Science：中科院物理所/武汉大学首次观测里德堡莫尔激子！

武汉量子技术研究院袁声军研究员、吴冯成研究员和中国科学院物理研究所、武汉大学、南开大学、兰州大学、日本国立材料科学研究所合作，发现里德堡莫尔激子，相关成果于6月29日发表在《Science》。

论文题目为“Observation of Rydberg moiré excitons”。胡倩颖和詹真为共同第一作者，许杨和袁声军为共同通讯作者。合作者还包括中科院物理所的张清明研究员和刘伍明研究员，南开大学的曹学伟教授以及武汉大学的吴冯成教授。研究工作得到了科技部、国家自然科学基金委、中国科学院、武汉大学超算中心和怀柔综合极端实验装置等机构的资助。

里德堡态是原子和分子的激发态，其“膨胀的尺寸”提供了增强的相互作用，可用于量子模拟器和传感器应用。
这些态的性质类似于氢原子模型中的高激发态，具有空间上的延展性和较大的电偶极矩，即使在非常微弱的外场下也能产生较强的响应。近年来，冷原子领域的实验技术进步使人们成功囚禁和调控了里德堡原子，基于里德堡原子体系的量子模拟与量子多体物理研究也因此受到了广泛关注。
类似的，里德堡激子是一种处于激发态的电子-空穴对，它们与里德堡原子具有相似的性质，并且与现代半导体技术更加兼容。

在过去几年中，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心纳米物理与器件重点实验室N08课题组的许杨特聘研究员与合作者发展了一套光学“里德堡激子探测”的方法，即利用二维半导体WSe2的里德堡激子态对介电屏蔽效应敏感的特性，实现对临近二维体系中新奇电子态的有效探测。使用这种方法，他们观测到了WSe2/WS2中在莫尔超晶格分数化填充时广泛存在的电荷有序态，又称广义魏格纳晶体态[Nature 587, 214 (2020)]；观察到了石墨烯/六方氮化硼莫尔超晶格形成周期性介电环境对WSe2带隙与激子响应的调控[Nature Materials 20, 645 (2021)]；研究了双层转角WSe2中两能带哈伯德模型的模拟和调控[Nature Nanotechnology 17, 934 (2022)]等。然而在这些体系中，里德堡激子态与周围介电层的层间相互作用较弱，如何对里德堡激子进行调控、形成强耦合态以及实现空间束缚成为下一步研究的重点。

为了进一步实现里德堡激子的强耦合态，研究人员提出了一种方法，利用二维转角超晶格体系产生的莫尔势场对其进行调控，以实现空间束缚。

里德堡激子与莫尔超晶格之间的相互作用示意图。
为了实现这一目标，中科院物理所的实验团队制备了单层WSe2与转角石墨烯形成的范德华异质结器件，并在栅压掺杂调控下，利用低温微区反射/荧光光谱技术对体系中的里德堡激子态进行了测量。
由于器件制备过程中存在一定几率的角度弛豫，研究人员在偶然得到的小角度转角石墨烯样品（约0.6°）中意外地发现了一个有趣的现象：在栅压调控下，里德堡激子态出现了多重劈裂和显著的红移，这完全超出了弱耦合下的激子行为——这一现象被称之为里德堡莫尔激子态。

毗邻10°和1.14°TBG的Se2的里德堡感应。
武汉量子研究院院研究员、武汉大学教授袁声军、吴冯成理论团队利用自主发展的大尺度计算物理方法TBPM和计算软件TBPLaS（www.tbplas.net），对包含多达近千万原子的超大体系进行了电子结构计算，发现莫尔超晶格中的空间电荷分布对这一实验现象的产生起到了关键作用。
物理所团队与武汉大学研究团队的方法相结合，发现莫尔超晶格中随栅压调节的空间电荷分布可能对这一实验现象的产生起到了关键作用。在该体系中，转角石墨烯中产生的周期性莫尔势场类似于冷原子体系中的光晶格，为里德堡激子提供了一个高度可调的束缚势场，带来了电子-空穴严重不对称的层间库伦相互作用。

在该体系中，转角石墨烯中产生的周期性莫尔势场类似于冷原子体系中的光晶格，为里德堡激子提供了一个高度可调的束缚势场。

WSe2中的里德堡莫尔激子及其栅压演化规律。
此次的研究表明，单层二硒化钨中的光学激发的里德堡激子（激发的库仑结合的电子-空穴对）可以利用相邻的小角度扭曲的双层石墨烯中产生的莫里格的狭窄和尖锐的势阱来限制和控制。
这项研究系统地展示了对于里德堡莫尔激子的可控调节和空间束缚，为基于固态体系中里德堡态的量子信息处理和量子模拟提供了全新的机遇，为实现新型的量子技术和量子计算提供了新的途径。
参考链接：[1]https://mp.weixin.qq.com/s?__biz=Mzg3Njg3MTkxOA==&mid=2247484550&idx=1&sn=a6cbdaea46c469d64962d7cb734e36fd&chksm=cf2aed07f85d64115d4fd1585d8bbaf6a853b85ace0e4153bc85141ad84d90b48db5dc9bd0de&scene=0&subscene=7#rd[2]https://mp.weixin.qq.com/s/ELI4RuvISg9LZ7FsbM7wBg[3]https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh1506[4]http://www.iop.cas.cn/xwzx/kydt/202306/t20230629_6792461.html

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