【材料】港城大叶汝全/港科大唐本忠/武大辜美佳AFM：疏水性激光诱导石墨烯助力战“疫”，温和条件下高效快速灭活冠状病毒

导语

由严重急性呼吸综合征冠状病毒2型（SARS-CoV-2）引发的2019年冠状病毒（COVID-19）大流行已在全球范围内造成无数感染病例和死亡，严重阻碍了全球经济的发展。尽管有许多疫苗已经成功研发，但由于有效时间、病毒的潜在突变和疫苗的生产能力等方面存在不确定性，疫情的结束无法单纯地依赖疫苗。因此，开发一种在温和条件下具有抗病毒性能的表面材料显得极为重要。

叶汝全教授课题组简介

课题组研究方向包括激光诱导石墨烯技术在催化、水处理、能源转换、传感器等方向的应用；二氧化碳还原、水分解等催化反应的界面、催化剂的合理设计，提高能源利用效率。课题组在Nat. Commun., Adv. Mater., Energ. Environ. Sci., ACS Nano, Acc. Chem. Res., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater., Appl. Catal. B-Environ. 等高影响力学术期刊发表论文50余篇，获授权国际专利、美国授权专利7项。

课题组主页：https://www.ye-lab.com/

叶汝全教授简介

叶汝全，香港城市大学大学化学系助理教授。2012年本科毕业于香港科技大学。2012年至2017年在美国莱斯大学攻读博士学位。2017年加入美国麻省理工学院，从事博士后研究工作。2018年被香港城市大学聘为助理教授。2016年荣获国家优秀自费留学生奖，2019年获香港工程师学会青年工程师/研究人员杰出论文奖。

前沿科研成果

疏水性激光诱导石墨烯在温和条件下高效快速灭活冠状病毒

金属材料、化学药物、高温和紫外线照射可以灭活病毒，但它们的细胞毒性和对人体的损害不容忽视，相对高昂的价格和对仪器的依赖性进一步限制了它们的日常应用。因此，在疫情肆虐下，开发能在温和条件下有效快速灭活病毒的廉价材料迫在眉睫。作者研究发现激光诱导石墨烯（LIG）及其复合物对作为SARS-CoV-2替代物的两种人冠状病毒HCoV-OC43和HCoV-229E具有良好的抗病毒活性。疏水性LIG（HLIG）即使不添加任何金属添加剂，也能在较低温度（≈46 ℃）下，使≥95%的HCoV-OC43和HCoV-229E在15分钟内灭活。这种温度可以通过LIG的光热作用或焦耳加热来实现。银纳米粒子/LIG复合材料（Ag-NPs/LIG）也表现出相似的性能，但它具有很强的细胞毒性。经过多次洗涤和干燥后，HLIG抗病毒能力依然稳定，表明其具有良好的可重复使用性。具有良好稳定抗病毒作用的多孔LIG在口罩、空气过滤、污水处理等过滤领域有着广阔的应用前景。此外，LIG还可以与其他材料（如柔性聚合物和建筑材料）结合， 间歇性地施加电压将温度提高到≈46 ℃时，可以使门把手、地面等表面都具有抗病毒作用，可极大减弱病毒的传播力。

LIG和HLIG可通过普通二氧化碳激光器直接由木材、纸张、布和聚合物等前驱体直接转化。它是一种快速、绿色的方法，不需要苛刻的条件，如高温、高压、大量的化学品消耗。在LIG上滴适量AgNO₃溶液，然后再进行一次激光扫描，可获得Ag NPs/LIG复合材料。拉曼光谱显示，石墨烯材料有三个特征峰，G峰、D峰和2D峰。Ag NPs/LIG的XRD图谱显示，面心立方银晶体Ag有（111）、（200）、（220）、（311）和（331）晶面。26°处的宽峰可归结为石墨的（002）面，层间间距为3.4埃。在空气中进行激光扫描LIG显示亲水性，而在惰性气氛LIG表现疏水性。TEM图像显示了LIG为少层石墨烯，球形的Ag-NPs分布均匀，尺寸为几十纳米。

图 1. LIG、HLIG和Ag NPs/LIG的表征

（来源：Adv. Funct. Mater.）

随后，作者探讨了LIG的光热效应和焦耳热效应。当暴露在1kw/m²的阳光下时，LIG的温度在10 s内飙升至55 ℃，然后维持在62 ℃（图2）。对于焦耳加热，7.5 V的直流电压可以将10×10 cm² LIG加热到50 ℃。46 ℃的温度足以使病毒失活（详见下文），在该温度下只需将LIG暴露在≈0.5 kW/m²的阳光下或施加直流电（≈20 mW/cm²）即可实现病毒失活。46 ℃很容易达到，如日常室外的阳光照射或2-3节AAA电池供电。

图2. LIG的光热效应和焦耳热效应（来源：Adv. Funct. Mater.）

三种不同类型的LIG和医用口罩的熔喷布材料（MBF）对HCoV-OC43和HCoV-229E两种冠状病毒的抗病毒性能显示出明显的差异。阴性对照（NC）和阳性对照（PC）分别为纯细胞组和细胞+病毒组。图3显示，在没有阳光照射的情况下，LIG、HLIG和Ag NPs/LIG对HCoV-OC43的抗病毒效果分别为2.4%、4.7%、18%和19%、64.3%、51.4%。有光照时， LIG、HLIG、Ag-NPs/LIG对HCoV-oc43的抑制率分别为58.3%、97.5%和85.7%，对HCoV-229E的抑制率分别为98%、95%和75.67%。这些结果表明，HLIG具有非凡的抗病毒能力。所有LIG样品的表面温度均约为46℃，且在整个试验过程中病毒液保持湿润。实际应用中，因为没有水层的反射，LIG的温度会更高。此外，SARS-CoV-2由于其特有的外膜脂质，HLIG的疏水性可能增强了石墨烯表面与病毒外膜之间的相互作用，从而更有效削弱病毒活性。作者通过免疫荧光分析进一步评估MRC-5细胞中HCoV-OC43的表达水平（图3c）。与PC相比，LIG和HLIG中几乎看不到感染细胞。Ag-NPs/LIG组对MRC-5细胞具有较强的细胞毒性。经Ag-NPs/LIG处理后，MRC-5细胞的形态发生显著变化：细胞变得稍圆，空泡、颗粒和细胞间隙增加（图4）。通过CCK-8详细地评估细胞毒性发现，Ag-NPs/LIG组24 h后细胞存活率降至52.42%，LIG组和HLIG组均保持≥90%（图5）。与LIG和HLG相比，Ag-NPs/LIG在无阳光照射条件下具有相似的抗病毒能力，但细胞毒性和高成本使其难以广泛应用。TCID50法检测病毒滴度的结果表明，在没有阳光的情况下，所有LIG都具有较弱的抗病毒能力。暴露在阳光下时，HLIG组的HCoV-OC43和HCoV-229E病毒滴度分别降低66%和86%，表明HLIG可以有效地减少冠状病毒的感染和传播。

图3. LIG、HLIG、Ag NPs/LIG和MBF的抗病毒效果

（来源：Adv. Funct. Mater.）

图 4.细胞与LIG培养时的形貌研究

（来源：Adv. Funct. Mater.）

图 5. LIG、HLIG、Ag NPs/LIG和MBF的细胞毒性研究

（来源：Adv. Funct. Mater.）

该项研究还测试了LIG对HCoV-OC43和HCoV-229E的抗病毒稳定性，RT-PCR结果表明，HLIG表面在多次使用后仍能保持较强的抗病毒活性。如图6所示，HLIG对HCoV-OC43的稳定性非常显著，即使重复使用三次，抑制率也高达97%。对HCoV-229E，LIG、HLIG和Ag-NPs/LIG的抑制率分别下降到61.34%、68.67%和60.3%，其中HLIG的抑制率最高。

图6. LIG、H-LIG、Ag NPs/LIG和MBF抗病毒能力的稳定性测试

（来源：Adv. Funct. Mater.）

这一成果近期发表在Advanced Functional Materials上（Adv. Funct. Mater. 2021, 2101195），该论文作者为：Libei Huang#, Meijia Gu#, Zhaoyu Wang, Tsz Wing Tang, Zonglong Zhu, Yuncong Yuan, Dong Wang, Chao Shen*, Ben Zhong Tang*, Ruquan Ye*。

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