西安交大刘子顺课题组 JMPS：双网水凝胶断裂韧性及损伤区表征

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水凝胶因其优良的大变形特性及优异的生物相容性被广泛应用于柔性电子和生物医学等领域；特别是双网络水凝胶因其优异的断裂韧性近年来受到研究人员越来越广泛的关注。对于双网络水凝胶，人们普遍认为其增韧机理源于两个相互作用的互穿网络，其中短链网络作为牺牲键耗散能量，长链网络保持材料的完整性。然而，这种断裂增韧机制缺少定量解释，且目前的研究对双网络水凝胶断裂韧性也存在一些矛盾观点。本文通过对不同自由宽度的试样进行广泛的撕裂试验，提出了一个指数函数来描述表观断裂能与自由宽度之间的关系。此外对预加载的后的DN胶进行撕裂实验，发现本征断裂能与历史变形有关。通过进一步考虑双网络水凝胶的两个互穿网络之间的复杂相互作用，建立了具有明确物理意义的本征断裂模型。作者通过实验和理论分析，对DN胶的断裂韧性和损伤区进行定量解构，在原有基础上加深了对DN胶增韧机制的认知。 

最近，西安交通大学刘子顺课题组在固体力学顶级期刊《Journal of the Mechanics and Physics of Solids》发表了一篇名为Characterization of fracture toughness and damage zone of double network hydrogels的论文（DOI: 10.1016/j.jmps.2022.105090）。该篇论文中，作者通过一系列断裂实验和理论模型，对PAMPS/PAAm双网络水凝胶的增韧机制进行定量研究，并阐明了以往对水凝胶断裂韧性理解的不足之处。

对于具有较大能量耗散的软材料，其断裂韧性Γ可以分解为本征断裂韧性Γ₀和体耗散对断裂韧性的贡献Γ_d，即：Γ=Γ₀+Γ_d。其中本征断裂韧性Γ₀为裂纹扩展单位面积过程中破坏化学键所需的能量。通常认为，双网络水凝胶的断裂韧性Γ主要来自于短链网络在较大损伤区中发生能量耗散的贡献Γ_d。本征断裂能Γ₀约为长链网络的断裂韧性Γ_2nd-network，短链网络基本不贡献本征断裂韧性，且Γ₀对Γ的贡献可以忽略不记。上述观点可以表述为：Γ₀≈Γ_2nd-network≤Γ_d，Γ≈Γ_d。基于以上观点，之前的研究提出了一些测量本征断裂韧性的方法，即进行疲劳实验或者对预拉伸后的试件进行断裂实验。这些实验通过循环加卸载和预拉伸破坏了短链网络，认为此时仅有长链网络贡献断裂韧性，即测得的Γ=Γ₀。然而，这两种实验得到的Γ₀值都远高于单纯长链网络的断裂韧性，这与传统观点相违背，研究人员也并未给出相应的解释。

本文章提出了一种新型的断裂韧性测量方式，通过改变撕裂实验两个背衬之前的自由宽度，得到了不同的自由宽度和断裂韧性的关系曲线（图1），并且提出了描述该关系的具体函数形式。当自由宽度为0时，测得的断裂韧性即为本征断裂韧性，因为此时变形被完全约束，无法由于变形而发生能量耗散，此时Γ_d=0。

图1

结合单轴拉伸和加卸载实验结果，将双网络水凝胶裂尖场划分成图2（b）中所示的四个区域。并且根据断裂韧性随自由宽度的关系曲线，得到沿自由宽度方向耗散能密度的分布函数（图2（c））,并根据该分布函数将Γ_d定量解构为pre-yield区域和yield区域的贡献，同时给出了两个区域的特征尺寸。

图2

通过对预加载后的双网络水凝胶进行撕裂实验，得到预加载后的DN胶的本征断裂韧性和平台期断裂韧性，实验过程和结果如图3所示。根据实验结果，作者发现双网络水凝胶的本征断裂韧性与历史加载相关。并且加载前后的本征断裂韧性都远高于纯的PAAm水凝胶的断裂韧性。基于实验结果，作者建立了一个双网络水凝胶本征断裂模型。该模型在Lake-Thomas模型的基础上，引入了幻影网络模型，考虑了两层网络的相互作用以及网络缺陷对本征断裂韧性的贡献，解释了双网络水凝胶本征断裂韧性具有历史加载相关性的原因，以及预加载前后本征断裂韧性均高于PAAm水凝胶断裂韧性的原因。该模型具有明确的物理意义，并且弥补了传统观点对双网络水凝胶本征断裂韧性观点的不足。

图3

该论文的第一作者为西安交通大学国际力学应用中心硕士研究生贾烨彤（Yetong Jia）和博士研究生周梓棣（Zidi Zhou），共同作者为西安交通大学国际力学应用中心硕士研究生蒋会龙（Huilong Jiang），通讯作者为西安交通大学国际应用力学中心刘子顺（Zishun Liu）教授。作者感谢国家自然科学基金委（项目号：11820101001, 12172273）的资助。

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.jmps.2022.105090

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