【材料】天理/化学所王铁团队JACS：构建高效DNA杂交效率的金纳米粒子连桥阵列SERS传感平台

 

目标分析物的界面传质速率显着影响传感性能。然而，固-液界面的分子传质受到静电排斥、空间位阻、热波动力等因素的影响而限制其在界面的传质速率（图1a）。因此，需要通过改变界面结构和理化性质来提高固-液界面的分子传质效率。

图1. DNA分子在AuNPs-平面和AuNPs-桥阵列固-液界面的传质和杂交。（来源：J. Am. Chem. Soc.）

天津理工大学/中国科学院化学研究所王铁团队构建了具有垂直渗透性和微涡流效应的金纳米颗粒（AuNPs）-桥阵列，最大限度地提高分子的传质效率（图1b）。为了证实这一假设，作者以DNA杂交效率作为研究模型，使用表面增强拉曼光谱（SERS）信号作为读出指标。实验和理论模拟结果表明，AuNPs-桥阵列改善了目标物分析物在固-液界面的局部传质，增加了目标分析物与识别单元的碰撞概率，从而提高了DNA杂交效率。

（1）通过蒸发法自组装AuNPs-桥阵列（图2）。AuNPs表面的柠檬酸盐和钙黄绿素形成的分子间氢键将相邻的AuNPs连接成AuNPs长串体。毛细力作用诱导AuNPs长串体在SiO₂阵列的间隙上组装。通过调节钙黄绿素浓度形成均匀排布的AuNPs-桥阵列。

图2. AuNPs-桥阵列的制备与优化。（来源：J. Am. Chem. Soc.）

（2）系统研究了AuNPs-平面和AuNPs-桥阵列固-液界面的DNA杂交效率（图3）。与AuNPs-平面阵列相比，AuNPs-桥阵列具有垂直渗透性和微涡流效应，最大限度地提高了DNA的局部传质效率，从而增加了目标DNA和捕获DNA在固-液界面上的碰撞概率。通过改变SiO₂微球的尺寸来调节AuNPs-桥阵列上垂直纳米通道的尺寸，并研究纳米通道尺寸对DNA杂交效率的影响。实验结果表明，调节SiO₂微球尺寸（0~1000 nm），AuNPs-桥阵列上的DNA杂交效率从6.4%提高到93.9%。

图3. AuNPs-平面和AuNPs-桥阵列固-液界面DNA杂交效率的比较。（来源：J. Am. Chem. Soc.）

（3）构建AuNPs-桥阵列SERS传感器用于细胞内microRNA-21的检测（图4）。AuNPs-桥阵列呈现出快速的DNA杂交动力学，为microRNA-21的高灵敏度检测提供技术支撑。因此，这项研究为构建基因、药物和疾病标志物检测的生物传感器芯片提供了新的见解。

图4. AuNP-桥阵列应用于microRNA-21的检测。（来源：J. Am. Chem. Soc.）

相关研究成果以“Gold Nanoparticle-Bridge Array to Improve DNA Hybridization Efficiency of SERS Sensors”为题发表于Journal of the American Chemical Society（DOI: 10.1021/jacs.2c06623）。文章第一作者为中国科学院化学研究所黄孝斌博士，赵伟东博士为共同第一作者，通讯作者为天津理工大学王铁研究员和薛振杰副研究员。

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