物语 | NaCl晶粒在石墨烯囊泡中结晶的两步成核路径

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Research Highlights

本期介绍的工作是中科院物理研究所表面实验室副研究员王立芬发表在 Physical Review Letters 上的论文 Microscopic Kinetics Pathway of Salt Crystallization in Graphene Nanocapillaries.

doi.org/10.1103/PhysRevLett.126.136001

论文简介

本工作中，研究者发现有别于以往常见的立方晶粒，六角形貌的NaCl晶粒在石墨烯囊泡中结晶存在“经典”的一步成核和“非经典”的以新的动力学暂稳相为中间相的两步成核路径。

摘要原文

The fundamental understanding of crystallization, in terms of microscopic kinetic and thermodynamic details, remains a key challenge in the physical sciences. Here, by using in situ graphene liquid cell transmission electron microscopy, we reveal the atomistic mechanism of NaCl crystallization from solutions confined within graphene cells. We find that rock salt NaCl forms with a peculiar hexagonal morphology. We also see the emergence of a transitory graphitelike phase, which may act as an intermediate in a two-step pathway. With the aid of density functional theory calculations, we propose that these observations result from a delicate balance between the substrate-solute interaction and thermodynamics under confinement. Our results highlight the impact of confinement on both the kinetics and thermodynamics of crystallization, offering new insights into heterogeneous crystallization theory and a potential avenue for materials design.

作者信息

王立芬，2014博士毕业于中科院物理所，2014-2018在美国阿贡国家实验室做博士后，2018年加入中科院物理所做副研究员，2020成为中科院物理所青促会会员。主要研究方向是结构相变的原子机制及离子输运运动力学。

寻幽问径

Scholar Insights

我们有幸采访到了本文通讯作者王立芬副研究员，以了解她的研究思路和研究心得。

您开展这个研究的动机是什么？为什么这个方向会吸引您？

王立芬：研究的初衷是为了探索相变过程的微观物理过程的原子机制，由于实验表征手段的限制，液固相变的微观机制虽然直接决定宏观性能，但对其的理解主要依赖于经典理论模型，也因此在实验上充满着未知，这是最吸引我的地方。

完成这个研究需要采取什么特殊的计算方法/实验手段？

王立芬：通过发展液态池原位透射电子显微学技术，我们将溶液包裹在两片各自只有单原子层厚的石墨烯中间，之后将这一液体池放入到透射电镜的真空腔中，通过原位技术对液体池升温，促进液固相变并实时进行原子级过程观察。

研究过程中遇到的最大困难是什么？最后如何克服了？

王立芬：液体池的组装需要优质的大片单层石墨烯，我们通过优化生长和转移方法提高了组装成功率。相变过程本身具有时间随机性，而且在观察过程中出现了非常多新奇的现象，需要大量的验证性和统计性实验给出最终普适性结论。

您对研究结果满意吗？具体在什么方面取得了突破进展？

王立芬：我们对这一液固相变的原子级动态过程可视化和微观机制研究的尝试非常满意，我们发现衬底的范德瓦尔斯外延作用可以作为一种非经典成核结晶动力学调控元素，为形貌调控、发现新型暂稳相、非稳相等提供了新的思路。

您的合作者是如何看待这个研究的？您认为其他同行会如何看待这个研究？

王立芬：该工作是多个科研单位的理论和实验研究组通力合作完成的。实现微观过程原子级过程可视化的实验结果迅速引起了理论合作者的兴趣，这些在以往难以观察到的微观现象可以直接与经典的理论模型进行比对从而推动认知发展。

论文在投审稿过程遇到了什么让您记忆深刻的事情？

王立芬：审稿人在审稿意见中提到“该论文利用设计精巧、证据充分的实验展示了盐在成核结晶过程中的微观动力学路径。。。”能从同行评审专家那里得到共鸣最让我们开心，也很难忘。

该研究会对相关领域做出什么贡献或影响？

王立芬：该研究通过发展液固相变成像技术，在原子尺度上对液固相变自下而上的成核结晶热力学/动力学行为进行实时观测表征，有效揭示相变微观物理图像，未来对生长机理研究和新材料合成及应用将具有重要意义。

您将会继续深入相关的研究工作吗？有什么具体的期待？

王立芬：会，实时原位的去观察相变的原子级过程在当前凝聚态结构相变、生物物理、物理化学等多个领域都是如火如荼开展的领域，幸运的是我们积攒了很多的失败教训和一点成功的经验，我们期待在接下来的探索中有更多新发现。

您对学物理的女学生有哪些建议？

王立芬：于我而言，研究道路就像是勇往直前的攀登，偶尔可以站在小小的峰顶上回望走过的风景，短暂的自我满足过后就要继续追寻更多未知的景色。在这条失败远远多于成功次数的道路上，已经有很多前赴后继的优秀的科学家们为我们展示了可贵的顽强拼搏、勇于探索、不屈不挠的精神激励我们前行，我相信很多学物理的女学生们身上有这种坚毅、果敢的品质，相信自己、努力去做，一定会找到属于自己的一片天空。

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设计：阿泽

排版：大萌

美编：农民

责编：理趣

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