上海交通大学张文涛教授团队：高分辨时间分辨角分辨光电子能谱在量子材料中的研究进展

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Citation

High-resolution time- and angle-resolved photoemission studies on quantum materials

Chaozhi Huang, Shaofeng Duan & Wentao Zhang*

Quantum Frontiers 1, 15 (2022)  

https://link.springer.com/article/10.1007/s44214-022-00013-x

研究背景

量子材料中不同自由度的相互耦合衍生出丰富的物理现象，如高温超导、电荷密度波、拓扑绝缘性质等。基于飞秒激光的时间分辨实验，是理解这些新奇现象的物理机制，调控这类量子材料的宏观性质，从而实现应用的关键手段。得益于飞秒至皮秒量级的时间分辨率（与固体材料中超快动力学时间尺度相当），可以从时间维度辨析量子材料中不同自由度对材料物理性质的贡献。此外，通过调节泵浦激光的波长使其与特定的激发耦合，可以实现在平衡态下难以获得的非平衡现象，如光诱导高温超导，光诱导隐藏态，对材料的相干调控，具有奇特物理性质的亚稳态，等等。

时间分辨角分辨光电子能谱实验是研究超快电子动力学，如电子结构、准粒子寿命、能隙、多体相互作用的重要方法。借助于非线性光学晶体，可以实现能量分辨率为10-20 meV，时间分辨率约为100 fs的高分辨时间分辨角分辨光电子能谱实验，并在高温超导体、拓扑绝缘体、电荷密度波材料等量子材料的超快电子结构动力学的研究中得到了广泛应用。

研究亮点

1. 本文介绍了基于非线性光学晶体的高分辨时间分辨角分辨光电子能谱设备的原理及研制，对其性能进行了表征，总结了国际上同类仪器的相关性能参数，并讨论了时间分辨角分辨光电子能谱可能的发展方向。

2. 展示了具有代表性的研究成果，包括（1）探测量子材料的非占据态，（2）光诱导超快电子相变，（3）光致新物相。

研究进展

     上海交通大学张文涛教授团队，研制了利用非线性光学晶体产生紫外光源的时间分辨角分辨光电子能谱系统。基于6.05 eV探测光的时间分辨率好于113 fs，能量分辨率约为16 meV，其乘积接近高斯形脉冲激光的物理极限。同时，该系统还集成了具有超高能量分辨率的真空紫外激光系统，并通过特殊设计的重频放大系统有效降低了空间电荷效应，实现了重频1.2 GHz的7 eV真空紫外探测光，能量分辨率达到0.4 meV。

利用该系统取得了一系列研究成果，包括（1）观测磁性拓扑绝缘体  的非占据态，（2）激子绝缘体候选材料 以及铁基超导体 中的超快电子相变，（3）电荷密度波材料 中的光致准二维电子态。

图文导读

图1. 时间分辨角分辨光电子能谱实验示意图。材料中的电子被泵浦光激发到非平衡态，随后被探测光激发出材料。这些光电子被半球形能量分析仪收集并分析其出射角度与动能，从而获得其在材料中的动量和能量信息。通过泵浦与探测光之间的时间延迟可实现时间分辨。

图2. 上海交通大学的时间分辨角分辨光电子能谱系统。(a)超快激光系统和7 eV激光系统的示意图。(b)系统实物图。(c)系统的时间分辨率。(d)6.05 eV激光系统的能量分辨率。(e)7 eV系统的能量分辨率。

该系统集成了基于紫外光源的超快激光系统和基于真空紫外光源的7 eV激光系统。

其中6.05 eV激光系统的能量分辨率与时间分辨率乘积约为1842  接近高斯形脉冲激光的物理极限。7 eV激光系统中采用了特殊设计的重频放大器，高达1.2 GHz的重频有效降低了空间电荷效应。

图3. 探测磁性拓扑绝缘体 的非占据态。(a)电子结构随时间的演化。(b)和(c)温度分别为40 K与4 K，泵浦-探测时间延迟0.2 ps时能谱曲率图。(d)占据态与非占据态电子结构的组合。(e)时间延迟0.2 ps时，不同结合能处的等能面。狄拉克点的能量设置为零。

通过对磁性拓扑绝缘体 非占据态的探测，观察到费米能级以上约0.4 eV附近的狄拉克色散，并发现其在顺磁相和反铁磁相之间没有显著区别，这可能是由于磁有序电子态与非平凡拓扑电子态的耦合太弱，导致能隙过小，难以探测。这些发现说明了该材料中拓扑表面态与磁有序之间的关联。

图4. 激子绝缘体候选材料 中的光诱导超快电子相变。(a)平衡态（-0.4 ps）与非平衡态（0.3 ps）的电子结构，泵浦激发密度为0.19 。(b)从实验数据中提取的导带与价带的裸带。(c)能隙与非平衡载流子寿命随泵浦激发密度的变化。(d)能带移动随时间的变化，泵浦激发密度分别为0.1 （低于临界激发密度）和0.32 （高于临界激发密度）。(e)和(f)不同激发密度下，扣除非相干部分的能带移动随时间的变化，及对应的傅里叶变换结果。

借助于时间分辨角分辨光电子能谱实验，观察到 非平衡态下显著减小的能隙，并分辨出混合的导带与价带。随着泵浦激发密度的增加，能隙逐渐减小，并在超过临界激发密度后，发生了光诱导半金属态相变。通过分析晶体结构对应的特征相干声子模式，发现该超快相变发生时晶体结构并未发生相变，即为一种超快纯电子相变。

图5. 铁基超导体 中的光诱导超快电子相变。(a)平衡态与不同泵浦激发密度下非平衡态（0.2 ps）的能谱曲率图。(b)0.2 ps时， ， 能带移动随泵浦激发密度的变化。(c)平衡态下， ， 能带移动随温度的变化。插图为不同动量处 能带移动随温度的变化，使用了不同的样品以及不同的光子能量进行探测。

通过分析 能带移动随泵浦激发密度的变化，观察到0.06  和0.2  两个临界激发密度，分别对应于向列相被破坏和一种高温电子结构相变。对比平衡态下能带移动与温度的变化关系，发现 与 在激光泵浦作用下的能带移动并没有在出现变温过程中晶体结构相变的特征，说明该超快相变是纯电子起源。

图6.  中实现光致二维电子态。(a)时间分辨角分辨光电子能谱实验的示意图。(b) 中光致二维电子态的示意图。(c)平衡态与非平衡态（12 ps）的电子结构，以及对应的能谱二次微分图，泵浦激发密度为0.355  。(d)上图：不同泵浦激发密度下序参量随深度的变化。下图：-0.1 eV（ 带顶）到费米能级范围内强度积分， 能带在费米能级附近的强度积分，以及 能带宽度随泵浦激发密度的变化。插图为在泵浦激发密度I与I’下的能量分布曲线。

观察到 中 能谱强度随泵浦激发密度增加出现“峰谷”交替的非单调变化关系。结合模拟发现，能谱强度处于“谷”时，对应体系的势能达到最大值，且此时序参量分层反转形成的宏观畴壁刚好位于样品表面附近。同时， 能谱宽度也存在类似的“峰谷”特征，能谱强度处于“谷”时，对应的能谱宽度变窄，说明了准二维电子态的形成。

作者简介

第一作者

黄超之 博士研究生

上海交通大学物理与天文学院

通讯作者

张文涛 教授

国家海外高层次青年人才、

上海市浦江人才

上海交通大学物理与天文学院

主要研究方向

• 时间分辨角分辨光电子能谱：光致新物态、光致超导；关联量子材料中的光致超快现象。

• 超高能量分辨角分辨光电子能谱：高温超导物理机制。

主要研究成果

• 主持国家自然科学基金项目3项、上海市自然科学基金委原创探索项目1项。发表了60多篇论文，包括Science、Nature及子刊、Physical Review Letters、PNAS、Physical Review X等高端论文20余篇。

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往期回顾

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