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华中大谭必恩教授团队《Nat. Commun.》:在共价三嗪框架薄膜制备研究中取得新进展

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11月15日《自然·通讯》(Nature Communications)杂志在线刊发了华中科技大学化学与化工学院谭必恩教授研究团队最新研究成果“固载型共价三嗪框架薄膜高效光催化水分解产氢” (Immobilized Covalent Triazine Frameworks Films as Effective Photocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction,Nature Communications.2021, DOI: 10.1038/s41467-021-26817-4)。该文阐述了谭必恩教授团队在共价三嗪框架薄膜制备方面的最新研究进展:采用脂肪胺介导的界面聚合法制备自支撑、透明、柔性、厚度和横向尺寸可调的半结晶共价三嗪框架薄膜,从而实现了固载的有机半导体薄膜光催化系统的构建,有望成为发展实际有效的光催化系统的关键手段。

光催化水分解产氢是一种理想的太阳能利用手段,共价三嗪框架材料具有较好的可见光吸收能力,高的结构共面性,丰富的氮含量及高稳定性,已经被证明是优秀的聚合物基光催化材料。然而,以往报导的共价三嗪框架材料都是粉末状态,对应的粉末悬浮光催化系统存在催化剂回收和规模化困难等问题。此外,以往报导的合成方法得到的不熔、不溶的粉末,难以加工,极大的限制了其器件化和实际应用。


图1脂肪胺介导的共价三嗪框架薄膜制备策略示意图


谭必恩研究团队以醛类化合物与脂肪胺形成的席夫碱中间体为前驱体,利用该前驱体在DMSO表面自组装形成的气液界面限域聚合反应,实现了厚度(30nm-500nm)和横向尺寸可控的共价三嗪框架薄膜的制备。其中薄膜的横向尺寸可达18cm,约250cm2。进一步的,将该薄膜固载在玻璃表面,实现了固载平板型光催化剂的制备。该工作为共价三嗪框架及共价有机框架材料的薄膜制备及器件化提供了一种新的思路。


图2共价三嗪框架薄膜的光学照片及微观形貌表征


华中科技大学为论文的唯一完成单位,谭必恩教授是论文的通讯作者,论文第一作者是化学与化工学院博士生胡勋亮,论文共同作者还包括化学与化工学院硕士生詹禛,上海同步辐射光源的张建桥博士,以及巴基斯坦拉合尔管理科学大学Irshad Hussain教授等。该研究工作得到了国家重点研发计划(2018YFE0117300),国家自然科学基金项目(22161142005, 21975086)和湖北省自然科学基金重点项目(2019CFA008)资助。


原文链接:

https://doi.org/10.1038/s41467-021-26817-4


来源:华中科技大学


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