澳大利亚Adelaide大学王少彬教授课题组: 碳化硼加速铁循环的新型强化芬顿体系

导

读

澳大利亚阿德莱德大学（The University of Adelaide）王少彬教授课题组利用非金属碳化硼为助催化剂，通过改变碳化硼表面Fe的氧化还原性质开发出了新型强化Fe(III)/H₂O₂芬顿氧化技术，提高了传统Fe(III)/H₂O₂芬顿氧化体系对各类有机污染物的降解效率。

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研究背景

芬顿氧化技术是是高级氧化技术中研究和应用最为广泛的技术之一，自提出至今已超过100年的历史，基于Fe(II)催化分解H₂O₂产生活性氧化物质的芬顿反应被逐步演化发展为各类均相和异相类芬顿氧化技术。但是芬顿反应发生的同时，Fe(II)被快速氧化为Fe(III)，而由H₂O₂引发的Fe(III)还原过程十分缓慢，导致Fe(III)的迅速累积，并逐渐以含铁污泥的形式聚集沉淀。Fe(III)的累积严重限制约了芬顿体系的氧化效率。为了缓解Fe(III)的累积，通常采用加入还原性物质（例如还原性有机物、金属硫化物等）直接加速Fe(III)向Fe(II)的转化，或添加有机络合剂改变Fe物质的电化学性质并且提高Fe物质的溶解度。但是上述方法由于助催化剂结构的破坏均不可避免的引入二次污染。

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碳化硼强化芬顿反应的主要机制

碳化硼具有极强的化学稳定性，本研究利用碳化硼改变Fe的氧化还原性质，通过加速由H₂O₂诱发的Fe(III)向Fe(II)转化过程强化了Fe(III)/H₂O₂芬顿体系的氧化性能。机理分析结果显示，Fe(III)通过与碳化硼表面的弱结合作用，提高表面Fe(III)的氧化能力，以此加速表面Fe(III)氧化H₂O₂的产生Fe(II)的过程，该过程产生的Fe(II)进一步分解H₂O₂产生羟基自由基有效降解各类有机污染物。EPR分析、淬灭实验和化学探针实验结果显示，羟基自由基是该反应体系中降解有机污染物的主要活性物质。该过程中利用H₂O₂为电子供体加速Fe(III)/Fe(II)循环，克服了以外加还原剂为电子供体的强化过程中因还原剂失电子结构破坏导致的二次污染问题。碳化硼在该过程中保持了很强的重复利用催化性能，其晶型结构和表面形貌在多次反应之后也没有发生明显的改变。

碳化硼强化Fe(III)/H₂O₂芬顿氧化体系的反应机制

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文章信息

文章以“Boron carbide boosted Fenton-like oxidation: A novel Fe(III)/Fe(II) circulation”为题，在Green Energy & Environment期刊发表。该论文第一作者为四川大学-阿德莱德大学联合培养博士研究生周鹏，通讯作者为阿德莱德大学段晓光研究员和王少彬教授。

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https://doi.org/10.1016/j.gee.2020.09.007

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通讯作者简介

王少彬

王少彬教授，担任澳大利亚阿德莱德大学化学工程与先进材料学院终身教授，主要从事新型纳米材料开发、环境催化、二氧化碳储存与转化以及太阳能利用等领域的研究。在Accounts of Chemical Research、Advanced Materials、Angewandte Chemie International Edition、Matter、Environmental Science & Technology、ACS Catalysis、Water Research 等国际期刊发表学术论文超过500篇，含ESI高被引文章50余篇，Google Scholar总引用41,000余次，h-index为116。同时，担任Chemical Engineering Journal Advances副主编和Journal of Colloid and Interface Science联合主编，也是科睿唯安（Clarivate Analytics）/ 汤姆森路透（Thomson Reuters）工程领域的2016-2020年的全球高被引科学家。

*课题组长期招收高级氧化、光/光电催化、纳米/二维/多孔材料、纳米发动机、理论计算等方向的PhD，如有意向可发邮件至:

[e-mail]

课题组主页：

www.shaobin-group-uoa.net

王少彬教授主页：

https://researchers.adelaide.edu.au/profile/shaobin.wang

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