化剂稳定性、产物选择性和二氧化碳还原效率。

图 1. (A) 2012 年至 2020 年期间，2021 年 8 月 14 日 Web of Science 数据库中主题关键词“光催化剂、氮化碳和二氧化碳还原”的年度出版物数量和 (B) 引用次数。(C) 自 2012 年以来，利用氮化碳实现光驱动二氧化碳还原的最新进展时间表。

图 2. 改性技术对氮化碳及其同素异形体增强光驱二氧化碳还原反应性能的影响，包括光催化、光电化学和光热催化。

总体而言，改性氮化碳以改善光催化二氧化碳还原反应应用的策略旨在调整物理化学性质，例如催化活性位点、局部化学/界面特性、电子特性和带隙定位。很明显，改性策略经常串联使用，从而利用协同效应来增强二氧化碳减排。此外，催化活性位点上的反应途径为氮化碳的原子水平调整向高产物选择性提供了有价值的见解。尽管如此，这些结果的准确性本质上与理论模型对实际催化反应的准确性相关。因此，实验和理论结果的协同作用是推进这一前沿的主要因素（图3）。

图 3. 用于外场辅助光催化的氮化碳上的光驱动二氧化碳还原反应、氮化碳同素异形体和放大考虑的未来展望。

我们希望这篇批判性评论能够阐明在光催化二氧化碳还原领域探索氮化碳纳米材料的可能途径。尽管该领域已经取得了动态的研究和突破，但很显然，要在全球范围内实现这一目标以推进碳中和发展还有很长的路要走。最后，学术界和工业界的合作也将成为使这种可行的太阳能技术成为现实的关键，从而为当前燃料来源的可持续替代品铺平道路，形成碳的闭循环以实现循环碳经济（图 4）。

图 4. 采用光驱二氧化碳还原技术的循环碳经济，采用氮化碳催化剂作为净零碳战略，利用废弃二氧化碳生产化学品和燃料。

这篇文章也被选为本期（Volume 4, Issue 1）的封底,也是 “Carbons for Energy Storage and Conversion”主题集的特邀投稿。太阳能驱动的二氧化碳转化为燃料已被概述为解决全球二氧化碳排放量呈指数增长和生产增值燃料的有希望的途径。作为一类非金属纳米材料，石墨氮化碳（g-C₃N₄）已被广泛研究用于太阳能驱动的二氧化碳还原，其同素异形体（例如C₃N₅，C₂N）近年来也越来越受欢迎。除了光催化二氧化碳还原，外场辅助方法（例如光电、光热）由于它们对光化学反应的协同贡献而引起了极大的兴趣。可行的太阳能技术的兴起为当前燃料来源的可持续替代品铺平了道路，以关闭碳循环并实现循环碳经济。

作者简介

王伟俊教授

厦门大学马来西亚分校

厦门大学马来西亚分校的能源与化学工程学院教授Wee-Jun ONG（王伟俊）博士在2016-2018年加入新加坡Institute of Materials Research and Engineering (IMRE), Agency for Science, Technology and Research (A*STAR), 担任研究员。2019年在德累斯顿工业大学 （Technische Universität Dresden）做访问学者。主要从事光催化、电催化和光电化学的表面科学和催化基础研究在分解水、CO₂还原和固氮以及新催化剂研制和开发方面的工作。自 2021 年起，担任厦门大学马来西亚分校 Center of Excellence for NaNo Energy and Catalysis Technology (CONNECT) 卓越中心主任。

目前，担任 Frontiers in Nanotechnology 主编、Frontiers in Chemistry 副主编、Nano Research’s Young Star Editor、Materials Horizons 顾问委员会成员、 Langmuir 和 ChemNanoMat 青年编委。也担任 Coordination Chemistry Reviews、Small、Nanoscale、ACS Applied Materials & Interfaces、ChemSusChem、Solar RRL 等客座编辑。论文被SCI引用超过12,500次, h-index为47。2017年荣获“青年化学工程师研究奖”（IChemE新加坡）; 2018年荣获“青年化学工程师研究奖”（IChemE马来西亚）;  2018年获Journal of Materials Chemistry A的Emerging Investigator; 2018年荣获德国联邦教育与研究部(BMBF)颁发的 Green Talent Award; 2018年获马来西亚国家石油公司（Petronas）, 埃克森美孚公司（ExxonMobil）和壳牌公司（Shell）赞助独立奖 （Merdeka Award Grant）; 2019年获得马来西亚科学院（ASM）提名参加第69届林道诺贝尔奖得主会议; 2019、2020和2021年连续3年荣获Clarivate Analytics“高被引科学家”奖等。王伟俊教授的研究团队目前正在招募博士学生和博后研究员，致力于低维纳米材料和纳米技术向清洁能源应用（如：光催化、电催化、光电催化）的发展。有兴趣者，请将你们的简历、求职信和研究报告，通过电邮的方式发到王教授的信箱 （[e-mail])。欲知详情，亦可打开以下链接到王教授的官网查询。
官网链接：https://sites.google.com/site/wjongresearch/

论文信息

Solar-powered chemistry: Engineering low-dimensional carbon nitride-based nanostructures for selective CO₂ conversion to C₁-C₂ products

Sue-Faye Ng, Joel Jie Foo, Wee-Jun Ong*

DOI: 10.1002/inf2.12279

Citation: InfoMat, 2022, 4(1), e12279.

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关于InfoMat

《信息材料（英文）》（InfoMat）创刊于2019年，由电子科技大学和Wiley出版集团共同主办，是聚焦信息技术与材料、物理、能源、生物传感以及人工智能等新兴交叉领域前沿研究的国产英文学术期刊，创刊主编为李言荣院士。

● 中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊

● 中科院分区工程技术大类1区Top期刊

● 影响因子：25.405

● 国产OA月刊

● 发表原创性研究论文、综述、前瞻性论文

期刊主页：http://www.wileyonlinelibrary.com/journal/infomat

投稿链接：https://mc.manuscriptcentral.com/infomat

编辑部邮箱：[e-mail]

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