北理工谭国强教授课题组AFM: 锂-热同步构筑Mo-Li2S-Graphene复合材料助力高比能Li2S//Si−C电池体系

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降低Li₂S电极的活化势垒和抑制多硫化物的穿梭是提高Li₂S基Li−S电池和Li₂S//Si电池体系库伦效率和循环寿命的关键因素。因此，制备兼具良好结构稳定性和氧化还原催化性能的Li₂S复合电极材料具有重要意义。北京理工大学吴锋院士团队谭国强教授课题组在《Advanced Functional Materials》期刊上发表了题为“Lithiothermic-Synchronous Construction of Mo-Li₂S-Graphene Nanocomposites for High-Energy Li₂S//Si−C Battery”的文章（DOI: 10.1002/adfm.202108305）。
为有效降低Li₂S正极的活化电位、缓解穿梭效应，开拓Li₂S//Si体系的应用前景，该课题组设计一种锂-热还原策略（），同步构筑Li₂S活性物质及其Graphene导电保护层和Mo纳米催化剂，并据此提出了对Li₂S正极催化和畴限的协同效应。其中，Mo-Li₂S-graphene中的三个组分通过Mo−S和C−S的化学键连接，优化了材料的催化性能和电性能以及结构稳定性。系统研究表明，Mo-Li₂S-graphene的过电位与催化活化之间存在着密切的相关性，活化电位仅为2.43 V。同时还揭示了紧凑的核壳结构在保持电池循环稳定性与缓解穿梭效应中起到了至关重要的作用，有效提高了锂−硫电池的循环寿命。此外，在Mo-Li₂S-graphene//Si−C电池中表现出优异的电化学性能，为Li₂S//Si领域的进一步发展提供新思路。

图1.Mo-Li₂S-graphene纳米胶囊材料合成和电化学反应机理示意图。

图2. Mo-Li₂S-graphene (a-j) TEM表征, (k) XRD图谱, (l) Raman图谱 (m) TGA图谱。

图3. (a-c) C 1s、Mo 3d、Li 1s的XPS谱。(d,e) Li₂S在一个C空位石墨烯和Mo(110)晶面脱锂结构演化模型(S为黄色，Li为紫色，C为金色，Mo为棕色)。(f,g) Li₂S和LiS在一个C空位石墨烯和Mo不同晶面上的解离势垒。(h)首圈CV曲线。(i)首圈充放电曲线。

图4. (a)原位EIS充放电曲线的不同电压。(b)在不同电压下Rs、Rsuf和Rct比较。(c) Mo-Li₂S-Graphene在不同扫描速率下的CV曲线。d-f) 基于Randles Sevick方程的相应线性拟合。(g)纯Li₂S和Mo-Li₂S-Graphene电极的长期循环性能对比。

图5.(a-c) Mo-Li₂S-Graphene高载下的循环性能。(d-f) 不同电池循环后Li箔的SEM图像。(g-i) Li₂S// Si-C和Mo-Li₂S-graphene //Si-C电池的电化学性能。(j-l) 不同电池Si-C电极循环200次后的SEM图像。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202108305

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