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【材料】合肥工业大学蒋阳教授团队与苏州大学唐建新团队AM:采用表面富溴态策略制备天蓝光记录效率14.6%钙钛矿QLED

CBG资讯 2022-10-17


钙钛矿量子点由于高缺陷容忍性、带隙可调、窄半峰宽以及可溶液处理等优点使其在LED显示技术领域有着广阔的应用前景。然而,其表面空位以及氯元素引起的表面缺陷导致蓝光钙钛矿量子点荧光量子产率低和稳定性差,相应的蓝光QLED的外量子效率以及光谱稳定性相比较于绿光和红光钙钛矿QLED存在着巨大的差距,制约着全光谱发射钙钛矿QLED显示技术的发展和应用。
针对上述问题,合肥工业大学蒋阳教授课题组材料物理与化学专业博士生朱汉文童国庆教授苏州大学FUNSOM唐建新教授课题组合作,创造性的提出一种富集溴的钙钛矿量子点表面态的策略,该策略采用基于镉离子掺杂的钙钛矿量子点的溴化铅原液进行阴离子交换。这种表面态对钙钛矿量子点的表面缺陷表现出良好的钝化效果,从而表现出优异的光学性能和稳定性。以此为基础制备的天蓝光钙钛矿QLED(490 nm)获得创纪录的14.6%的外部量子效率和19.9 cd/A的电流效率。在3到7 V的恒定工作电压下电致发光光谱没有偏移,表现出很好的稳定性。相关成果以“Enriched-Bromine Surface State for Stable Sky-Blue Spectrum Perovskite QLEDs With an EQE of 14.6%”为题发表在Advance Materials(DOI: 10.1002/adma.202205092)。

图一. 表面富溴态钙钛矿量子点的制备、过程以及原理分析。在镉离子掺杂的钙钛矿量子点的阴离子交换过程中,DFT理论计算发现掺杂的镉离子有效地降低外部溴离子填充至卤素空位的形成能,溶液中过量的游离溴离子通过以卤素空位为位点锚定富集在表面,同时进行表面长链配体交换,从而形成富含溴离子的表面态。


图二. 掺杂以及阴离子过程中钙钛矿量子点的结构和光学性质研究。研究发现量子点掺杂以及离子交换过程中,仍然保持着立方的晶体结构。不同的是,经过阴离子交换后的量子点的荧光量子产率以及荧光寿命得到了极大的提升,表明这种富溴表面态对量子点表面缺陷有优异的钝化作用。


图三. 温度变化的量子点荧光光谱测试。为了进一步揭示钝化机制,利用低温光谱拟合表征激子结合能的公式,研究发现经过表面富溴态处理得到的钙钛矿量子点具有更高的激子结合能,同时高温稳定性也得到了一定的提升。


图四. 钙钛矿量子点薄膜的表征。研究发现在阴离子交换过程中,同时进行着表面配体的交换,即溴化铅以无机配体的形式替换原有的弱结合的长链配体油胺油酸,使得制备的量子点薄膜更加平整。通过SCLC公式计算发现经过富溴态处理的薄膜缺陷也得到了有效的抑制。


图五. 天蓝光器件的制备以及性能表征。以表面富溴态的钙钛矿量子点制备天蓝光发光二极管器件获得创纪录的14.6%的外部量子效率和 19.9 cd/A的电流效率。在3到7 V的恒定工作电压下电致发光光谱没有偏移,表现出很好的稳定性。


论文信息:
标题:Enriched-Bromine Surface State for Stable Sky-Blue Spectrum Perovskite QLEDs With an EQE of 14.6%
第一作者:朱汉文
通讯作者:蒋阳教授,童国庆教授和唐建新教授
通讯单位:合肥工业大学和苏州大学
期刊:Advance Materials
DOI: 10.1002/adma.202205092

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