北化李韦伟教授团队《ACS AMI》：银纳米线半嵌入聚酰亚胺复合电极制备高效超柔有机太阳能电池

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超薄超柔有机太阳能电池（OSCs，厚度小于10 μm）具有高比功率，优异的机械稳定性以及对曲面的良好贴合性，在可穿戴系统，植入设备以及软体机器人等领域引起研究者广泛的兴趣。相比于刚性器件，提高超柔性OSCs的有效策略是制备高性能透明复合电极（电极兼基底）。银纳米线（AgNWs）和透明聚酰亚胺（CPI）是柔性电极和透明聚合物基底的理想选择。将AgNWs半嵌入CPI的策略能够有效降低AgNWs的粗糙度，提高复合电极的界面粘附力、热稳定性和环境稳定性。然而，基于AgNWs半嵌入CPI的电极（AgNWs@CPI）的超柔OSCs目前还未报道，主要原因如下：（1）CPI通常采用热亚胺化或者化学亚胺化制备，而热亚胺化的高温（高于300°C）可能会破坏AgNWs电极。化学亚胺化加工温度低，是制备AgNWs@CPI复合电极最佳选择，而这一直被该领域的研究人员所忽视；（2）大多数报道的半嵌入AgNWs@CPI复合电极，使用的CPI结构和制备过程不清楚，使得相关领域的研究人员很难重复；（3）AgNWs嵌入CPI会产生大量界面，削弱复合电极的耐溶剂性，尤其是对于具有超薄衬底的超柔性OSCs影响极大。

北京化工大学李韦伟教授团队合成了四种不同分子量的CPI（图1），对其光学、热学以及力学性能进行了详细研究（图2）。运用AgNWs半嵌入CPI的方法制备了AgNWs@CPI超薄超柔复合电极（厚度9 μm），电极兼具低方阻、高透光率、低表面粗糙度、高热稳定以及优异的机械弯折稳定性（图3）。以该复合电极为底电极制备超薄OSCs（图4）的效率高达14.37%，与刚性器件效率接近（14.77%）。此外，作者对不同分子量CPI在器件加工中的临界衬底厚度进行了研究，表明临界衬底厚度随着分子量的增加而减小，CPI-1和CPI-2可用于制备超柔性OSCs，临界衬底厚度为5.5μm。最后，作者研究了该超薄OSCs的机械稳定性（图5），证明器件具有优异的机械稳定性，在不同半径下弯折1000次后，超柔性OSC器件的归一化PCE仅略有下降，即使在弯曲半径0.5 mm的情况下，器件仍能保持初始PCE的96%以上。此外，作者还研究了衬底厚度以及银纳米线未嵌入CPI对器件性能的影响。结果表明：基底厚度对器件各层应变影响较大，在相同的弯曲半径下，基底厚度越大，各层应变越大，器件机械稳定性越差；未嵌入银纳米线的器件需要较厚ZnO界面层覆盖AgNWs粗糙度，降低器件柔性，并且银纳米线与基底粘附性差，最终导致机械弯折稳定性下降。该工作对领域研究者制备高效超柔有机太阳能器件具有很好的启发和指导意义。

图1. 不同分子量聚酰亚胺的合成流程图

图2. 不同分子量CPI结构及性能表征。(a) 红外图；(b) GPC图；(c) 透过率曲线；(d) 模量-温度曲线图；(e) 热膨胀系数（CTE）；(f) 力学性能。

图3. AgNWs@CPI复合电极制备及性能表征。(a) 电极制备示意图；(b) 透过率曲线；(c) AFM图；(d) 热稳定性；(e) 不同半径下弯折1000面电阻变化；(f) 半径0.5 mm下弯折5000次面电阻变化。

图4：(a) 器件结构图；(b) 聚酰亚胺薄膜的临界衬底厚度；(c)超柔性OSC剥离前后的J−V曲线；(d) 超柔性OSC与刚性器件的J−V曲线。

图5：(a) 超柔性OSC不同半径弯折1000次的PCE变化；(b) 0.5 mm半径下超柔性OSC弯折4000次的PCE变化；(c) AgNWs未嵌入CPI基底的器件J−V 曲线；(d) 基于不同电极的器件0.5 mm半径下弯折1000次的PCE变化；(e)不同基底厚度器件不同弯折半径下PCE变化; (f) 衬底厚度与活性层应变的关系。

相关成果以“Ultrathin Flexible Transparent Composite Electrode via Semiembedding Silver Nanowires in a Colorless Polyimide for HighPerformance Ultraflexible Organic Solar Cells”为题发表在ACS Applied Materials & Interfaces上，论文第一作者为北京化工大学硕士研究生王永妹，通讯作者为李伟伟教授和陈巧梅博士。

原文链接：

https://doi.org/10.1021/acsami.1c18866

作者简介：

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陈巧梅 博士

陈巧梅博士，硕士生导师。2013年7月于北京化工大学获得学士学位，2018年7月于清华大学获得博士学位并继续博士后研究工作。2020年8月加入北京化工大学材料学院李韦伟教授团队工作，主要研究方向为功能聚合物薄膜，柔性电极及柔性有机太阳能电池的设计与制备。

李韦伟 教授

李韦伟，教授，博士生导师，2015年入选海外高层次人才引进计划，2021年获得北京市杰出青年基金资助。2010年于中国科学院化学研究所获博士学位，2010-2014年分别在加拿大阿尔伯达大学和荷兰埃因霍温理工大学从事博士后研究。2015年入职中国科学院化学研究所。2019年起，于北京化工大学材料科学与工程学院任教授。主要研究方向为共轭材料的设计制备以及有机太阳能电池的器件研究。

课题组主页：

https://www.x-mol.com/groups/weiweili

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