▲第一作者：Jiaojian Shi, Daehan Yoo
通讯作者：Keith A. Nelson, Sang-Hyun OhDOI：https://doi.org/10.1038/s41565-022-01243-9太赫兹（THz）辐射有各种引人注目的应用，包括材料诊断、工业质量控制、非侵入式远距离传感、国土安全和无线通信。太赫兹辐射可以穿透大多数非导电材料，包括那些对可见光和中红外光不透明的材料。同时，电磁波谱的0.1-10.0太赫兹部分蕴含着离子、原子和分子的光谱特征，这对材料的识别以及对太阳系和星系的组成和起源的理解至关重要。虽然太赫兹（THz）级别的辐射检测有许多潜在的应用，但目前可用的检测器在其性能的许多方面都受到限制，包括灵敏度、速度、带宽和工作温度。其中大多数不允许对太赫兹偏振状态进行表征。最近对量子点中太赫兹驱动发光的观察提供了一种通过场驱动的点间电荷转移进行检测的可能机制。本研究展示了一个基于量子点增强的太赫兹到可见光（QD-enhanced THz-to-visible，qTV）上转换机制的室温互补金属氧化物半导体太赫兹相机和偏振计，并对发光体的几何形状和制造设计进行了优化。除了宽带和快速响应外，基于纳米光的传感器可以检测到峰值场低至10 kV cm–1的太赫兹脉冲信号。本研究的同轴纳米光圈型装置展示了一种全新的功能：可以同时记录太赫兹的偏振状态和场强，并且具有较高的灵敏度。1. 图1a显示了由非晶硅基底上的亚波长金属场增强结构（FESs）、发光体和可见光检测器（CMOS相机）组成的qTV装置设计示意图。本实验中使用的金属FES由平行的金线组成，由线性电容间隙（如果间隙大小在2 um以下称为纳米缝，如果间隙大小高于2 um则称为微缝）分隔，或者由带有环形电容间隙的同轴孔（称为：纳米轴或微轴）组成。容性间隙内和附近的增强可以产生足够的太赫兹场强，通过发光子系统之间的电子转移诱导发光。2. 图1b显示了100纳米间隙的纳米片上的CdSe/CdS QD的太赫兹诱导的可见光发射图像，由入射的太赫兹场偏振分量与狭缝方向正交诱导。图1c显示了来自100纳米间隙纳米轴的太赫兹诱导的QD发光，它同时显示了太赫兹的空间轮廓和偏振状态。图1b,c中的虚线圆圈代表了太赫兹照明区域。▲图 2 |太赫兹诱导量子点在不同间隙尺寸的FES上的发光
1. 本研究制备了基于微缝和纳米缝的qTV设备，其电容性间隙尺寸为2 um、500 nm、150 nm、100 nm和50 nm（图2a）。图2b显示了在输入中心频率为0.65 THz时的空间变化增强的理论模拟结果（假设缝隙中充满了QDs），结果表明最大的场增强随着缝隙尺寸的减小而增加，这与预期的一致。2. 此外，随着间隙的缩小，间隙中间的场增强比间隙边缘的增强有更大的增幅，这导致间隙内的太赫兹场更加集中。图2c显示了CdSe/CdS/ZnS QDs（发射峰值为605 nm）旋涂在间隙大小为2 μm和100 nm的FES上的场依赖性发射结果。发光阈值随着间隙大小的减小而稳步下降，对于100 nm间隙结构来说，达到~18 kV cm-1。3. 如图2d所示，测量阈值的下降趋势与具有较小间隙的FES的计算增强值的上升趋势相匹配。当间隙大小进一步减少到50 nm时，灵敏度变得更差。这可能是由于间隙大小为几十纳米的FES的斜面结构造成的，因为场的增强偏离了假设完美垂直壁的计算值（图2b）。▲图 3 |不同发光材料的太赫兹诱导发光
1. 本研究还关注了不同的发光体的太赫兹诱导的上转换机制，这些发光体具有孤立的纳米级发射点。图3展示了四种不同类型的QD的太赫兹诱导的发光强度，不同的带隙由它们在625、605、530和480 nm的发射峰表示。QD的结果（图3d）表明在噪声水平以上的发射检测有类似的阈值。2. 本研究还关注了其他类别的纳米级发光体，即CsPbBr3 PQDs和有机发光二极管材料TFB (C51H61N)n。观察到PQDs的太赫兹诱导发光，其阈值在~105 kV cm-1时降低（图3e）。图3f显示，有机发光二极管材料TFB显示出比任何QD和PQD更低的阈值，在100 nm的纳米片上达到低至9kV cm-1的入射太赫兹场强。这表明，相邻的发光体的距离可能是最重要的考虑因素。▲图 4 |使用同轴qTV同时成像太赫兹场强和旋光测量1. 图4a显示了具有100 nm和1 μm间隙的同轴FES的扫描显微镜图像。图4b显示了具有100 nm和1 μm间隙的纳米轴在水平极化太赫兹电场下的模拟电场分布。由于填充间隙的QD能够以高空间分辨率像素化同轴间隙区域，因此填充QD的纳米轴能够在实验中绘制太赫兹电场图。如图4c所示，填充纳米轴的QD发射出可见光，其强度随间隙处的太赫兹电场的强度和偏振而变化。因此，入射场强可以通过发光强度来表征，入射偏振可以通过同轴线上的发光位置和模式来表征。图4d显示，这种类型的qTV的灵敏度与第一种类型的qTV有类似的间隙大小依赖性，这与本研究的模拟结果一致（图4b）。在实验和理论上，纳米轴都表现出与相同间隙大小的纳米片的灵敏度非常接近（图4e）。2. 图4f显示，在不同的太赫兹偏振角下，发光的位置会发生变化。通过计算发光的平均位置，旋转角可以被提取到一阶，并显示出与入射太赫兹旋转角的线性关系（图4g）。提取角度的误差是~2.0°，大约是入射旋转角度（~0.5°）读取误差的四倍。因此，可以通过更好的算法（例如机器学习和成像识别工具箱）、改进的均匀QD涂层程序等来提高偏振灵敏度。本研究开发了一个室温太赫兹相机，基于发光QD之间电荷转移引起的太赫兹到可见光子的上转换。对于峰值场超过10 kV cm-1的脉冲太赫兹信号的检测证明了本研究的检测器灵敏度优于目前的室温太赫兹传感器。特别是对于低重复率或单脉冲的太赫兹辐射，其优势更加明显。本研究进一步展示了一个基于纳米轴的太赫兹偏振计，它在焦平面上具有分裂性，可以对太赫兹偏振状态进行成像以及同时测量场强。虽然在这项研究中使用了电子束光刻技术，但qTV系统中具有100 nm以下间隙的FES可以使用标准的一步式光刻技术或原子层光刻技术在全晶圆规模上制造。量产大面积qTV相机传感器芯片的能力对于实际的太赫兹成像应用来说是非常可取的，这也是其他类型的太赫兹相机（例如，辐射计或基于石墨烯的探测器）所无法比拟的，因为它们需要复杂而昂贵的制造步骤。本研究进一步指出，对发光体、可见光探测器和FES的系统优化可能会进一步提高性能，例如，使用不同的QDs或OLED材料选项、成分、FES间隙内的排列、冷却和放大的探测器，以及非斜面狭缝。https://www.nature.com/articles/s41565-022-01243-9