Nat. Photon. 降维手性钙钛矿的自旋调控，将钙钛矿优异的光学，电学和自旋性能与手性结合起来
来源 | Nat. Photon. 编辑 | 化学加
导读
有机-无机杂化钙钛矿具有各种优异的光学和电学性能，包括超长的载流子扩散距离,高的相对介电常数,低的缺陷浓度,以及可以调控的吸收和发射波长等优点，使其在高性能太阳能电池,发光二极管,激光和光电探测器方面获得到了广泛的研究兴趣。
最近，有机-无机杂化钙钛矿在自旋电子学中的研究也逐渐兴起。研究表明，有机-无机杂化钙钛矿有强的自旋-轨道偶合, 自旋相关的光谱跃迁选律，大的Rashba裂分，长的自旋寿命和自旋扩散距离等。这些优异的自旋性能已经可以与目前自旋电子学的标准材料-砷化镓相媲美。更重要的是，钙钛矿材料可以在室温下通过可溶液处理的方法制备，从而避免了制备高品质砷化镓薄膜所需要的外延生长。此外，有机-无机杂化钙钛矿由于其结构中存在有机离子部分，可以通过合理化学设计，引入手性有机配体来调控钙钛矿材料的性能。
多伦多大学的E. H. Sargent院士与南洋理工大学数理学院的高炜博教授，熊启华教授合作，首次发展了降维手性钙钛矿材料，将钙钛矿优异的光学，电学和自旋性能与手性结合起来。通过结合手性传递(Chirality transfer)和能量汇集(energy funneling)策略，得到了荧光量子效率在90%的手性钙钛矿薄膜。这些降维手性钙钛矿在未外加磁场的条件下，可以实现选择性吸收圆偏振光，并发射圆偏振荧光。而此前对钙钛矿材料的自旋调控只能通过外加磁场来实现。根据Einstein coefficients，降维手性钙钛矿的吸收和发射可以简化成一个“二能级系统”。正是由于手性钙钛矿对于圆偏振光的吸收速率不同（圆二色性），所以对圆偏振光的发射收速率也不同，进而在零磁场下荧光表现出3%的极化度。而三维钙钛矿需要在外加5特斯拉的磁场下，荧光才能得到相当的极化度。此外，基于上面的物理模型，他们也建立了数学模型，通过公式推导出了影响荧光极化度的因素，并完美拟合了实验数据。这个工作表明手性钙钛矿在自旋电子学中具有非常大的潜力，相应的工作发表在《自然-光子》上。
链接：https://www.nature.com/articles/s41566-018-0220-6
G. Long, C. Jiang, R. Sabatini, Z. Yang, M. Wei, L. N. Quan, Q. Liang, A. Rasmita, M. Askerka, G. Walters, X. Gong, J. Xing, X. Wen, R. Quintero-Bermudez, H. Yuan, G. Xing, X. R. Wang, D. Song, O. Voznyy, M. Zhang, S. Hoogland, W. Gao*, Q. Xiong* & E. H. Sargent*, Spin control in reduced-dimensional chiral perovskites Nat. Photon., 2018, DOI: 10.1038/s41566-018-0220-6
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