产率提高5倍！路军岭&杨冰JACS：低温RMSIs助CO2氢化

第一作者：Xinyu Liu和Qingqing Gu

通讯作者：路军岭教授和杨冰副研究员

通讯单位：中国科学技术大学、中科院大连化学物理研究所

DOI：https://doi.org/10.1021/jacs.2c12046

研究背景

负载型金属纳米颗粒（NPs）催化剂被广泛应用于氢化、氧化、重整等工业反应中。载体可以分散金属以提高利用效率，同时金属-载体相互作用（MSIs）可稳定金属NPs，MSIs还能通过调控金属NPs形态调节催化性能。在极端条件下，MSIs会导致催化剂结构发生动态变化，如反应性金属-载体相互作用（RMSIs），有助于诱导双金属合金的形成，并提供了一种用于调控金属位点的电子/几何特性的有效方法。然而，RMSIs通常需要高温还原（>500 °C），极大地限制了双金属成分品种的调整。中国科学技术大学路军岭教授和中科院大连化学物理研究所杨冰副研究员（共同通讯作者）等人报道了使用Pd纳米粒子的Ga₂O₃涂层（原子级厚度）成功在约250 °C的更低温度下引发RMSIs。

文章要点

1、本研究报道了一种采用原子层沉积（ALD）合成的Pd NPs的Ga₂O₃涂层（原子级厚度），通过避免Ga₂O₃-x迁移的高势垒，能够刺激LT-RMSI，使其在约250 °C的温度下实现RMSIs。

2、根据先进的显微和原位光谱研究表明，低温RMSIs能诱导PdGa合金相的形成，相比传统Pd/Ga₂O₃催化剂中形成的Pd₂Ga相，富含Ga的PdGa合金相有利于CO₂氢化反应形成甲醇和二甲醚，其效率比Pd/Ga₂O₃高出约5倍。原位红外光谱也表明，富含Ga的相更有利于甲酸盐的形成和氢化，从而提升产率。

图文展示

图1. A/BOx催化剂中RMSI和原子级厚度的氧化物外涂层示意图

图2. Pd/Ga合金的成分表征

图3.Pd/Ga合金的结构表征

图4. Pd/Ga合金的催化性能

图5.原位DRIFTS光谱

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