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【文献解读】IND CROP & PROD:杨树预水解液木质素基碳量子点增强TiO2纳米片光催化CO2还原活性

新光催灿 生物质前沿 2023-03-27

背景介绍

合理利用预水解液中的木质素对提高造纸行业的经济效益有着重要的意义。  在溶解浆生产过程中,木屑里部分半纤维素和木质素需要通过热水处理进行溶解、去除,从而得到含有半纤维素、木质素的预水解液。为了实现半纤维素的高价值利用,必须去除预水解液中的木质素。此外,据统计全球每年木质素产量约为7000万吨,其中有效利用率仅为5%左右,剩下的95%左右都被由于作为燃料燃烧或与黒液一起排放掉,合理利用如此大量的木质素资源,具有重要的科学意义。研究人员针对木质素资源有效利用的问题,提出了将木质素进行碳化后功能化利用的方案。将木质素进行碳化处理,得到不同的木质素基碳材料可以用于气体、液体的吸附以及电极材料等多个领域。

针对以上问题,齐鲁工业大学陈嘉川教授、杨桂花教授团队利用TiO2纳米片对预水解液进行纯化,研究了其对木质素的吸附作用,然后通过热解法将木质素碳化,得到表面负载碳量子点的TiO2纳米片光催化剂,碳量子点的存在提高了TiO2光生载流子的分离效率以及对CO2的吸附能力,使TiO2表现出较好的光催化CO2还原能力。作者以中国东部某造纸厂提供的杨木片为原料,通过热水处理得到预水解液,通过成分分析发现,其中半纤维降解产物以木糖和木聚糖为主,作为主要副产物的木质素浓度为5.27g/L,不利于糖的分离。作者利用水热法制备得到比表面积达50.49 m2/g的TiO2纳米片,将TiO2纳米片和预水解液混合,约有19.50%的溶解木质素以及2.8%的木糖吸附在TiO2纳米片的表面,接着将其进行高温碳化处理,得到碳量子点负载的TiO2纳米片。 

图文解读

通过XRD、Raman、FTIR等对复合光催化剂进行分析,证明所制备的锐钛矿型TiO2纳米片在负载木质素基碳量子点前后的晶体结构没有发生变化,TEM照片显示负载前后的TiO2纳米片没有明显的不同,但在负载后的样品照片上发现了TiO2表面均匀分布着碳量子点,其尺寸约为3nm。

对比负载碳量子点前后的TiO2的CO2等温吸附曲线,在室温条件下负载有木质素基碳量子点的TiO2表现出更好的CO2吸附性能。利用光电化学分析发现负载有碳量子的TiO2相对纯TiO2具有更小的电化学阻抗,并具有更高的光电流响应。作者对制备的一系列木质素基碳量子点负载TiO2光催化剂的CO2还原性能进行测试,该一系列催化剂经过4小时的光催化反应,均可以将CO2转化为CO,负载碳量子点能够有效提高TiO2光催化CO2还原性能,三次循环试验显示其具有良好的催化反应稳定性。

结论

本文作者将生物质利用和半导体光催化技术结合,实现杨木预水解液中木质素资源利用的同时提高了传统光催化材料TiO2的光催化CO2还原活性。预水解液中的木质素能够部分被TiO2纳米片吸附,通过高温碳化形成碳量子点,木质素基碳量子点能够促进TiO2对CO2的吸附并提高光生载流子的分离效率,从而将TiO2纳米片的光催化CO2还原效率提高了300%。

原文链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926669020310785


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