中科大曾杰课题组：铜催化剂中引入磷掺杂提升CO2电还原多碳产物的活性

中国科学技术大学曾杰教授课题组通过在电镀铜催化剂中引入磷掺杂，调控了铜表面电子态，使得CO₂电还原制多碳产物的法拉第效率高达64%。

将CO₂通过电催化转化为燃料和化学品是缓解当前环境和能源危机的一种有效途径。在众多CO₂电还原产物当中，乙烯、乙酸和异丙醇等多碳产物为工业制造提供了重要原料。因此，将CO₂还原为多碳产物可有效提高CO₂还原产物的附加值。调控CO中间体(*CO)的吸附强度并降低碳碳偶联能垒是制备多碳产物的关键步骤。一般来说，*CO的吸附强度与催化剂的电子结构高度相关。同时，碳碳偶联中间体的加氢反应涉及催化剂向吸附中间体的电子转移过程，这也与催化剂的电子结构密切相关。因此，调控催化剂的电子结构对于调节CO₂催化活性和选择性具有重要意义。 

最近，中国科学技术大学微尺度物质科学国家研究中心曾杰教授、耿志刚副教授和同步辐射国家实验室鲍骏教授等人通过在电镀铜催化剂中引入磷，制备了一系列磷掺杂的铜催化剂。研究者发现当磷/铜的摩尔比为8.3%时，该催化剂对多碳产物展现出64%的法拉第效率，是相同测试条件下纯铜催化剂的1.9倍。值得注意的是，在300 mA cm⁻²的电流密度下，磷掺杂的铜催化剂展现出高达176 mA cm⁻²的多碳产物活性，是相同条件下纯铜催化剂的2.1倍。

图1 P掺杂Cu催化剂的表面结构和催化性能

机理研究表明通过调节磷/铜的摩尔比可有效调控催化剂的d带中心，从而调节*CO的吸附强度。适量的磷掺杂诱导产生的中等吸附强度的*CO是促进碳碳偶联的主要原因。本研究为构建高效的CO₂电还原催化剂提供了一种有效途径。 

Citation：Kong X, Wang C, Zheng H, Geng Z, Bao J, Zeng J. Enhance the activity of multi-carbon products for Cu via P doping towards CO₂ reduction. Sci. China Chem., 2020, DOI:10.1007/s11426-020-9934-0

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通讯作者简介

曾杰，中国科学技术大学教授、博士生导师，国家杰出青年科学基金入选者，国家“万人计划”科技创新领军人才，国家重大科学研究计划青年专项首席科学家，获中国青年科技奖特别奖、第十届“侯德榜化工科学技术青年奖”、中国化学会-赢创化学创新奖-杰出青年科学家奖、安徽省自然科学一等奖、中科院优秀导师奖、安徽省青年五四奖章、中国新锐科技人物等奖项。主要研究领域为碳一催化，旨在实现高效转化碳基小分子（如CO、CO₂和CH₄）制备液体燃料和高附加值化工品。课题组主页：http://catalysis.ustc.edu.cn.

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