天津大学Mark Olson课题组：固态水致光致变色纤维素嵌合的荧光复合材料

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天津大学Mark Olson课题组设计并制备了一系列在固态下同时具有光致变色和水致变色特性的荧光复合材料。该复合材料由荧光分子与纤维素嵌合而成，在不同的相对环境湿度（RH）下表现出可逆的固态荧光水致变色的现象。而可逆的固态光致变色现象则是由于紫外灯的照射下纤维素稳定的自由基阳离子的产生。

包括光致变色、水致变色、热致变色等的刺激响应型变色材料因为其巨大的应用潜能而被广泛的关注及研究。本文应用常见的荧光基团（萘亚胺）与紫罗碱通过不同长度的碳链以共价键相连接构建目标分子，并将其与纤维素进行嵌合，从而成功制备了罕见的光致变色和水致变色相互转换的荧光复合材料。其中，紫罗碱部分起到了两方面的作用：1.作为荧光水致变色的水敏感受体，2. 产生导致光致变色的自由基阳离子。

图一 荧光复合材料三种颜色状态相互转换示意图

图二 荧光分子与纤维素所制备的喷墨打印及薄膜材料的三种颜色状态相互转换示意图

将该复合材料暴露在湿度可控的空间环境内，当相对湿度（RH）从0.1%上升到90%时该固态复合材料可以产生可逆的由蓝到绿的荧光红移（82 nm）变化。此为前两种不同的荧光颜色状态。为了进一步了解水致荧光变色的过程，相对湿度（RH）变化时每隔10%相对湿度（RH）所对应的固态荧光发射光谱也同样被记录和分析。而用紫外灯照射该复合材料时，其会产生由无色到蓝色的光致变色现象。光致变色的主要原理是因为具有特殊蓝色的纤维素稳定的紫罗碱自由基阳离子的产生。其中自由基阳离子的形成则被紫外吸收光谱和电子顺磁共振光谱（EPR）所证实。发生光致变色还原的电子源则来自于紫罗碱部分的抗衡离子（溴离子）。

在紫外灯照射该复合材料时，在产生由于自由基阳离子所导致的蓝色状态的同时，也会发生明显荧光淬灭的现象，从而达到了光致变色所产生的第三种非荧光蓝色的颜色状态。该非荧光蓝色状态在高湿度条件下可以恢复其荧光颜色状态。光致还原产生紫罗碱自由基阳离子的过程只发生在和纤维素相互嵌合的复合材料中，并且其速率与环境相对湿度（RH）高度相关。其在10% RH下的生成速率是90% RH下的1.8倍。这也从而证明了纤维素是阻碍由紫罗碱部分产生的自由基阳离子的氧化从而使该复合材料达到光致变色的主要原因。

总的来说，本文利用纤维素嵌合的复合荧光材料，实现了光致水致条件下两种荧光颜色状态（低湿度蓝色，高湿度绿色）与第三种非荧光蓝色状态的相互转换。为进一步开发多种刺激响应同时存在的变色材料提供了可能。

原文链接：

https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/chem.202100601

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