应用物理前沿推介系列No.7 | 外场诱导金属-绝缘体转变的时空协同表征

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本期推介

外场诱导金属-绝缘体转变的时间/空间协同表征

凝聚态物理中，关联材料常表现出丰富多彩的电子态和相变过程，因此受到研究者的广泛关注。在一类强关联氧化物材料中，由于各序参量之间的耦合关联效应，材料电导率显示出随外界刺激的绝缘体-金属转变（IMT, insulator-to-metal transition）。这一转变行为通常可通过温度场、光场、电场和磁场激发，并具备良好的可逆调控特性，因此在热感原件、逻辑电路、光电子器件等诸多领域显示出广阔的应用前景。然而，与外场诱导IMT行为相关的物理机制（尤其是是IMT的动力学过程）尚不清晰，成为了近年来的研究焦点。IMT的动力学行为研究不仅有助于理解关联材料中所蕴含的丰富物理现象，同时对基于IMT的器件设计与应用具有重要指导作用，该方面的研究兼具理论价值与实践意义。

以往的研究多集中利用泵浦激光诱导IMT行为并探测其动力学过程，但与器件应用紧密联系的电场诱导IMT的动力学过程研究却鲜有报告。主要是因为外电场与材料之间的相互作用更为复杂，其中包括焦耳热、电场、温度梯度等效应均会在材料中耦合体现。为了细致解析电场诱导IMT的动力学行为，需要探测手段能够同时兼具空间和时间分辨能力。然而传统上的聚焦X-射线、导电原子力显微镜等表征手段虽然能够实现纳米尺度的相变测量，但缺少时间分辨能力，不适用于动力学行为探究。IMT行为常伴随着材料光学性质的变化，因此可通过相变过程的光学特性转变对IMT行为进行直接表征（图1a）。

图1 实验结果展示图。（a）基于光学反射率实现VO2中金属-绝缘体转变的表征。（b）实验装置示意图。（c）不同材料形核速率与电压的关系，其中纵坐标为形核时间。（d）相变动力学过程，白色虚线为电极覆盖区域。

基于此，美国圣地亚哥大学的Javier等人开发出兼具时间分辨和空间分辨能力的光学反射仪（图1b），并将其用于研究电场驱动下的IMT动力学行为[1]。研究者选取了三类典型的具有IMT特性的氧化物材料，VO2，V2O3和V3O5。这些材料具有不同的IMT特征温度及相变特点：其中VO2和V2O3的IMT为一级相变，金属态转变为绝缘态的过程中伴随着晶体结构的突变和对称性的降低；而V3O5的IMT为二级相变，不表现出明显的结构变化。除此之外，这三种材料IMT转变前后所表现出的电阻值差异也存在较大差异。这些转变特性的不同为研究者提供了优异的模型体系，其间的对比参照成为了研究者们解析外场诱导IMT行为的关键因素。

在该工作中，研究者在微秒时间尺度下清楚地观测到了电场诱导IMT行为的整体动力学过程，并总结出以下重要的实验规律：

（1）电场驱动IMT的动力学行为可以分为形核-生长两个主要过程。首先在电场下，材料内的本征缺陷会显示出显著的焦耳热效应，局域温度上升，进而形成微小的金属态位点，这一过程被称为形核阶段。随后，这些形核位点会沿着电流方向开始生长，以导电细丝的形式最终贯穿整个材料，导致体系发生整体的IMT，这一过程被称为生长阶段。

（2）形核速率受到外电场的调控，表现为高的外场容易诱导更加均匀的金属化进程，提高形核速率。三类钒氧化物的形核速率与对外电压的响应存在显著不同， V2O3中电压加速形核过程的效果最为明显，VO2次之，V3O5最不敏感，如图1c所示。

（3）三类钒氧化物的生长阶段具有相似性。导电细丝首先以固定宽度进行生长，在达到一定的长度后开始发生宽化。虽然行为类似，但三类钒氧化物中导电细丝的生长速率却存在显著差异，V2O3的生长速率远快于VO2和V3O5，如图1d所示。

（4）三类钒氧化物在形核速率和导电细丝生长速率的动力学行为差异可以很好的由三者不同的绝缘态/金属态电阻比值进行解释，其中V3O5和V2O3分别具有最小和最大的电阻比值。研究者模拟了不同的绝缘态/金属态电阻比值对动力学过程的影响，发现当体系具有更大的电阻比值时候，外场所施加的电流更容易集中在一个狭窄的路径内，导致路径内显著的焦耳热效应，以及因此而加速了形核-生长的速率。

上述分析表明，钒氧化物中的电场导致的IMT动力学过程可以很好的归结为焦耳热效应，而其他因素（如结构变化、相变类型等）并不会对动力学行为产生显著影响。该工作在时间和空间维度下很好的揭示了电场驱动IMT的动力学过程，对理解IMT行为背后的物理机制以及后续的材料选择、器件设计等方面都具有重要的指导借鉴意义。

该工作所展示的研究方法有望应用于其它大量具有电致相变特性的体系。如可以通过测量外加电场下磁光克尔信号的响应，研究多铁性材料中的磁电耦合效应；可以通过外加电场下二次谐波信号的变化，研究铁电材料以及电致伸缩材料中的机电耦合特性等等；而光学手段所显示出的空间分辨优势则有望用于电、磁畴的成像，从而有助于理解磁电耦合和机电耦合等效应与畴的反转以及畴壁运动的关联。此外，该手段有望应用于研究近期广受关注的忆阻器，可以通过光学手段探索导电区域随时间和外加脉冲序列的演化，从而理解其物理机制和改善器件性能。

推介人

张扬，于浦  低维量子物理国家重点实验室，清华大学物理系，主要从事关联氧化物的物性设计和相变调控研究。

参考文献

1. Javier del Valle, Nicolas M. Vargas, Rodolfo Rocco, Pavel Salev, Yoav Kalcheim, Pavel N. Lapa, Coline Adda, Min-Han Lee, Paul Y. Wang, Lorenzo Fratino, Marcelo J. Rozenberg, Ivan K. Schuller Spatiotemporal characterization of the field-induced insulator-to-metal transition. Science 373, 907-911 (2021)

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七、材料物理方向

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十、极端条件物理与技术方向

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委   员：于晓辉、周睿、胡建波、付恩刚

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