东华大学廖耀祖教授课题组：在聚苯胺基气凝胶高效去除有机污染物及其绿色再生研究方面取得新进展

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水污染是全球环境面临的重要问题，从污水中高效去除有害污染物如重金属离子，有机染料和新型微污染物等对维持生态平衡和实现可持续发展具有重要的现实意义。吸附法具有操作简单、能耗低、成本低、去除效率高且适用范围广的特点，是一种经济高效的环境修复技术。聚苯胺（PANI）作为一种众所周知的本征导电聚合物，因其成本低，环境稳定性好，合成简单、丰富的吸附活性位点以及其导电性所赋予的优良再生和重复利用性能，在去除染料和重金属离子方面显示出了广阔的应用前景。此外，聚苯胺纳米纤维（PANI-NFs）由于其高表面积，丰富的活性位点和较短的扩散长度更是展现出了优异的吸附效能。但是有两个因素仍制约其实际应用的进展。首先，PANI-NFs粉末颗粒难回收；其次，现有的吸附再生过程仅仅达到了“污染物转移和浓缩”的效果，再生后产生了更高浓度的难降解有机废水。

针对上述问题，廖耀祖教授团队采用原位交联和酸诱导原位聚合的两步法策略，可控制备得由PANI-NFs和纤维素纳米纤维（CNFs）超分子自组装的PANI/CNF复合纳米纤维气凝胶（PCNFA）吸附剂。研究结果表明，PCNFA具有良好的压缩力学性能和优异的吸附性能。此外，该团队基于PANI可活化过硫酸盐高级氧化降解污染物这一性质，首次采用过二硫酸盐（PDS）工艺实现了PCNFA吸附剂的绿色再生及污染物的协同降解，并结合实验表征和模拟计算对吸附和再生机理进行了系统探究。

图1. PANI/CNF复合纳米纤维气凝胶（PCNFA）的制备示意图

图2. PCNFA气凝胶高效去除有机污染物及其PDS绿色再生示意图

首先通过间歇静态吸附实验研究了PCNFA气凝胶对阴离子染料ARG和阳离子染料MB的吸附行为，确定了吸附最佳投加量（1g L^-1）、最佳pH值（ARG和MB别为2和10）以及ARG和MB的最大Langmuir吸附容量（分别达到600.7和1369.6 mg g^-1），表明了PCNFA吸附剂在离子污染物去除方面有潜在的应用。进一步地，通过固定床吸附实验研究了PCNFA吸附剂在实际废水处理过程中的可行性。PDS再生实验研究结果表明，在三个再生循环后，PCNFA对ARG和MB的吸附能力分别保持在84％和70％以上，相应的COD去除率分别达到26％和60％左右。最后，探索了吸附和再生机理，结果表明静电和π-π堆积相互作用是吸附的主要驱动力，而活化PDS所产生的电子转移非自由基路径是再生PCNFA和氧化污染物的主要原因。

图3.（a）溶液pH值对PCNFA吸附能力的影响；（b）B3LYP/6-31G（d，p）计算的CNF和PANI的分子静电表面电势。初始浓度为100 mg L ^-1，300 mg L ^-1和500 mg L ^-1的（c）ARG和（d）MB吸附的动力学图拟合伪一级，伪二级和Elovich模型和（e）ARG和（f）MB在298 K下在PCNFA上的吸附等温线符合Langmuir，Freundlich和Temkin模型。

图4.（a，b）ARG和（c）MB吸附饱和PCNFA的再生溶液的UV-Vis光谱与时间的关系，插图显示为再生溶液的照片与时间的关系；（d）ARG和（e）MB吸附饱和的PCNFA-5在PDS再生过程中的效率与COD去除率；（f）MeOH，TBA，PBQ和L-组氨酸对PCNFA-5再生的影响。

以上相关成果以“Fabrication of 3D compressible polyaniline/cellulose nanofiber aerogel for highly efficient removal of organic pollutants and its environmental-friendly regeneration by peroxydisulfate process”为题发表在Chemical Engineering Journal（DOI:10.1016/j.cej.2021.128931）上。论文的第一作者为东华大学青年教师吕伟博士，硕士生李加强为共同第一作者，通讯作者为廖耀祖教授。

该研究工作得到了中央高校基本科研业务费自由探索项目、国家自然科学基金、上海市曙光人才计划、上海市自然科学基金、上海市“一带一路”国际联合实验室等经费的支持。

论文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894721005246

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