天津大学巩金龙&郑州大学韩一帆团队，最新JACS！

第一作者：Weifeng Tu和Pengchao Ren

通讯作者：韩一帆教授、巩金龙教授

通讯单位：郑州大学、天津大学

DOI：https://doi.org/10.1021/jacs.2c13784

研究背景

甲醇（CH₃OH）是化学工业的基石，其由合成气（CO/H₂/CO₂）在Cu/ZnO/Al₂O₃三元催化剂作用下产生。其中，准确识别Cu/ZnO/Al₂O₃催化剂上的活性位点对优化催化剂结构合成甲醇至关重要。基于此，郑州大学韩一帆教授、天津大学巩金龙教授（共同通讯作者）等人报道了工业应用Cu/ZnO/Al₂O₃催化剂在CH₃OH合成过程中的瞬时气体诱导动态转变。改变ZnO/Zn或CuO/Cu氧化还原的程度可以使Cu/ZnO团簇的表面位点和本体相发生动态重构，从而调节合成CH₃OH的相对活性位点。

文章要点

1、当CO-H₂中加入CO₂或者CO₂-H₂中加入CO，甲醇的合成变化，取决于混合物中CO₂-CO或H₂O-H₂比例，该比例决定了化学势，从而决定了Cu/ZnO簇的动态结构和活性位点的相对丰度。

2、多相催化剂上活性位点的来源取决于制备方法、活化过程、金属元素的性质以及反应环境等因素。作者通过研究明确地证明了Cu/ZnO团簇合成CH₃OH的催化过程中依赖气相活性位点。

图文展示

图1 甲醇在不同条件下的反应速率

图2 不同CO₂-CO或H₂O-H₂比例下Cu/ZnO团簇的演变

图3 结构表征

图4 机理研究

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