【催化】北京化工大学程道建Journal of Catalysis：基于结构描述符的非金属掺杂MoS2析氢催化剂的筛选

导语

电解水制氢由于仅需水作为原料、产物无污染而备受关注。目前，电解水制氢面临的最大问题是转换效率低、能耗高且对贵金属基的催化剂依赖高导致整体成本过高。目前，工业应用更广泛的碱性析氢(HER)效率比酸性低约2-3个数量级，因此设计并创制出高活性的碱性HER催化剂是需要解决的突出问题。在众多催化剂中，MoS₂基催化剂可以满足对成本控制的同时也具有高的催化活性，被认为是替代Pt催化剂的代表之一。
近日，北京化工大学程道建教授团队在Journal of Catalysis上发表了一篇题为“Computational screening of nonmetal dopants to active MoS₂ basal-plane for hydrogen evolution reaction via structural descriptor”的研究（DOI: 10.1016/j.jcat.2022.10.011），基于课题组前期提出的结构描述符催化剂设计方法，建立了非金属掺杂剂构效关系模型，对非金属掺杂物对MoS₂的激活机制有了深刻的认识，并为过渡金属硫属化合物设计提供了一个有效的筛选策略。

前沿科研成果

基于结构描述符的非金属掺杂MoS₂析氢催化剂的筛选

非金属掺杂是激活惰性MoS₂基底的有效方法，可将惰性的二维MoS₂平面转化为高效的电解水析氢（HER）活性位点。然而，通过实验试错法仍然是寻找合适的非金属掺杂物的普遍做法。在这项工作中，采用密度泛函理论（DFT）和微观动力学模型来评估非金属修饰的MoS₂（001）的碱性HER活性。非金属掺杂物的激活作用是通过调整反应中心的价电子占据数来实现的，从而调整原子氢和氢氧自由基的吸附能，并相应地调控碱性HER的反应动力学。基于上述非金属掺杂物对MoS₂的激活机制，本文构建了一个基于结构描述符（φ=φ_H*+φ_OH*）的HER活性预测模型。活性预测模型再现了已有实验参考文献中非金属掺杂MoS₂的活性趋势，并筛选出了由BTe和BSe双掺杂修饰的MoS₂，其过电位低于已报道的非金属修饰MoS₂。

图1. 非金属单掺杂MoS₂的HER性能研究（来源：Journal of Catalysis）

图2. 非金属异核双掺杂MoS₂的结构筛选与碱性HER性能研究（来源：Journal of Catalysis）

图3. 碱性HER中间体吸附能与碱性HER性能之间的关系（来源：Journal of Catalysis）

图4.（a-b）结构描述符与碱性HER中间体吸附能的线性关系。（c）结构描述符与碱性HER过电势的线性关系。（d）预测模型的推广应用，适用于同核双掺杂、非金属掺杂与S空穴共存的MoS₂（来源：Journal of Catalysis）

图5.（a）通过微观动力学模拟获取非金属掺杂MoS₂的极化曲线。（b）基于结构描述符的HER活性预测的趋势复现实验文献结果（来源：Journal of Catalysis）

该论文的通讯作者是北京化工大学的程道建教授和许昊翔副教授，第一作者是河南工业大学的许晓培博士。相关研究受到国家自然科学基金委、河南工业大学博士基金、河南省科技厅自然科学等项目的资助。

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通讯作者简介

程道建，博士，教授，博导，国家优秀青年基金获得者，英国皇家化学会会士，北京化工大学化学工程学院副院长。主要从事化工领域金属合金纳米催化剂的理论设计、实验验证和应用研究。提出了基于“结构描述符”的催化剂设计新方法。近年来在Nat. Catal.、Nat. Energy、Nat. Commun.、Proc. Natl. Acad. Sci.等国际主流期刊发表SCI论文160多篇，2020年和2021年入选爱思唯尔中国高被引学者。以第一完成人的成果获中国化工学会基础研究成果奖一等奖1项，石化联合会科技进步二等奖1项，中国产学研合作促进会产学研合作创新成果奖二等奖1项，获评侯德榜化工科学技术奖“创新奖”，入选北京化工大学2020年度重要科技进展并获得中国产学研合作促进会产学研合作创新奖个人奖。兼任SCI期刊Journal of Experimental Nanoscience和Molecular Simulation的亚洲区域主编。
许昊翔，北京化工大学，副教授，硕士生导师。围绕能源化工和石油化工中的热催化与电催化反应，通过耦合量子化学计算和统计力学方法，从电子结构和原子层次揭示催化反应机理，阐述金属催化材料的结构性能关系，实现了新型金属催化材料的分子水平设计。目前，已在Nat. Catal.、Nat. Commun.、ACS Catal.等期刊以第一作者及通讯作者发表33篇文章，3篇被列为高被引论文，他引1700余次。获中国化工学会基础研究成果一等奖（第二完成人），“CPCIF-Clariant可持续发展青年创新奖”优秀奖。

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