【人物与科研】南开大学李福军Angew：S型异质结提升光诱导锂-氧气电池电化学性能

导语

Li-O₂电池具有高的理论能量密度（3600 Wh kg^-1），得到了研究人员的广泛关注。然而，正极高的动力学能垒导致电池充放电极化大、能量效率低、循环性能差。将光引入锂-氧气电池中可显著提升正极反应动力学，降低充放电过电压。目前，采用的半导体材料光吸收主要集中在紫外区，高载流子复合率也使得载流子寿命和正极反应动力学不匹配。设计可见光吸收、长载流子寿命、高载流子氧化还原能力的半导体催化剂对于光诱导锂-氧气电池至关重要。

近日，南开大学化学学院李福军课题组设计制备了S型Fe₂O₃/C₃N₄异质结，研究了其作为光诱导Li-O₂电池双功能正极催化剂的反应机制和电化学性能。研究发现，异质结上的内建电场和界面键合，有利于光生载流子的定向迁移和分离，构建出空间分离的氧化还原反应位点，进而显著提升正极反应动力学，极大降低充放电过程的过电压。研究成果发表在国际著名期刊Angew. Chem. Int. Ed.上，题为“Internal Electric Field and Interfacial Bonding Engineered Step-Scheme Junction for Visible Light-Involved Lithium-Oxygen Battery”（DOI: 10.1002/anie.202116699）。

李福军研究员简介

李福军，南开大学化学学院特聘研究员、博士生导师，国家优秀青年基金（2018）、天津市杰出青年基金（2019）、中国电化学青年奖（2021）获得者。课题组主要从事金属-空气和钠离子电池关键电池材料及反应机理研究。自课题组成立以来，在PNAS、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem、Adv. Energy Mater.等国际知名学术期刊上发表论文80余篇。担任Rare Metals和Molecules期刊编委。

前沿科研成果

S型异质结提升光诱导锂-氧气电池电化学性能

紫外-可见光谱表明Fe₂O₃/C₃N₄异质结具有增强的可见光吸收；紫外光电子谱表明O₂/Li₂O₂的标准电位位于Fe₂O₃和C₃N₄的导带之间，满足光催化正极反应的热力学条件。荧光光谱和瞬态吸收光谱进一步表明，相较于Fe₂O₃和C₃N₄，Fe₂O₃/C₃N₄异质结的载流子寿命显著延长。

Fe₂O₃/C₃N₄异质结的平面和三维差分电荷密度图表明，Fe₂O₃上电子密度增加，而C₃N₄上电子密度降低，电子从C₃N₄流向Fe₂O₃，到达平衡态后，界面处的净电荷聚集会形成内建电场（IEF），电场方向由Fe₂O₃/C₃N₄指向Fe₂O₃，有利于光生电子和空穴的分离。原位光照的X射线光电子能谱进一步表明，光照时电子由Fe₂O₃迁移到C₃N₄上。上述分析说明，Fe₂O₃/C₃N₄异质结上光生载流子的迁移遵循S型转移机制。

得益于S型Fe₂O₃/C₃N₄异质结上光生载流子的高催化活性以及长载流子寿命，在0.10 mA cm^-2电流密度下，光诱导Li-O₂电池的放电电压达到3.13 V，超过平衡电压170 mV，充电电压降低至3.19 V。同时电池也表现出优异的倍率和循环性能。这项工作为光诱导锂-氧电池半导体正极催化剂的设计开发提供了新思路。

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