研究透视：Nat.Cataly. 柔性双金属位点对的仿生光催化剂

光还原CO2的产物，倾向于CO和HCOOH，而不是热力学上有利的CH4。这是因为，太阳能驱动的CO2-CH4还原，涉及多个基元反应和各种副产物的复杂过程。 近日，天津工业大学仲崇立，梅东海，中国科学技术大学江海龙团队合作，在Nature Catalysis上发文，报道了一种具有柔性双金属位点对的仿生光催化剂( DMSPs )，具有动态的自适应行为，来适应突变的C1中间体，提高了CH4选择性。

通过金属离子鳌合，得到MOF-808-CuNi DMSPs催化剂，其同时包含Cu和Ni两种单位点。光还原CO2到CH4的电子选择性（Selelectron）达到99.4%，产物选择性（Selproduct）达到97.5%，产率高达158.7μmol g-1 h-1。密度泛函理论计算表明，柔性自适应DMSPs能够稳定多步基元反应中的各种C1中间体，导致高选择性的CO2转化为CH4过程。图1. 双金属位点自适应协同光催化CO2示意图。图2. MOF-808-CuNi的透射电镜和结构表征。图3. MOF-808-CuNi在CO2光还原中的电荷转移。图4. CO2光还原为CH4的反应机理的检测。

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41929-021-00665-3

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00665-3

原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/LiNFqAYaBNS5H8gyQrhzzw

本文节选自“研之成理”，略有删减。