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中科院化学所李峻柏研究员Angew. Chem. :硼酸分子作为化学燃料驱动生物分子马达ATP合酶的能量合成

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三磷酸腺苷(ATP)作为一种生物体可直接利用的能量分子,在物质运输、信号传导和化学合成等生命活动中发挥着重要作用。自然的ATP能量分子主要通过细胞内的能量工厂线粒体或叶绿体中由质子梯度势驱动生物分子马达ATP合酶合成而获得。 组装化学可为人工“合成细胞”提供结构上可行性的关键策略。


目前,中国科学院化学研究所李峻柏研究团队利用分子组装技术,设计和构筑了结构和功能类似于天然线粒体或叶绿体的组装体,通过调控氧化磷酸化和光合磷酸化过程,有效地提升了生物分子马达ATP合酶的合成ATP能量的合成效率。最近该研究团队利用硼酸酯化学,结合生物分子马达的体外重组,实现了ATP能量人工合成的有效调控。该方法打破了自然体系中通过葡萄糖氧化或水解获得质子梯度势的传统方式,为生物分子马达ATP合酶的能量合成创建了新途径。


图1 硼酸酯化学调控ATP能量合成示意图

其工作原理如图1所示。硼酸与多元醇反应生成环状硼酸酯释放硼酸中的质子,在聚电解质微胶囊支撑的磷脂双分子层内外建立质子梯度势,驱动重组在生物膜中生物分子马达ATP合酶,将二磷酸腺苷 (ADP)与无机磷酸(Pi)合成转化为ATP。

图2. 硼酸-甘露醇体系pH值变化及ATP的生成量以及速率

以硼酸-甘露醇体系为例。实现表明,随着甘露醇浓度增加,体系pH值逐渐下降,同时只有在硼酸和甘露醇共存的条件下,体系才能合成ATP分子。表明硼酸与甘露醇反应后产生的质子在微胶囊内外形成了质子梯度势,进而驱动生物分子马达ATP合酶催化合成ATP(如图2所示)。

图3 其他硼酸-多元醇体系pH变化以及相应的ATP生成速率

他们进一步将这一策略推广到其他多元醇体系(例如阿拉伯糖、塔罗糖以及核糖),发现这些多元醇-硼酸体系均能驱动生物分子马达ATP合酶催化合成ATP(如图3所示)。该研究工作通过生物分子马达重组,实现了生物能量分子的可控合成,为深入认识细胞生命活动的本质以及人工“合成细胞”起到重要的推动作用。


原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202016253


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