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测试狗 科学10分钟 2023-04-29


第一作者:Yi Wang、Rong Yang

通讯作者:吴忠帅、肖建平

通讯单位:中国科学院大连化学物理研究所

DOI:https://doi.org/10.1038/s41467-023-37008-8




研究背景

析氧反应(OER)在电解水制氢、CO2还原制备小分子燃料等多种电化学能量转换过程中发挥着至关重要的作用,其中在酸性条件下进行OER具有更高的反应速率、更少的副反应等优势,因此制备适用于酸性环境OER的长效电催化材料具有重要意义。近年来,具有金红石结构的RuO2和IrO2则受到了较多关注,特别是RuO2具有更高的活性和更低的价格,但其应用过程中的结构稳定性较差。基于此,中科院大连化物所吴忠帅研究员和肖建平研究员等人报道了一种Rh掺杂和表面氧空位的协同策略,对RuO2催化反应路径的调控,同时提升了电极材料的催化活性和稳定性该工作为研制适用于酸性体系的高性能OER催化剂以及相应的机理分析提供了学术思路。




文章亮点

1、作者制备的稳定低价催化剂(Rh-RuO2/G)表现出了优异的电催化活性和稳定性,在电流密度为10 mA cm-2时过电位为161 mV,在50 mA cm-2时活性保持率为99.2%且稳定性超过700 h,超过了大多数已报道的贵金属基催化剂。

2、基于DFT计算,作者揭示了Rh-RuO2在*O形成的决速步骤,通过晶格氧介导机制-氧空位位点机制(由缺陷和Ru-O-Rh活性位点的协同作用诱导)变成更优化的反应路径,打破了传统吸附演化机制的势垒限制(*OOH)。




图文展示

图1. Rh-RuO2/G纳米片的制备与形貌表征

图2. Rh-RuO2/G纳米片的结构分析

图3. Rh-RuO2/G纳米片的催化性能

图4. Rh-RuO2/G的电子结构动态演变

图5. DFT计算与Rh-RuO2的本征活性和稳定性

 

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